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主要作者及研究机构
本研究的主要作者包括Xiaocheng Jiang、Jinsong Hu、Alexander M. Lieber、Charles S. Jackan、Justin C. Biffinger、Lisa A. Fitzgerald、Bradley R. Ringeisen和Charles M. Lieber。研究团队分别来自哈佛大学化学与化学生物学系、工程与应用科学部、中国科学院化学研究所分子纳米结构与纳米技术重点实验室,以及美国海军研究实验室化学部。该研究于2014年10月13日发表在《Nano Letters》期刊上。
学术背景
微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells, MFCs)作为一种可持续能源技术,能够通过微生物代谢有机底物直接产生电能。然而,其低功率密度限制了其实际应用。本研究旨在通过利用生物源无机纳米颗粒促进MFCs中的细胞外电子传递(Extracellular Electron Transfer, EET),从而提高功率输出。Shewanella和Geobacter等电化学活性细菌能够将电子从有机底物的氧化代谢转移至燃料电池阳极,但这一过程受到电子传递效率的限制。本研究通过纳米技术平台,探索了纳米颗粒在Shewanella PV-4细胞与电极之间电子传递中的作用,旨在构建一个三维电连接的细胞网络,以克服MFCs中的关键限制。
研究流程
1. 实验平台构建
研究采用了一种纳米技术平台,包括透明Ti/Au电极阵列和硅氮化物钝化层。通过光刻技术制备电极,并在每个电极尖端打开6 μm × 10 μm的窗口。电化学测量采用双电极配置,Ag/AgCl作为阴极和参考电极。
纳米颗粒生成与细胞培养
在测量室中添加5 mM FeCl₃和Na₂S₂O₃作为铁和硫的前体,用于原位生成硫化铁纳米颗粒。Shewanella PV-4细胞培养在含有30 mM乳酸钠的最小培养基中,并在25°C下摇动培养。
电流记录与光学成像
在注入Shewanella培养物后,通过短路电流记录和光学成像观察细胞形态变化。结果显示,细胞与硫化铁纳米颗粒形成聚集体后,电流显著增加。
结构与成分表征
通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对细胞/纳米颗粒界面进行详细表征。SEM图像显示,细胞与纳米颗粒形成10-20 μm大小的聚集体,TEM图像显示5-10 nm的硫化铁纳米颗粒与细胞膜紧密接触。
电化学性能测试
采用双探针测量法评估细胞/纳米颗粒聚集体的电学性质。结果显示,该系统的电导率比纯Shewanella生物膜高出100倍以上。
控制实验
通过营养耗尽和添加新鲜培养基验证电流输出与细菌代谢的直接关联。此外,引入生物杀菌剂(0.1%戊二醛)后,电流迅速降至零,证明活细菌是电流产生的必要条件。
主要结果
1. 电流增加
在Shewanella PV-4细胞与硫化铁纳米颗粒形成聚集体后,短路电流显著增加,达到约500 pA,比单细胞电流高出3-4个数量级。
结构与成分分析
SEM和TEM图像显示,硫化铁纳米颗粒均匀覆盖在细胞膜表面,并与细胞膜形成紧密接触。EDX成分分析显示,铁与硫的原子比为1.1,表明形成了硫化铁纳米颗粒。
电学性能提升
双探针测量结果显示,细胞/纳米颗粒聚集体的电导率显著高于纯Shewanella生物膜,表明纳米颗粒有效提高了细胞网络的导电性。
机制验证
控制实验表明,电流输出与细菌代谢直接相关,且活细菌是电流产生的必要条件。此外,溶液介导的电子传递过程被抑制,表明纳米颗粒主要通过直接电子传递机制发挥作用。
结论
本研究证明了生物源纳米颗粒可以作为“桥梁”,促进Shewanella细胞与电极之间以及细胞网络之间的高效电子传递。通过构建三维电连接的细胞网络,显著提高了MFCs的功率输出。这一研究不仅增进了对生物系统中电子传递过程的理解,还为克服MFCs中的关键限制提供了新的研究方向。
研究亮点
1. 重要发现
硫化铁纳米颗粒显著提高了Shewanella PV-4细胞的电子传递效率,使电流输出增加了3-4个数量级。
方法创新
研究采用了一种纳米技术平台,结合短路电流记录和光学成像,实时观察细胞形态变化与电流输出的关系。
研究对象特殊性
研究聚焦于Shewanella PV-4细胞与硫化铁纳米颗粒的相互作用,揭示了纳米颗粒在细胞外电子传递中的关键作用。
其他有价值内容
研究还通过高剪切应力流动实验验证了纳米颗粒介导的远程电子传递机制,进一步证明了纳米颗粒在细胞网络中的重要性。此外,研究为未来开发高效MFCs提供了理论依据和技术支持。
以上是本研究的主要内容和学术价值总结。