这篇文档属于类型a，是一篇关于矿物原料二氧化碳封存潜力的原创研究论文。以下是详细的学术报告内容：
主要作者及发表信息
本研究由Carlos Paulo（第一作者，通讯作者，加拿大特伦特大学环境学院）、Ian M. Power（特伦特大学）、Amanda R. Stubbs（特伦特大学）、Baolin Wang（阿尔伯塔大学地球与大气科学系）、Nina Zeyen和Sasha Wilson（阿尔伯塔大学）合作完成，发表于Applied Geochemistry期刊（2021年4月，第129卷，文章编号104955）。研究聚焦于通过增强岩石风化（Enhanced Rock Weathering, ERW）和CO₂矿化（CO₂ Mineralization）技术评估矿物原料的碳封存潜力。
学术背景
研究领域与动机
全球气候变化背景下，负排放技术（Negative Emissions Technologies, NETs）成为减少大气CO₂浓度的关键策略。ERW和CO₂矿化通过碱性矿物（如硅酸盐、氢氧化物）的溶解释放钙（Ca）、镁（Mg），最终形成碳酸盐矿物实现CO₂固定。然而，矿物原料的复杂性（如含碳酸盐杂质）可能导致对封存潜力的高估。因此，本研究旨在开发一种新方法，区分碳酸盐与非碳酸盐来源的“易提取阳离子”（Easily Extractable Cations），以更准确评估矿物原料的实际CO₂封存能力。
关键科学问题
- 碳酸盐干扰：传统方法无法区分碳酸盐矿物（如方解石）与非碳酸盐矿物（如硅酸盐）释放的阳离子，导致高估封存潜力。
- 反应性量化：需建立一种快速、可靠的实验方法，模拟地表条件下矿物原料的溶解行为。
研究流程与方法
1. 样品采集与表征
- 研究对象：包括金伯利岩（南非Venetia钻石矿尾矿）、蛇纹岩（英国Lizard Complex、美国Feather River Canyon等）、硅灰石矽卡岩（加拿大Canadian Wollastonite采石场）和水镁石矿石（美国内华达州）。
- 样品处理：粉碎至 mm粒径，通过X射线衍射（XRD）和X射线荧光光谱（XRF）分析矿物组成与地球化学特征。
- 比表面积测定：采用Brunauer-Emmett-Teller（BET）氮气吸附法量化样品反应活性。
2. CO₂批量浸出实验
- 实验设计：将0.26 g样品与100 mL去离子水混合，持续通入纯CO₂气体（0.12 SLPM，pH稳定至3.9），磁力搅拌48小时（23°C）。
- 关键创新：
- 总无机碳（TIC）分析：通过酸化固体残留物并测量释放的CO₂，量化碳酸盐矿物的溶解贡献。
- 阳离子释放检测：使用ICP-OES测定浸出液中Ca、Mg、Si浓度，区分硅酸盐与碳酸盐来源的阳离子。
3. 对比实验
- 醋酸铵（NH₄OAc）浸出：传统方法用于评估阳离子交换容量（CEC），但与CO₂浸出结果对比显示其高估非碳酸盐来源阳离子（如黏土矿物交换的Ca²⁺）。
4. 数据分析
- 相关性分析：通过线性回归验证Ca-TIC、Mg-Si的化学计量关系（如方解石溶解的Ca:TIC=1:1，蛇纹石溶解的Mg:Si≈1.5）。
- CO₂封存潜力计算：校正碳酸盐贡献后，基于非碳酸盐来源阳离子估算实际封存潜力（公式：CO₂封存量 = [（阳离子摩尔数 - TIC摩尔数） × CO₂摩尔质量]）。
主要结果
碳酸盐矿物的干扰
- 金伯利岩尾矿中，方解石（3.8–7.0 wt%）贡献了浸出Ca的86–96%，导致传统方法高估封存潜力300%。
- TIC分析与Ca浸出量的强相关性（R²=0.99）验证了该方法排除碳酸盐干扰的有效性。
非碳酸盐来源阳离子的释放
- 蛇纹岩：含蛇纹石（Mg₃Si₂O₅(OH)₄）的样品（如srp1、srp2）Mg/Si≈1.5，符合硅酸盐溶解化学计量；含水镁石（12 wt%）的srp3样品Mg释放量显著更高（31 g/kg）。
- 硅灰石矽卡岩：Ca与Si释放呈线性关系（R²=0.94），证实硅灰石（CaSiO₃）为主要非碳酸盐Ca来源。
实际CO₂封存潜力
- 校正后，金伯利岩尾矿的封存潜力仅为3–9 kg CO₂/t（理论最大值268–342 kg CO₂/t），Venetia矿年排放量（210 kt CO₂e）的7–20%可通过尾矿矿化抵消。
- 水镁石矿石（brc）因高反应性表现出最高潜力（47 kg CO₂/t），但需注意其碳酸盐杂质的干扰。
结论与价值
科学意义
- 提出首个结合CO₂浸出与TIC分析的方法，解决了矿物碳化评估中碳酸盐干扰的难题。
- 揭示了矿物原料反应性的关键控制因素（如比表面积、碳酸盐含量）。
应用价值
- 为矿山尾矿管理提供实用工具，指导ERW项目的原料筛选与封存潜力评估。
- 支持南非Venetia矿等工业场景的碳减排策略设计，推动NETs的规模化应用。
研究亮点
- 方法创新：CO₂批量浸出+TIC分析的组合首次实现非碳酸盐来源阳离子的精准量化。
- 工业适用性：方法简单、成本低，适合矿山现场快速检测。
- 跨学科贡献：融合矿物学、地球化学与碳封存技术，为负排放研究提供新范式。
其他发现
- 黏土矿物的作用：金伯利岩中蒙脱石（28 wt%）通过NH₄⁺交换释放Ca²⁺，但在CO₂浸出中贡献可忽略，表明传统CEC方法可能误导评估。
- 粒度效应：细颗粒样品（<27 μm）因高比表面积促进碳酸盐溶解，反而降低实际封存潜力。
（报告全文约2000字，涵盖研究全貌及细节）