本报告旨在向科研同行介绍由Xiaodong Zhang、Yu Yan等研究人员合作完成，于2025年9月1日发表于期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》上的一项原创性研究。该研究题为“The 21st-century wetting inhibits growing surface ozone in northwestern China”，深入探究了在中国西北地区（NW）气候暖湿化的背景下，增湿对地表臭氧（O₃）长期变化趋势的影响机制。
本研究由来自中国两所顶尖高校的跨学科团队共同完成。第一作者及通讯作者之一Xiaodong Zhang来自北京大学城市与环境学院地表过程实验室，另一位通讯作者Hong Gao则来自兰州大学甘肃省环境污染预测与控制重点实验室。合作者还包括来自兰州大学大气科学学院、地球与环境科学学院的多位研究人员。该研究于2024年6月修订，并于2025年9月正式发表于《Atmospheric Chemistry and Physics》第25卷。这项工作采用知识共享许可协议发布，体现了其开放科学的理念。
科学领域：本研究隶属于大气化学与气候变化交叉领域，具体关注区域气候变化（暖湿化）对大气污染物（臭氧）生成与演化的长期影响。
研究动机与背景知识： 地表臭氧是一种重要的二次污染物，对人体健康和生态系统构成威胁。其浓度受前体物（如氮氧化物NOx、挥发性有机物VOCs）排放和气象条件的共同调控。传统认知表明，地表气温（SAT）升高通常通过加速光化学反应促进臭氧生成，而相对湿度（RH）增加则可能通过多种途径抑制臭氧，例如促进湿沉降、影响自由基化学等。然而，在气候变化的背景下，增温和增湿常常同步发生，二者对臭氧浓度的协同影响，特别是在中国西北这一独特气候区，其长期关系尚不明确。
中国西北地区是亚洲最大的干旱半干旱区，观测数据显示，自21世纪初以来，该区域经历了显著的“暖湿化”转型，同时夏季地表臭氧浓度也呈上升趋势。这种臭氧污染加剧、气温和湿度同步上升的现象并存，为研究臭氧-气候长期相互作用提供了一个独特的自然实验场景。先前研究多关注温度的单方面影响，或基于短期观测分析湿度作用，对长期湿化趋势在臭氧变化中的相对贡献和具体机制缺乏定量评估。因此，厘清西北地区长期湿化趋势对臭氧增长的抑制效应及其机制，对于理解气候变化下的空气质量演变、制定区域臭氧污染控制策略具有重要的科学意义。
研究目标： 本研究旨在通过大气化学模型的情景模拟，定量评估1998年至2017年间中国西北地区夏季臭氧浓度对长期暖湿化气候趋势的响应。具体目标包括：1）分离气象条件变化和排放变化对臭氧趋势的贡献；2）识别在暖湿化并存背景下，增湿和增温各自对臭氧变化的影响程度；3）揭示湿度影响臭氧的可能化学与物理途径；4）基于未来气候情景，预估湿化趋势对西北地区未来臭氧浓度的潜在影响。
本研究采用数值模拟与统计诊断相结合的方法，核心是基于WRF-Chem模型进行一系列精心设计的敏感性情景模拟。整个工作流程包含以下几个关键步骤：
第一步：模型配置与基础模拟 研究者使用了三维气象研究与预报模型耦合化学模块（WRF-Chem）版本3.7。模拟区域覆盖整个中国 mainland，水平分辨率为20 km × 20 km，垂直方向从地面到50 hPa共分30层。这样的设置能够较好地刻画区域大气环流和污染物在边界层内的垂直分布。模型采用了经过验证的物理参数化方案和化学机制（如RADM2气溶胶机制、MADE/SORGAM气溶胶模块等），并考虑了气溶胶的直接和间接效应。排放清单方面，人为排放采用了全球大气研究排放数据库（EDGAR）版本4.3，生物源排放利用MEGAN模型在线计算。为了更准确地反映中国的土地利用变化，研究用中国科学院资源环境科学数据中心提供的1 km分辨率土地覆盖数据替换了模型默认数据。初始和边界气象场采用ECMWF的ERA-Interim再分析资料，化学边界条件则来自MOZART-4全球化学传输模型的再分析场。研究首先进行了1998年至2017年每年夏季（6-8月）的基准模拟（称为情景S1），该情景使用逐年变化的实际气象和排放数据，旨在重现历史时期的臭氧状况。模型模拟结果通过与可用观测数据（2013年后）进行对比验证，结果表明模型能够合理再现臭氧浓度的时空变化（参见原文补充材料图S2-S7），证明了模拟的可靠性。
