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SiC镜面上HfO2/SiO2和Nb2O5/SiO2高反膜的制备及其抗激光损伤性能研究

期刊:上海大学硕士学位论文

上海大学付朝丽硕士学位论文学术报告

作者及研究机构

本研究的作者为上海大学环境化学与工程学院的硕士研究生付朝丽,校内导师为焦正教授,联合培养单位为中国科学院上海硅酸盐研究所,联培导师为杨勇研究员。该硕士学位论文完成于2016年5月,属于国家自然科学基金资助项目(项目编号:NSFC 51471182)。

学术背景

本研究属于应用化学与材料科学交叉领域,聚焦于高功率激光系统中的关键光学元件——激光反射镜的研发。随着激光技术在可控核聚变、模拟爆炸及激光武器等领域的快速发展,对高反射率(R)和高激光损伤阈值(LIDT)的光学元件需求日益迫切。碳化硅(SiC)因其优异的物理化学性能(高热导率、低热膨胀系数、高比刚度)成为理想反射镜基材,但直接抛光SiC难以获得光学级表面,且作为基底镀制激光高反膜的研究尚未见报道。

研究主要解决三个关键科学问题: 1. SiC基底表面改性层的低应力制备与缺陷控制 2. 二氧化铪(HfO₂)单层膜的化学计量比调控与微观结构优化 3. SiC镜面上HfO₂/SiO₂和Nb₂O₅/SiO₂多层高反膜的性能对比

研究流程与方法

第一阶段:SiC镜坯制备与表面改性

采用”压-张应力交替叠层”模型在抛光SiC表面镀制厚硅膜(20-50μm): 1. 通过等离子体辅助物理气相沉积(PIAD)制备压应力Si层 2. 采用真空蒸镀法制备张应力Si层 3. 利用Stoney公式建立多层应力模型,优化厚度匹配 关键创新:通过预熔融工艺优化解决了Si膜表面溅射点缺陷问题,获得RMS<1nm的光学表面。

第二阶段:HfO₂单层膜工艺优化

采用等离子体辅助电子束蒸发金属铪(PIA-EB-Hf法)反应沉积HfO₂薄膜: 1. 正交实验设计考察6个关键参数: - 沉积速率(0.5-2.0 nm/s) - APS离子源偏压(90-160 V) - 放电电流(5-15 A)
- 沉积温度(100-300℃) - 充氧量(10-50 sccm) - 充氧位置(3种几何配置) 2. 性能表征: - XPS分析O/Hf化学计量比 - XRD研究结晶取向(m(-111) vs m(002)) - 激光干涉仪测量残余应力 - 1-on-1法测试LIDT(1064nm,10ns脉冲)

第三阶段:多层高反膜制备

在改性SiC基底上制备两种膜系: 1. HfO₂/SiO₂膜系: - 采用Essential Macleod软件设计λ/4堆栈结构 - 等离子体辅助电子束蒸发沉积 - 后处理工艺:充氧退火+低功率离子束轰击 2. Nb₂O₅/SiO₂膜系: - 采用熔融SiO₂块体替代颗粒消除结瘤缺陷 - 对比不同层数下的光学性能

主要研究结果

HfO₂单层膜优化成果

  1. 化学计量比调控:

    • 高沉积速率(>1.5 nm/s)导致成分不均匀,O/Hf比失配
    • 160V高偏压虽提高O/Hf比至1.92,但引入Ar杂质原子
    • 最佳充氧量为30sccm,O/Hf=1.88±0.03
  2. 残余应力控制:

    • 高偏压导致m(-111)择优取向和-1700MPa高压应力
    • 降低偏压至90V并升高温度至260℃,促进m(002)取向
    • 优化后应力降至-650MPa,晶粒尺寸减小40%
  3. 激光损伤特性:

    • 损伤形貌为纳米级烧蚀坑聚集的海绵状结构
    • 晶界缺陷是主要损伤起源
    • 最佳LIDT达14.3 J/cm²(较初始值提高2.4倍)

多层高反膜性能对比

  1. HfO₂/SiO₂膜系:

    • 1064nm处反射率99.4%
    • LIDT达14.97 J/cm²
    • 损伤形貌为中心熔融斑向外扩散
  2. Nb₂O₅/SiO₂膜系:

    • 反射率99.2%(仅需17层)
    • LIDT较低(4.56 J/cm²)
    • 表面粗糙度降低37%
  3. 创新性发现:

    • SiC表面改性使反射率提高0.3%,LIDT提高18%
    • 通过应力模型推算SiO₂层应力与实测值误差%
    • 提出HfO₂/SiO₂/Nb₂O₅/SiO₂混合堆叠新思路

研究结论与价值

本研究系统解决了三个关键问题: 1. 建立了”压-张应力交替”厚膜模型,实现SiC表面20μm硅膜的残余应力<50MPa 2. 阐明HfO₂薄膜"结晶取向-缺陷分布-激光损伤"的关联机制 3. 首次在SiC基底实现反射率>99%、LIDT>14J/cm²的高反膜

科学价值: - 为高功率激光器设计提供新型SiC基反射镜解决方案 - 建立金属反应沉积HfO₂的工艺-结构-性能关系数据库 - 提出混合堆叠膜系设计新思路

应用价值: - 可应用于惯性约束聚变(ICF)激光驱动器 - 工艺参数已实现工程化转移(中试良率>85%) - 为空间激光武器反射镜研制提供技术储备

研究亮点

  1. 方法创新:

    • 首创PIA-EB-Hf法制备无节瘤缺陷HfO₂膜
    • 开发SiC表面”应力工程”改性技术
    • 建立多层膜应力解构分析方法
  2. 理论突破:

    • 发现m(002)取向与LIDT的正相关性
    • 阐明晶界缺陷主导的激光损伤机制
    • 提出氧空位-应力协同作用模型
  3. 工程价值:

    • 实现Φ200mm口径镜面均匀镀膜(不均匀性<1.5%)
    • 开发可产业化的工艺控制软件(已获软件著作权)
    • 技术指标达国际先进水平(比传统K9基底LIDT提高60%)
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