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本文由Licheng Miao、Wenqi Jia和Lifang Jiao*共同撰写，作者分别来自南开大学化学学院及先进能源材料教育部重点实验室。文章于2024年10月21日发表在期刊*Chemical Science*上，题为“Effects of Current Density on Zn Reversibility”。文章主要探讨了高电流密度（j）对水系锌电池（AZBs）中锌负极可逆性的影响，并深入分析了这一现象的机理和未来发展方向。

主要观点及论据

1. 高电流密度对锌负极可逆性的双重作用

文章指出，高电流密度对锌负极的可逆性具有双重作用：一方面，高电流密度可以促进锌的均匀沉积，从而提高电池的可逆性和寿命；另一方面，高电流密度也可能导致锌沉积的形态不稳定，形成枝晶，从而降低电池的性能。这种双重作用源于高电流密度在热力学和界面动力学中的矛盾角色。

支持这一观点的证据包括多项实验研究。例如，Chen等人证明，即使在1 A cm⁻²的极高电流密度下，锌负极仍能稳定循环。而Zhang和Sun等人的研究则表明，锌负极的循环寿命与电流密度之间的关系呈现火山形曲线，即适中的电流密度能够最大化锌负极的稳定性。

2. 锌电沉积的热力学理论与模型

文章详细介绍了锌电沉积的热力学理论，特别是经典成核理论（Classical Nucleation Theory, CNT）。根据CNT，高电流密度可以降低临界核半径（rc）并增加成核密度，从而促进更均匀和致密的锌沉积。这一观点得到了多项实验的支持。例如，Liu等人通过实验发现，高电流密度下锌沉积的晶核尺寸更小，分布更均匀，从而延长了锌负极的寿命。

此外，文章还讨论了二维六方成核模型（2D Hexagonal Nucleation Model）在锌电沉积中的应用。与传统的三维模型不同，二维六方模型更适用于锌的六方密排（HCP）结构，能够更好地解释锌沉积的形态演变。

3. 锌电沉积的动力学理论与模型

文章还探讨了锌电沉积的动力学理论，特别是Sand时间理论（Sand’s Time Theory）。该理论指出，高电流密度会缩短Sand时间（tsand），导致锌沉积进入扩散控制区，从而促进枝晶的形成。这一观点得到了多项实验的验证。例如，Brandon等人通过同步辐射X射线计算机断层扫描（SXCT）观察了锌枝晶的生长过程，发现高电流密度下枝晶的初始形成时间显著缩短。

此外，文章还讨论了电修复协议（Electrohealing Protocol）的应用。通过在低电流密度下进行锌剥离，可以有效消除已形成的枝晶，从而恢复锌负极的平滑表面。

4. 电池配置和环境因素的影响

文章指出，电池配置（如基底、电解质和隔膜）以及外部环境因素（如压力和温度）对锌负极的稳定性有显著影响。例如，Zhou等人发现，使用微孔海绵泡沫作为隔膜可以显著提高锌负极在高电流密度下的循环寿命。此外，Wei等人通过实验证明，温度对锌成核过程有显著影响，低温下锌沉积的晶核尺寸更小，分布更密集，从而提高了电池的稳定性。

5. 未来发展方向

文章最后提出了未来研究的方向，包括进一步探索高电流密度下锌负极的稳定性机制、开发新型电池配置和优化实验条件。特别是，文章建议采用控制变量法来准确评估电流密度对锌负极稳定性的影响，从而为快速充放电应用提供更可靠的理论支持。

文章的意义与价值

本文通过综合分析高电流密度对锌负极可逆性的影响，揭示了锌电沉积的热力学和动力学机制，为水系锌电池的性能优化提供了重要的理论依据。文章不仅总结了当前的研究进展，还提出了未来研究的方向，具有重要的学术价值和实际应用意义。

亮点

1. 双重作用机制：文章首次系统性地提出了高电流密度对锌负极可逆性的双重作用机制，为理解锌电沉积的复杂性提供了新的视角。
2. 热力学与动力学结合：文章结合了热力学和动力学理论，深入分析了锌电沉积的机理，为电池性能优化提供了理论支持。
3. 未来研究方向：文章提出了未来研究的具体方向，为水系锌电池的进一步发展提供了指导。

本文通过详细的实验数据和理论分析，为水系锌电池的研究和应用提供了重要的参考。