第二步：设计敏感性情景以分离贡献 为了定量区分排放变化和气象变化对臭氧趋势的贡献，研究团队设计了三组核心敏感性情景模拟： - 情景S1（基准情景）：如前所述，气象和排放均为1998-2017年逐年变化。 - 情景S2（固定排放情景）：将人为和生物源排放固定在1998年的水平，而气象条件逐年变化（1998-2017）。该情景下的臭氧变化完全由气象条件的年际波动和长期趋势驱动。 - 情景S3（固定气象情景）：将气象条件（包括温度、湿度、风场等所有气象要素）固定在1998年夏季的状态，而排放逐年变化。该情景下的臭氧变化纯粹由排放变化（包括前体物排放强度和空间分布的变化）驱动。 此外，还设置了情景S4（仅固定1998年的SAT和RH）来检验S3的敏感性，并设计了情景S5（固定1998年土地利用）来评估植被变化（绿洲化）可能通过生物源VOCs排放产生的影响。
第三步：趋势分析与统计诊断 对于模拟得到的臭氧浓度、地表气温（SAT）和相对湿度（RH）等时间序列数据，研究采用非参数的曼-肯德尔检验（Mann-Kendall test） 和森氏斜率估计（Sen‘s slope） 来分析其长期趋势的显著性和变化速率。为了量化不同因子对臭氧变化的贡献，研究定义了“贡献率”或“分数变化”。例如，排放的贡献率计算公式为 ( f{O3} = (C{S3} - C{S1}) / C{S1} \times 100\% )，其中 ( C{S1} ) 和 ( C{S3} ) 分别来自基准情景和固定气象情景。类似地，通过比较不同情景的结果，可以分离出气象的净效应。
第四步：机理探究与归因分析 通过分析情景S2（固定排放）中臭氧与RH、SAT等关键气象要素的空间相关性和时间序列关系，初步判断主导因子。进一步，研究构建了多元线性回归模型（Multiple Regression Model, MRM） 来定量评估SAT和RH对臭氧浓度变化的相对贡献。模型形式为：( \ln(O_3) = \alpha + \beta_1 \ln(SAT) + \beta_2 \ln(RH) + \epsilon )。通过计算标准化回归系数及其方差，可以估算出SAT和RH的贡献百分比。此外，研究还分析了与湿度相关的化学过程，特别是羟基自由基（OH）的模拟浓度及其与臭氧的关系，以从光化学角度阐释湿度影响的机制。
第五步：未来情景预估 考虑到西北湿化趋势可能持续，研究利用CMIP6框架下的两个共享社会经济路径与典型浓度路径组合情景（SSP2-RCP4.5和SSP5-RCP8.5），驱动WRF-Chem模型对2019年、2030年和2060年的夏季臭氧浓度及气象条件进行预估。通过类似的历史时期分析方法，评估在未来不同排放与气候路径下，湿化对臭氧的抑制效应是否持续及其强弱变化。
结果一：1998-2017年夏季臭氧趋势及排放与气象的贡献分离 基准情景（S1）模拟显示，1998-2017年间，西北地区夏季平均臭氧水平增加了19.9%。固定气象情景（S3）显示，若气象条件不变，由于排放增长，中国大部地区臭氧呈单调上升趋势。然而，固定排放情景（S2）的结果揭示，气象条件的变化实际上导致中国许多地区（包括西北大部分区域）的臭氧浓度呈下降趋势（图2a）。这表明，过去20年的气象变化，特别是湿化，抵消了一部分由排放增长驱动的臭氧上升。 对西北六省（新疆、青海、甘肃、内蒙古、宁夏、陕西）的详细分析发现（图1d，图4a），气象条件的影响存在东西差异。在西部的新疆、青海、甘肃三省，气象变化（主要是增湿）对臭氧增长产生了显著的抑制甚至降低作用（臭氧变化分数较小或为负）；而在东部的内蒙古、宁夏、陕西三省，气象条件与排放变化共同促进了臭氧上升。这种空间分异与RH的变化趋势高度吻合：西部三省RH增长最为显著（增幅8.9%-9.9%），而东部三省RH增长微弱甚至下降。
结果二：增湿是抑制西北臭氧增长的主导气象因子 相关性分析显示，在固定排放情景下，西北西部（尤其是新疆、青海）的夏季臭氧浓度与RH存在显著的负相关关系（图3a）。尽管同期该区域SAT也呈显著上升趋势（图2c），但增温本应促进臭氧生成，这与观测到的臭氧受抑制趋势相悖。时间序列分析进一步证实（图3d）：在西部三省，臭氧的“气象贡献分数”在2005年后转为负值，意味着气象条件开始导致臭氧浓度低于仅考虑排放增长的情况，且这一转折点与大气可降水量（PW）开始快速增加的时间点吻合（图3c）。这些证据链共同表明，在西北西部，增湿的效应压倒了增温的效应，成为主导臭氧气象趋势的关键因素。
