本文属于类型a，为单一原创研究报告。
一、研究作者、机构与发表信息
本研究由Hyungsoo Yoon、Sujin Jeong、Byeongmoon Lee和Yongtaek Hong共同完成。其中，Hyungsoo Yoon、Sujin Jeong和Yongtaek Hong来自首尔国立大学电气与计算机工程系及跨大学半导体研究中心；Byeongmoon Lee来自斯坦福大学化学工程系。该论文发表于Nature Electronics期刊，于2024年4月22日在线发表，收录于2024年5月第7卷第383至395页。
二、研究背景
微型电子器件与柔性或可拉伸基底的集成在植入式光遗传学与光疗系统、高保真生物传感器阵列、机器人及假肢的人工体感设备等领域具有广泛的应用前景。然而，传统的键合技术如引线键合和倒装芯片键合主要针对刚性基底优化，通常需要较高的能量和压力，容易对聚合物基底造成不可逆的损伤。近年来，虽然已有多种针对柔性或可拉伸基底的微器件集成策略被开发出来，但这些方法大多通过光刻工艺直接在朝上的微器件上制备金属布线，再通过弹性印章或粘附切换印章转移到聚合物基底上，这种方式在材料兼容性方面存在较大限制。另一类方案是采用导电粘合剂将微器件倒装集成到预制电路上，其中各向异性导电粘合剂被广泛用于微器件与预定义线路的互连。然而，这类粘合剂通常以未图案化的、厚的、刚性的层存在，会显著增加集成系统的抗弯刚度，降低基底与弹性体和软电极的机械顺应性。即便是近年来报道的低弹性模量各向异性导电膜，其厚度仍会提高基底的抗弯刚度，而其柔软性在复杂变形下又可能引发电学和机械失效。针对上述问题，本研究旨在开发一种位点选择性、各向异性导电的微器件集成策略，在保持基底固有柔顺性的同时实现可靠的电气互连。
三、研究流程与详细方法
本研究建立了一种名为“位点选择性各向异性导电集成”的整体方法，其核心工艺包含两个主要步骤：粘合剂浸涂转移和磁性自组装/固化。
1. 速度控制式浸涂转移工艺
浸涂转移是实现粘合剂在微器件上选择性沉积的关键步骤。当微器件阵列以一定速度浸入和撤出含有银包覆铁颗粒的环氧树脂复合物时，微器件间距内会产生毛细上升现象，导致环氧树脂填充器件之间的沟槽，使器件发生不可逆的粘接。研究团队首先通过有限元分析研究了两个矩形微器件之间环氧流体的毛细上升行为，发现当微器件间距从50 µm减小到15 µm时，半月板中心的最大流体速度从2.6 mm/min增加到21.6 mm/min，表明细间距下的毛细作用更为严重。为抑制毛细上升，团队引入了“浸涂转移速度”这一参数。有限元分析显示，当浸涂转移速度较低时，半月板会随微器件上升并最终合并；而当速度足够高时，液桥发生显著拉伸并最终分离，从而在每个器件上实现选择性图案化。研究进一步确定了不同器件间距条件下的临界浸涂转移速度，实验与仿真结果吻合良好。例如，当微器件间距为34 µm时，10 mm/min的速度无法抑制毛细上升，而100 mm/min的速度可以实现环氧树脂的选择性图案化。在1000 mm/min的速度下，环氧树脂复合物成功图案化在间距为13 µm的两个微器件以及平均间距约26 µm的3×3微型发光二极管阵列上。此外，提高银–铁颗粒浓度可通过增加液体粘度进一步抑制毛细上升并提高图案化分辨率。
2. 磁性自组装与固化工艺
在粘合剂选择性沉积后，微器件被精确对准目标基底上的电路并通过间隔物进行组装。与传统的热压倒装芯片键合不同，间隔物在基底和微器件之间建立了受控的垂直间距，既避免了对目标基底的机械损伤，也为颗粒的运动和组装提供了空间。随后，在垂直磁场下对环氧树脂进行热固化，环氧树脂中的铁磁颗粒沿磁场方向自组装成各向异性链状结构。最后移除载板玻璃，微器件以约44.44 MPa的芯片剪切强度牢固转移到目标基底上。整个工艺是完全增材式的，不会影响目标基底的其余区域。为验证该工艺的可重复性和可扩展性，研究团队通过微LED阵列的顺序集成制备了256位柔性显示器。
3. 电气特性表征
