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1. 研究团队与发表信息
本研究由德国莱布尼茨催化研究所（Leibniz Institute for Catalysis）的Trang Minh Pham、Na Liu等团队完成，通讯作者为Annette-Enrica Surkus和Robert Francke。研究成果发表于期刊*Journal of Catalysis*第450卷（2025年），标题为《Pre-treated carbon additive enables reduction of metal loading in CoNiFe oxide-based OER electrocatalysts while maintaining performance》，文章编号116299。
2. 学术背景
科学领域：研究聚焦于碱性水电解（alkaline water electrolysis, AWE）中的氧析出反应（oxygen evolution reaction, OER）电催化剂，属于清洁能源与电化学交叉领域。
研究动机：尽管Co、Ni、Fe混合氧化物（mixed oxides, MO）比质子交换膜（PEM）中贵金属催化剂成本低，但Co的资源稀缺性及采矿环境问题限制了其大规模应用。因此，需通过降低金属负载量同时保持催化性能来解决这一问题。
背景知识：
- 混合氧化物（如CoNiFeOx）因位于火山曲线顶端，对OER具有优异活性；
- 碳材料（如Vulcan Carbon XC-72R）可作为导电添加剂，但需解决其在OER高电位下的热力学不稳定性问题。
研究目标：通过预处理的碳添加剂降低CoNiFeOx中金属含量，探究碳添加对材料结构、电子性质及OER性能的影响。
3. 研究流程与方法
3.1 催化剂制备
- 步骤1：碳预处理：Vulcan Carbon XC-72R（VC）经硝酸氧化处理（标记为CM），以增强亲水性与表面活性。
- 步骤2：溶胶-凝胶法合成复合材料：将Co、Ni、Fe硝酸盐与柠檬酸混合，加入不同比例的CB（未处理碳）或CM，形成凝胶后煅烧（300°C，1% O₂/Ar气氛）。
- 步骤3：机械混合对比组：将煅烧后的MO与碳物理混合（标记为MO+CB/MO+CM），以评估制备方法的影响。
- 样本设计：复合材料按金属氧化物质量分数（20%~80%）分为多个系列（如60MO/CM）。
3.2 材料表征
- 结构分析：X射线衍射（PXRD）显示所有材料保留CoO/NiO/FeO的晶相，但碳复合材料的石墨氧化物峰（11.1°）更显著。
- 表面化学：X射线光电子能谱（XPS）表明Co、Ni、Fe价态分别为+2.3、+2.1、+2.0（XANES验证），且预处理碳（CM）增强金属-碳相互作用。
- 形貌与分布：扫描电镜（SEM）和透射电镜（STEM-EDX）显示，溶胶-凝胶法合成的60MO/CM中金属与碳分布均匀，而机械混合样品存在相分离。
3.3 电化学性能测试
- 线性扫描伏安法（LSV）：在1.0 M KOH中测试，60MO/CM的质量活性达370 A/g（1.56 V vs. RHE），优于纯MO（100MO）。
- 稳定性测试：在100 mA/cm²下运行7天，60MO/CM过电位仅增加5 mV，而100MO增加45 mV。
- 原位X射线吸收光谱（XAS）：揭示碳添加促进Co价态升高至+3.3（OER条件下），可能改善电荷传输动力学。
3.4 电解槽应用验证
- 在阴离子交换膜（AEM）电解槽中，60MO/CM在400 mA/cm²下连续运行100小时，电压稳定在2.0 V，性能优于纯MO。
4. 主要研究结果
- 碳添加的优化条件：
- 溶胶-凝胶法优于机械混合，因碳与金属氧化物更紧密接触（SEM证实）；
- 氧化预处理碳（CM）提升OER活性（60MO/CM的Tafel斜率为39.0 mV/dec，接近100MO的32 mV/dec）。
- 金属负载量影响：60%金属含量的复合材料性能最佳，进一步降低至40%时活性显著下降。
- 稳定性机制：碳添加剂通过抑制金属氧化物结构坍塌（PXRD显示60MO/CM电解后仍保持晶相）及促进电荷转移（EIS显示电荷转移电阻低至66 Ω）提升耐久性。
5. 研究结论与价值
科学意义：
- 揭示了碳添加剂通过调控金属电子结构（如Co价态升高）优化OER活性的机制；
- 提出“金属-碳协同效应”模型，为设计低成本、高性能电解水催化剂提供新思路。
应用价值：
- 60MO/CM在AEM电解槽中展现工业化潜力，可减少40%金属用量而不牺牲性能；
- 为缓解Co资源压力及降低电解水制氢成本提供技术路径。
6. 研究亮点
- 方法创新：首次将溶胶-凝胶法与碳预处理结合，实现金属-碳界面的精准调控；
- 性能突破：60MO/CM在质量活性（370 A/g）和长期稳定性（7天衰减%）上均优于同类研究；
- 机制深度：通过原位XAS揭示碳对金属价态的动态影响，填补了碳基OER催化剂机理研究的空白。
7. 其他价值
- 研究数据可通过申请获取，为后续碳基复合催化剂的开发提供基准；
- 提出的“活性-耐久性协同”策略可扩展至其他过渡金属氧化物体系。