结果三：定量归因证实湿度贡献巨大 多元线性回归模型的定量归因结果显示，在湿化显著的新疆、青海和甘肃，RH对1998-2017年夏季臭氧浓度变化的贡献率分别高达77.5%、59.4%和46.2%，而SAT的贡献率分别为22.5%、40.6%和53.8%（在甘肃，SAT贡献略超RH）。将整个西北地区作为整体，RH和SAT对臭氧变化的贡献近乎相等，各占约50%（49.5% vs 47.6%）（图5a）。这一发现颠覆了以往认为温度是影响中国臭氧变化最主要气象因子的认知（在整个中国 mainland 的模拟中，SAT的贡献高达92.4%）（图5b）。模型还排除了土地利用变化（绿化）通过增加生物源VOCs对臭氧趋势产生显著影响的可能性（情景S5结果显示贡献极小）。
结果四：湿度抑制臭氧的化学机制线索 研究表明，湿度增加可能通过增强大气中OH自由基的生成来影响臭氧。模拟显示，在西部三省，OH自由基浓度与臭氧浓度呈负相关（图3b），且OH自由基的时间变化分数与RH分数正相关（图4b）。OH自由基是大气光化学的“清洁剂”，其与VOCs和NOx的反应是臭氧生成的关键步骤，但同时OH也能直接与臭氧反应。在西北这种前体物排放水平相对较低的地区，湿度增加可能通过促进水汽与激发态氧原子O(¹D)的反应（O(¹D) + H₂O → 2OH）来增加OH浓度，进而可能通过直接反应或改变前体物氧化路径来抑制臭氧净生成。这为湿度影响的化学机制提供了线索。
结果五：未来预估下的不确定性 基于CMIP6的未来预估表明（图6，图7），在SSP5-RCP8.5高排放气候情景下，2019-2030年间西北湿化趋势将持续，并对臭氧增长产生较强的抑制效应，这与历史规律相似。然而到2060年，该情景下臭氧水平可能变得更高。在SSP2-RCP4.5中等缓解情景下，2019-2030年的湿化抑制效应较弱，且到2019-2060年，湿化趋势可能停止或转为变干。研究指出，中国为实现“碳达峰、碳中和”目标所采取的强有力人为干预措施（对应SSP2-4.5路径），可能会覆盖气候变化对臭氧的自然影响，使得未来臭氧波动对RH变化的响应不再显著。这凸显了未来预测中政策干预的巨大不确定性。
结论： 本研究通过系统的数值模拟证明，21世纪以来中国西北地区，特别是其西部（新疆、青海、甘肃）的显著湿化趋势，有效抑制了由排放增长和气候变暖所驱动的夏季地表臭氧浓度上升。在该区域，长期湿化对臭氧趋势的影响与增温效应同等重要甚至占主导地位，这与全中国范围内增温占绝对主导的情况形成鲜明对比。湿度可能通过促进湿沉降以及影响以OH自由基为核心的光化学过程等途径来抑制臭氧。未来，西北湿化趋势若持续，其对于臭氧污染的抑制作用在制定区域空气质量管控政策时应予以充分考虑。
科学价值： 1. 深化认知：首次在中国区域尺度上，定量揭示了长期气候湿化趋势对臭氧污染演变的显著抑制效应，挑战了“温度主导臭氧气象影响”的普遍认知，强调了在干旱半干旱区气候转型研究中湿度因子的重要性。 2. 阐明机制：通过分离排放与气象贡献、定量归因以及化学示踪（OH自由基）分析，为理解湿度影响臭氧的长期物理化学机制提供了新的见解和证据。 3. 方法创新：展示了利用多情景固定法结合统计模型，在复杂气象与排放共同变化背景下，辨识关键驱动因子的有效研究范式。 4. 连接未来：将历史分析与未来气候预估相结合，指出了在不同社会发展与气候路径下，湿化效应及其与政策干预交互作用的不确定性，为面向未来的空气质量-气候协同治理研究提供了方向。
应用价值： 研究结论对中国西北地区的空气质量管理具有直接参考意义。在制定臭氧污染防治策略时，除了控制前体物排放，需要将区域气候的“暖湿化”转型作为一个重要的背景因素纳入考量。湿化的抑制作用可能为污染控制带来一定的“气候红利”，但在预估未来空气质量时，需审慎评估湿化趋势的持续性及其与减排政策的叠加效应。
研究也坦诚地指出了若干不确定性，例如：使用的排放清单（如EDGAR）未考虑气象条件（如温度）对排放的动态影响；WRF-Chem模型的20 km分辨率可能无法充分解析西北复杂地形下的局地环流（如山谷风）；西北地区地面臭氧观测站点稀疏，限制了模型结果的验证。这些为后续研究的改进指明了方向，例如开发高分辨率动态排放清单、利用更精细的模型以及加强观测网络建设。
这项研究是一项立足区域特色、方法严谨、结论重要的高水平工作，显著推进了我们对气候变化与区域空气质量复杂相互作用的理解。