本文报道了一项关于水凝胶制备中乙醇可切换硅烷交联策略的原创性研究,由刘翠萍、谢林婷、刘泽军、刘一鸣、谢爱林、刘兰、李佳楠、任慧丽、何冰冰、林玲、张欢、鞠洁、姚晰等人完成,主要作者来自河南大学纳米科学与材料工程学院特种功能材料教育部重点实验室及自然资源部第三海洋研究所海洋生物资源开发利用技术创新中心。该研究发表于《Journal of the American Chemical Society》(JACS),于2026年6月3日投稿,2026年9月1日修订,2026年9月3日接收,文章DOI为10.1021/jacs.6c11369。
水凝胶在医疗健康、软体机器人、离子电子致动器与传感器等领域具有重要应用前景。然而,水凝胶的广泛应用受到一个基本化学矛盾的制约:即前驱体溶液长期储存稳定性与高效交联反应活性之间难以兼得。传统共价交联策略虽然可以制备力学强度较高的水凝胶网络,但通常需要严格的温度控制、惰性气氛保护、复杂的放热管理以及控制单体转化率等条件,不利于稳定前驱体的制备、储存和按需固化。非共价交联水凝胶虽然具有动态可逆性,但往往力学性能不足且长期稳定性有限。硅烷交联水凝胶因硅烷水解-缩合过程与聚合物主链自由基聚合过程在化学上解耦,具有独特的优势。然而,硅烷官能团的高本征反应活性使其在溶液状态下极易自发水解和缩合,一旦活化便难以在保持反应活性的同时阻止网络形成。因此,如何在温和条件下同时实现前驱体的长期稳定和高效自主固化,是该领域亟待解决的关键难题。
针对这一挑战,作者提出了一种乙醇可切换的硅烷交联策略。该策略基于硅烷基团在二元溶剂体系中的水解-缩合平衡。在储存期间,乙醇作为可逆动力学调节剂,使硅烷交联剂处于惰性状态,从而保持前驱体溶液的稳定性;当乙醇挥发后,化学平衡依据勒夏特列原理发生移动,解除抑制,从而实现室温条件下的自发快速交联。这