研究通过扫描电子显微镜观察了有无磁性自组装条件下环氧树脂复合物中的颗粒分布。在无磁组装的复合物中，银–铁颗粒随机分布，可能导致微器件端子之间产生意外的电干扰；而在磁组装后的复合物中，银–铁颗粒形成了规则间隔的垂直链，有效消除了横向导电路径。接触电阻测量采用四线法，在平均接触面积为3600 µm²、粘合剂厚度约13 µm的条件下进行。未磁组装的复合物在银–铁含量低于30 wt%时接触电阻极高，而磁组装后的复合物即使在10 wt%的银–铁含量下，接触电阻也低于0.75 Ω；当银–铁浓度增加到40 wt%时，接触电阻降至0.17 Ω。横向电阻测量通过施加反向偏压实现，电极间隙约37 µm。无磁组装时，在40 wt%银–铁浓度下开始出现横向电流；而磁组装后的复合物在高达50 wt%的浓度下仍保持横向绝缘，直到60 wt%时才出现约17 Ω的横向电阻。当银–铁颗粒浓度固定为30 wt%时，电极间距大于12.7 µm时可确保横向绝缘，间距小于8.1 µm时则出现横向导通。研究还通过虚拟方形焊盘在扫描电子显微镜图像上扫掠的方法计算了失效概率，对于大于25×25 µm²的焊盘尺寸，接触失效概率低于0.01；间隙大于10 µm时横向失效率为零。
4. 机械特性验证与多基底集成
研究通过有限元分析比较了位点选择性各向异性导电集成与未图案化各向异性导电集成两种方案下的机械性能。在超薄聚酰亚胺基底贴合圆柱体的模拟中，位点选择性方案所需的接触力比未图案化方案平均降低约59倍。在聚二甲基硅氧烷基底上的应力分析中，未图案化系统的冯·米塞斯应力平均比选择性系统高约350倍。实验方面，超薄PI基底上的微LED阵列在1.6 mm弯曲半径下经10000次弯曲循环后电压和辐照度保持稳定；PDMS基底上的微LED阵列在24%单轴应变下经10000次拉伸循环后，电压和辐照度同样保持稳定。微LED还成功集成到玻璃、PI、PEN、PDMS、SEBS和聚氨酯等多种基底上，分别实现了约0.35 mm的弯曲半径、约150像素/英寸的分辨率和约120%的单轴拉伸应变。
5. 皮肤可贴附微电子系统演示
研究团队将微控制器芯片和微LED阵列通过重复的位点选择性各向异性导电集成工艺依次集成到定制柔性印刷电路板上。微控制器芯片具有15个端子、面积为80×80 µm²、最小间距30 µm，在无电干扰的情况下成功实现了与柔性电路对应焊盘的电气互连。该芯片尺寸为2×2 mm²，仅为其最小商用封装尺寸的四分之一。编程后的微控制器通过7位扫描输出和5位数据输出直接驱动5×7无源矩阵微LED显示器，以约137 Hz的刷新率显示各种字符和数字。在温度指示应用中，该器件可贴附于金属吸管和人体指甲表面，实时检测并显示摄氏温度，在指尖浸入冰水后立即显示约1 °C的温度。
四、研究结论与价值
本研究成功开发了一种位点选择性的微器件集成方法，通过高速浸涂转移将粘合剂仅图案化在微器件区域，最小器件间隙小于13 µm；利用磁场将铁磁颗粒自组装成各向异性链，实现了低至0.72 mΩ mm²的接触电阻和小于12.7 µm的最小端子间距。该方法可应用于多种柔性和可拉伸基底与电极组合，并成功构建了能够检测和显示温度的皮肤可贴附电子器件。该研究为高顺应性、小型化电子器件的可扩展实现提供了一种不受基底材料和尺寸、微器件类型和尺寸、阵列数量和间距以及粘合剂和填料材料限制的通用解决方案。未来研究可进一步通过优化填料尺寸和磁场强度来减小端子间距并提高器件密度，同时还可开发可逆粘合剂等修复方案。
五、研究亮点
本研究的创新性主要体现在三个方面：第一，首次系统研究了浸涂转移速度对微器件间毛细上升行为的调控机制，并通过控制该速度实现了高密度微器件阵列上粘合剂的位点选择性沉积；第二，利用铁磁颗粒在磁场下的自组装行为，在低填料浓度下即可形成规则的各向异性导电路径，兼具低接触电阻和高横向绝缘性；第三，通过将粘合区域严格限制在微器件区域，最大限度地保留了基底在器件间区域的固有低抗弯刚度，从而在超薄基底和弹性体基底上实现了优异的弯曲和拉伸可靠性。