本文由Young-Shin Jun、Lijie Zhang、Yujia Min和Qingyun Li共同撰写，他们均来自美国圣路易斯华盛顿大学的能源、环境与化学工程系。该研究于2017年7月7日发表在《Accounts of Chemical Research》期刊上，属于“地质碳储存化学”特刊的一部分。文章主要探讨了在地质二氧化碳封存（Geologic CO2 Sequestration, GCS）过程中，纳米尺度化学过程对储存容量和密封完整性的影响。
地质二氧化碳封存（GCS）是一种减少人为二氧化碳排放的有效策略。合适的封存地点需要具备多孔的储层岩石区域，以便注入的二氧化碳能够置换盐水并储存在孔隙中，同时还需要一个不透水的盖层来阻止二氧化碳的向上移动。在注入过程中，二氧化碳会与地下环境中的岩石和井筒发生化学反应，这些反应在纳米尺度上对储存的安全性和效率有着重要影响。例如，注入压力取决于岩石的润湿性和渗透性，而这些性质对纳米尺度的矿物-流体相互作用非常敏感。此外，盖层裂缝的开闭以及井筒完整性的变化也会受到纳米尺度化学反应的影响。因此，纳米尺度的化学过程能够影响岩石的水文地质和力学性质，如润湿性、渗透性、机械强度和断裂行为。
本文从四个方面回顾了研究团队在纳米尺度化学反应及其对GCS场地密封完整性和储存容量影响方面的工作：
储层岩石的化学：研究团队以长石（feldspar）为模型矿物，探讨了其溶解和次生矿物沉淀的过程，重点关注了长石的晶体结构、阳离子和硫酸根阴离子对其溶解的影响。长石是地壳中含量最丰富的矿物之一，其溶解动力学受到温度、pH值和溶解自由能的影响。研究还发现，高浓度的阳离子（如Na+）会显著抑制长石的溶解，而硫酸根则会增强其溶解。
盖层矿物的化学：研究团队以云母（mica）为模型矿物，研究了盖层矿物与盐水之间的界面反应，重点关注了水化学（盐度和有机配体）和含水量对矿物溶解和表面形态变化的影响。研究发现，高盐度的盐水会促进云母的离子交换反应，而有机配体（如草酸盐）则会显著增强云母边缘表面的溶解。
化学与水文地质响应的联系：研究团队通过实验发现，纳米尺度的化学反应会改变矿物的润湿性，从而影响二氧化碳在储层中的传输和毛细管捕集。例如，高盐度条件下，黑云母（biotite）的溶解会增加表面粗糙度和亲水性，进而影响二氧化碳的润湿性。
化学与力学性质变化的联系：研究团队还探讨了纳米尺度化学反应对井筒水泥力学性质的影响。研究发现，二氧化碳与水泥反应后会在水泥表面形成多个反应层，这些层的结构和排列对水泥的整体强度有重要影响。特别是，碳酸盐层的硬度虽然较高，但整体弯曲强度却受到较宽的、脆弱的氢氧化钙耗尽区的控制。
通过上述研究，研究团队揭示了纳米尺度化学反应对GCS场地储存容量和密封完整性的影响。具体来说，长石的溶解和次生矿物沉淀过程受到晶体结构和阳离子的显著影响，而盖层矿物的溶解和表面形态变化则受到水化学和含水量的调控。此外，纳米尺度的化学反应还会改变矿物的润湿性和力学性质，进而影响二氧化碳的传输和捕集。
本文的研究为理解纳米尺度化学反应在地质二氧化碳封存中的作用提供了重要的科学依据。研究结果不仅有助于优化GCS场地的设计和操作，还为其他地下工程系统（如页岩气开采、增强油气回收和地热能开发）提供了参考。此外，研究团队开发的实验方法和模型也为未来的研究提供了新的工具和思路。
尽管本文已经取得了一些重要成果，但仍有许多科学问题有待解决。例如，未来需要进一步研究水饱和超临界二氧化碳与矿物的反应，以及裂缝和断层中矿物的溶解和次生沉淀过程。此外，纳米尺度化学反应对大规模力学变化的影响也需要进一步探讨。
本文通过系统的实验和理论研究，揭示了纳米尺度化学反应在地质二氧化碳封存中的重要作用，为未来的研究和应用提供了重要的科学依据。