本文介绍了一项关于高性能X射线探测器的研究,该研究由Yanshuang Ba、Yaoyu Han、Weidong Zhu等作者共同完成,研究团队来自西安电子科技大学宽禁带半导体技术国家重点实验室、广州宽带隙半导体创新中心等单位。该研究于2023年11月27日在线发表在《Chemical Engineering Journal》期刊上,论文标题为“Water-assisted mass preparation of CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x composite wafers for high-performance X-ray detection”。
X射线探测器在医学成像、安全检查和工业质量控制等领域具有重要应用。传统的X射线探测器材料如非晶硒(α-Se)、PbI2、HgI2和CdZnTe等存在成本高、制备工艺复杂、稳定性差等问题。近年来,金属卤化物钙钛矿(MHP)材料因其优异的光电性能(如高缺陷容忍度、大载流子迁移率/寿命、低缺陷密度)以及低成本、低温加工性等优势,成为高灵敏度X射线探测器的理想候选材料。然而,MHP材料在制备大面积、厚度可控的晶圆时仍面临挑战,特别是晶界缺陷和离子迁移问题会影响探测器的性能。因此,本研究旨在通过水辅助共沉淀和喷涂技术制备CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x复合晶圆,以优化X射线探测器的结构和性能,并实现大规模制备。
研究的主要流程包括以下几个步骤:
CsPbBr3-CsPb2Br5粉末的制备:通过共沉淀法,将PbBr2和CsBr溶解在甲醇/水混合溶剂中,经过搅拌、过滤、洗涤和干燥后,得到CsPbBr3-CsPb2Br5粉末。水溶剂的引入显著提高了粉末的结晶度和反应效率。
CsPbBr3-CsPb2Br5晶圆的制备:通过压力诱导聚集法,将上述粉末压制成晶圆。晶圆的厚度和尺寸可通过调节模具和粉末质量进行精确控制。
CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x复合晶圆的制备:将CsI/水溶液喷涂到CsPbBr3-CsPb2Br5晶圆表面,经过热处理后,晶圆表面形成CsPbIxBr3-x层,最终得到复合晶圆。该复合晶圆具有致密的表面、高结晶度和优异的载流子传输性能。
X射线探测器的制备与测试:基于复合晶圆,研究人员制备了Ag/CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x/Ag结构的X射线探测器,并对其光电性能进行了详细测试,包括载流子迁移率/寿命(μτ)乘积、电阻率、灵敏度和检测限等。
CsPbBr3-CsPb2Br5粉末的结晶度提升:通过引入水溶剂,CsPbBr3-CsPb2Br5粉末的结晶度显著提高,晶粒尺寸更大且分布更均匀,减少了缺陷。
复合晶圆的优异性能:CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x复合晶圆具有致密的表面、高结晶度和优异的载流子传输性能。其电阻率高达1.3 × 10^9 Ω cm^-2,μτ乘积为1.01 × 10^-3 cm^2 V^-1,灵敏度达到20555.1 μC Gy_air^-1 cm^-2,检测限低至127.7 nGy s^-1。
X射线探测器的性能优化:基于复合晶圆的X射线探测器表现出较低的暗电流和较高的响应电流,具有优异的稳定性和长期工作性能。在X射线照射下,探测器的响应电流显著增加,且在不同剂量和偏压下表现出良好的线性关系。
本研究通过水辅助共沉淀和喷涂技术成功制备了CsPbBr3-CsPb2Br5-CsPbIxBr3-x复合晶圆,并基于该晶圆开发了高性能X射线探测器。该探测器具有高电阻率、优异的载流子传输性能、高灵敏度和低检测限,适用于医学成像和工业检测等领域。此外,该制备方法具有低成本、大规模生产的潜力,为钙钛矿基X射线探测器的商业化应用提供了可靠的技术路径。
研究还通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见反射光谱(UV-Vis)和时间分辨光致发光(TRPL)等多种表征手段,详细分析了复合晶圆的结构和光电性能,进一步验证了其在高性能X射线探测器中的应用潜力。此外,研究团队还探讨了不同CsI/水溶液浓度对晶圆性能的影响,为优化复合晶圆的制备工艺提供了重要参考。
本研究为钙钛矿基X射线探测器的性能优化和大规模制备提供了新的思路和方法,具有重要的科学和应用价值。