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鄂尔多斯盆地下二叠统山西组海陆过渡相页岩甲烷吸附特性实验研究

作者及发表信息
本研究由Yong Li（西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室）、Quan Zhang、Shuxin Li、Bingzheng Guo、Qingbo He、Jungang Lu、Liping Zhao和Zhiwei Ma共同完成，发表于2024年11月的《Energy & Fuels》期刊（卷38，页21984-21999）。

学术背景
页岩气作为全球能源供应的重要组成部分，其勘探开发技术持续发展。中国页岩气勘探主要集中在四川盆地海相页岩，而海陆过渡相页岩的研究相对滞后。海陆过渡相页岩与海相页岩在沉积环境、矿物组成、有机质（Organic Matter, OM）类型及热演化程度等方面存在显著差异，因此需独立研究其甲烷吸附特性（Methane Adsorption Capacity, MAC）。
本研究以鄂尔多斯盆地东部边缘下二叠统山西组页岩为对象，旨在：（1）分析有机质含量、矿物成分、成熟度、孔隙结构、压力及温度对MAC的影响；（2）建立海陆过渡相页岩MAC的预测模型，为资源潜力评估提供依据。

研究流程与方法
1. 样品采集与预处理
- 研究对象：采集自鄂尔多斯盆地东部大宁-吉县地区的19个页岩样品，平均埋深2142.33米。
- 样品处理：样品粉碎至200目以下，经稀盐酸处理去除碳酸盐，干燥后用于后续实验。

1. 有机地球化学与矿物学分析

   • 总有机碳（Total Organic Carbon, TOC）：使用LECO C230仪器测定，范围0.78-14.40 wt%（平均6.26 wt%）。
     
   • 干酪根类型与成熟度：通过稳定碳同位素（δ13Ckerogen）和镜质体反射率（Ro=2.57%-2.80%）确定有机质为III型干酪根，处于过成熟阶段。
     
   • 矿物组成：X射线衍射（XRD）分析显示，石英（平均52.41%）和黏土矿物（平均35.93%）为主，含少量长石和碳酸盐。
     

2. 孔隙结构表征

   • 全尺度孔隙分析：结合低压N2吸附（N2-LPA）、低压CO2吸附（CO2-LPA）和高压压汞（MIP）实验，采用密度泛函理论（DFT）和BJH模型计算孔径分布。
     
     • 微孔（ nm）：CO2-LPA显示微孔体积（PVmicro）为0.002-0.018 cm3/g，占总孔隙体积的20.03%-61.92%。
       
     • 介孔（2-50 nm）与宏孔（>50 nm）：N2-LPA和MIP显示介孔与宏孔贡献较低。
       

3. 高压甲烷等温吸附实验（CH4-HPA）

   • 实验条件：温度40-100°C，压力≤18 MPa，采用Langmuir模型拟合吸附数据。
     
   • 结果：Langmuir体积（VL）为0.85-5.94 cm3/g，Langmuir压力（PL）为0.96-4.46 MPa。
     

4. 数据分析与模型建立

   • 相关性分析：VL与TOC含量、微孔体积呈两阶段正相关（TOC>5%时相关性更强）。
     
   • 预测模型：基于Langmuir方程，建立MAC与TOC含量、黏土矿物含量、埋深的函数关系（式6）。
     

主要结果
1. 有机质与MAC的关系
- TOC含量是控制MAC的主因，VL与TOC呈两阶段正相关（TOC>5%时R²=0.93）。
- III型干酪根因富含芳香结构，其MAC高于I/II型干酪根。

1. 矿物成分的影响

   • 黏土矿物仅在低TOC（%）样品中与VL弱相关，石英的影响可忽略。
     

2. 孔隙结构的作用

   • 微孔（PVmicro和SSAmicro）对MAC贡献显著，占总比表面积（SSA）的89.27%。
     

3. 温度与压力的影响

   • MAC随温度升高而降低，随压力增加而升高。PL与温度呈负相关，表明高温降低甲烷与页岩表面的亲和力。
     

4. 埋深对MAC的调控

   • MAC随埋深呈“倒V型”变化，峰值出现在1020-1340米，且峰值深度随TOC增加而增大。
     

结论与价值
1. 科学价值
- 揭示了海陆过渡相页岩MAC的主控因素，明确了TOC含量与微孔结构的关键作用。
- 建立的MAC预测模型（式6）为鄂尔多斯盆地及其他类似盆地的页岩气资源评估提供了工具。

1. 应用价值
   
   • 指导海陆过渡相页岩气的勘探开发，填补了该领域的研究空白。
     

研究亮点
1. 创新性方法：全尺度孔隙结构表征结合DFT与BJH模型，提升了微孔分析的精度。
2. 重要发现：首次提出海陆过渡相页岩MAC的“两阶段”控制机制（TOC>5%与%差异显著）。
3. 模型实用性：综合考虑TOC、黏土矿物、埋深等多因素的MAC预测模型，具有普适性。

其他有价值内容
- 对比海相页岩，海陆过渡相页岩因高黏土矿物含量和水饱和度，其MAC受水分影响更显著（降低40%-50%）。
- 研究结果支持了III型干酪根在高成熟阶段仍具较强甲烷吸附能力的理论。

（注：全文约2000字，涵盖研究全流程及核心发现，符合学术报告要求。）