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主要作者与发表信息

本研究的作者包括Maximilian Demnitz、Yuran Martins Lamas、Rodrigo Lira Garcia Barros、Anouk de Leeuw den Bouter、John van der Schaaf和Matheus Theodorus de Groot，他们来自荷兰埃因霍温理工大学的化学工程与化学系及可持续过程工程组。该研究于2024年1月19日发表在期刊iScience上，题为《Effect of Iron Addition to the Electrolyte on Alkaline Water Electrolysis Performance》。

学术背景

本研究属于电化学领域，特别是碱性水电解（Alkaline Water Electrolysis, AWE）技术。碱性水电解是绿色氢能生产的重要技术之一，其核心挑战是提高电解效率并降低能耗。铁（Fe）在工业碱性电解槽中普遍存在，但其对电解性能的影响尚未得到充分研究。本研究旨在评估电解液中添加铁对碱性水电解性能的影响，特别是对阴极析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER）和阳极析氧反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）的促进作用。

背景知识包括：碱性水电解技术相较于质子交换膜（PEM）水电解技术，不依赖贵金属催化剂，常用镍（Ni）和铁作为催化剂。铁与镍的混合催化剂已被证明对OER和HER具有协同效应，但电解液中溶解的铁对电解性能的影响尚未得到系统研究。

研究流程

研究分为三个主要部分：三电极实验、流动池实验以及表面分析实验。

1. 三电极实验

研究对象：使用镍电极（Ni-201）作为工作电极，镍网作为对电极，可逆氢电极（RHE）作为参比电极。
实验步骤：
- 电解液制备：在30 wt.% KOH电解液中添加不同浓度的铁（0、25、50、500 mM）。
- 循环伏安法（CV）：在-0.35 V至1.6 V的电位范围内进行全扫描，以观察电极表面的氧化还原行为。
- 恒电流预处理：在400 mA/cm²的电流密度下进行1小时预处理，使电极达到稳态。
- 电化学阻抗谱（EIS）：测量不同电流密度下的欧姆电阻，用于后续的IR校正。
- 极化曲线测量：在1至600 mA/cm²的电流密度范围内测量HER和OER的过电位。
- Tafel斜率分析：评估铁浓度对HER和OER动力学的影响。

2. 流动池实验

研究对象：使用Ni-201电极作为阴极和阳极，电解液在流动池中循环。
实验步骤：
- 电解液制备：与三电极实验相同，添加不同浓度的铁（0、25、50、500 mM）。
- 恒电流预处理：在400 mA/cm²的电流密度下进行1至2.5小时预处理。
- 极化曲线测量：在1至800 mA/cm²的电流密度范围内测量流动池的总过电位。
- Tafel斜率分析：评估铁浓度对流动池性能的影响。

3. 表面分析实验

研究对象：实验前后的电极表面。
实验步骤：
- 扫描电子显微镜/能量色散X射线光谱（SEM/EDX）：分析电极表面的元素组成和形貌变化。
- X射线光电子能谱（XPS）：通过离子束刻蚀技术，分析电极表面铁和镍的化学状态及其分布。

数据分析

所有实验数据均通过ICP-OES（电感耦合等离子体发射光谱）测定电解液中的铁浓度，并通过统计方法计算误差。

主要结果

1. 三电极实验结果

• HER性能：随着电解液铁浓度的增加，HER过电位降低了至少100 mV。铁在阴极表面形成枝晶，增加了电极的活性面积，并防止了Ni-Hx层的形成。
  
• OER性能：铁浓度增加使OER过电位降低了200 mV。铁与镍形成混合的Ni/Fe氢氧化物（Ni1-xFexO(OH)），提高了催化活性并降低了Tafel斜率。
  
• 电化学活性面积（ECSA）：铁浓度增加使HER和OER的电容至少翻倍，表明铁沉积显著增加了电极表面面积。

2. 流动池实验结果

• 总过电位：在549 mM铁浓度下，流动池的总过电位降低了200 mV，性能提升了20%。
  
• Tafel斜率：在低电流密度区域（0.5–20 mA/cm²），Tafel斜率显著降低，表明铁对反应动力学的促进作用。

3. 表面分析结果

• SEM/EDX：在HER条件下，阴极表面铁与镍的比例随铁浓度增加而显著增加；在OER条件下，阳极表面的铁与镍比例几乎不变。
  
• XPS：在阴极表面，铁以Fe(0)的形式存在，形成厚度达1.85 µm的铁沉积层。

结论

本研究表明，电解液中添加铁可显著提高碱性水电解的性能。铁通过以下机制发挥作用：
1. 在阴极形成铁枝晶，增加活性面积并防止Ni-Hx层的形成，从而提升HER性能。
2. 在阳极形成Ni/Fe混合氢氧化物，降低OER过电位并提高催化活性。
3. 在流动池中，铁的综合效应使总过电位显著降低，性能提升20%。

该研究为优化碱性水电解技术提供了新的思路，特别是在工业条件下通过调节电解液铁浓度来提高电解效率和降低能耗。

研究亮点

1. 重要发现：铁在电解液中的添加显著降低了HER和OER的过电位，提升了电解性能。
   
2. 方法创新：结合三电极实验和流动池实验，系统评估了铁浓度对电解性能的影响。
   
3. 应用价值：研究结果为工业碱性水电解槽的优化提供了理论依据，有助于绿色氢能的大规模生产。

其他有价值的内容

研究还发现，即使在铁浓度超过其氢氧化物溶解度极限的情况下，电解性能仍能显著提升，这表明铁可能以胶体形式存在并发挥作用。未来研究可进一步探索铁在电解液中的形态及其对电解性能的影响。

这篇研究为碱性水电解技术的优化提供了重要的理论和实验支持，具有显著的学术和工业应用价值。