研究报告：均匀低维钙钛矿钝化层在钙钛矿太阳能模块中的应用研究

第一部分：研究作者、机构及发表信息

本文的主要作者包括 Jing Li、Chengkai Jin、Ruixuan Jiang 等，研究团队分别来自武汉理工大学 (State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University of Technology) 等多个国际领先研究机构。研究工作发表在《Nature Energy》（Nature Energy | Volume 9 | December 2024 | 1540-1550），文章标题为《Homogeneous coverage of the low-dimensional perovskite passivation layer for formamidinium–caesium perovskite solar modules》，文章的数字对象标识符（DOI）为：https://doi.org/10.1038/s41560-024-01667-8。

第二部分：研究背景及研究目标

钙钛矿太阳能电池 (Perovskite Solar Cells, PSCs) 因其高效率和低成本的潜力，在光伏领域备受关注。然而，当扩展到更大面积的模块（Perovskite Solar Modules, PSMs）时，表界面缺陷和能量损失等问题可能会显著降低钙钛矿的性能和稳定性。已有研究表明，通过在三维(3D)钙钛矿光吸收层表面引入二维(2D)钙钛矿钝化层可有效提高电池效率与稳定性。然而，钝化层的不均匀分布和相分离仍是大面积钙钛矿模块面临的主要挑战。

本文研究聚焦于如何实现具有高均匀度和纯相组成的二维钙钛矿钝化层，同时解决双卤化物钙钛矿中不良的相分离问题。研究目标是优化低维钙钛矿的结构形成动力学，并构建均匀且稳定的三维/二维钙钛矿异质结，以此显著提高大尺寸钙钛矿太阳能模块的光电转换效率和稳定性。

第三部分：研究流程及方法

研究分为以下几个主要步骤：

1. 相分离问题的识别与初步优化：

研究采用模态为fa0.93cs0.07pbi3的钙钛矿，以适中的禁带宽度和较低的Cs浓度为特征。在无抗溶剂加工工艺中，研究人员优化了薄膜的结晶动力学，形成了高质量、无针孔的钙钛矿薄膜。同时，选用几种常见一元铵卤化物（如链长度超过10的烷基胺，以及不同的卤化物阳离子）作为钝化后处理剂，用于研究二维钙钛矿的相分离及均匀性问题。

2. 双卤化物相分离的实验对比：

通过稳态光致发光（Photoluminescence, PL）和密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算，发现链长超过10的长链烷基胺卤化物（如n-dodecylammonium iodide, DAI 和 n-dodecylammonium chloride, DACL）处理的样本，易出现n=1相的二维钙钛矿分裂，而使用formamidinium bromide (FABR)的后处理方案能够显著减少相分离问题。

3. 创新钝化方法开发：

研究引入FABR与DAX（n-dodecylammonium halide，x=I、Br、Cl）的混合溶液作为创新钝化方案，促进二维钙钛矿从n=1与n=2混合相转变为单一n=2相。相关PL测试和DFT模拟表明，FABR的引入降低了相的形成焓与混合焓，同时加快了纯相二维钝化层的形成动力学。

4. 均匀性和形貌表征：

通过广角X射线散射 (GIWAXS)、扫描电子显微镜 (SEM)、二次离子质谱 (ToF-SIMS) 等技术，研究验证了FABR能使二维钝化层的形貌更加均匀。这不仅有效减少了二维钙钛矿中的相分离问题，还大幅度提升了三维钙钛矿/二维钙钛矿异质结的界面电荷转移效率。

5. 光伏性能测试与大面积应用验证：

研究采用无抗溶剂旋涂技术制备不同尺寸的实验器件（包括0.14 cm²的小型太阳能电池和13.44 cm²的太阳能模块），并进一步扩展到20 cm×20 cm和30 cm×30 cm的大规模钙钛矿模块。通过详细的电流-电压 (J-V) 测量和最大功率点 (MPP) 稳定性测试，研究评估了各个器件在效率和稳定性方面的表现。

第四部分：研究结果

研究的主要发现包括以下几点：

1. 二维钝化层均匀性突破： 通过应用FABR/DAX混合处理技术，成功形成了均匀纯相的二维钙钛矿钝化层（n=2相）。GIWAXS图谱及PL映射均验证了二维钝化层形貌的均匀性。

2. 高效大面积钙钛矿器件性能： 小型器件的光电转换效率达到25.61%，1.04 cm²大尺寸器件的效率也达24.62%。在13.44 cm²迷你模块中，效率为23.60%，且效率下降仅不到5%。

3. 可扩展性与工业应用潜力： 研究采用大规模打印技术制备了310 cm²（20 cm×20 cm）和802 cm²（30 cm×30 cm）的钙钛矿模块，并分别实现了18.90%和17.59%的光电转换效率。

4. 长期稳定性提升： 大面积模块显示出优异的稳定性，封装良好的模块在连续光照下可稳定工作超过2,000小时，其性能衰减不超过20%。

第五部分：研究结论与意义

本研究通过引入FABR/DAX混合钝化技术，成功突破了二维钙钛矿钝化层在均匀性和相分离问题上的瓶颈，构建了高效、稳定的三维/二维异质结钙钛矿太阳能模块。研究结果从科学角度提升了低维钙钛矿钝化技术的理解，并证明了该技术具有卓越的大面积器件制造潜力，为钙钛矿太阳能电池的商业化应用提供了现实路径。

第六部分：研究亮点

1. 创新技术突破：首次通过FABR与DAX的组合后处理，构建了纯相的二维钙钛矿钝化层（n=2）。
2. 高效率与低损耗：器件效率在模块扩大过程中的下降小于5%，效率表现为当前前沿水平。
3. 大面积规模化生产：证明该方法可扩展到310 cm²和802 cm²的模块制造中，与工业应用高度兼容。

第七部分：其他有价值的内容

研究详细阐释了二维钙钛矿的形成动力学及相分离问题的本质，同时展示了一系列多模式高分辨测试技术的协同应用，包括GIWAXS、PL、ToF-SIMS等。这些提供了对界面结构及性能影响的全方位理解。

本研究为低维度钝化层技术在钙钛矿大面积器件中的应用提升提供了重要的理论支撑和技术方案，为未来钙钛矿太阳能电池的工业化和商业化铺平了道路。