本研究由Rui Zuo、Ziyi Wu、Jie Li等学者组成的团队完成,合作单位包括北京师范大学水科学研究院、教育部地下水污染控制与修复工程研究中心以及河北省生态环境保护技术服务中心。研究成果发表于2023年2月的《Ecotoxicology and Environmental Safety》期刊(Volume 253, 114669),采用CC BY-NC-ND 4.0开放获取许可协议。
学术背景
该研究属于环境科学与污染治理领域,重点关注轻质非水相液体(Light Non-Aqueous Phase Liquid, LNAPL)污染物在包气带(vadose zone)中的迁移行为。LNAPL(如柴油等)因泄漏进入地下环境后,会在毛细带(capillary zone)形成三相(水-油-气)流动系统,其迁移过程受重力、毛细力和介质特性共同影响。既往研究表明,毛细带对LNAPL的滞留效应显著,但定量化表征不足,且环境因子(如pH、氧化还原电位ORP、电导率EC)与污染物再分布的关系尚未明确。本研究旨在通过二维砂槽实验,量化毛细带对LNAPL迁移的滞留效应,建立滞留因子模型,并探索环境因素与污染物再分布的响应关系。
研究方法与流程
1. 实验设计与介质制备
- 介质选择:采用细砂(粒径0.106–0.212 mm)和粉砂(0.053–0.106 mm)两种均质介质,分别模拟不同渗透性条件下的毛细带行为。
- 实验装置:设计二维砂槽(120 cm高×150 cm宽×10 cm厚),内置10层土壤采样孔(S1-S10)用于监测总石油烃(TPH)浓度及环境参数(ORP、EC、pH)。装置配备水位调节系统,稳定地下水位至10 cm深度(图1)。
- 污染物注入:选用苏丹IV染色的柴油作为LNAPL代表,通过蠕动泵以1.8 mL/min的速率连续注入3天,模拟浅层点源泄漏场景。
2. 实验流程
- 迁移过程观测:记录LNAPL锋面的垂向和侧向迁移速度,划分”快速-慢速-停滞”三阶段(图2, 图4)。通过红外分光光度法测定TPH浓度,结合LTS-ECW多参数仪动态监测环境因子。
- 数据采集:在注入停止后的67天内,分22个时间点采集土壤样品,分析TPH空间分布(图3),并同步监测θ(含水量)、EC、pH、ORP等参数。
3. 创新性方法
- 滞留因子(Retention Factor, σ):提出σ=δv/δt量化毛细带滞留强度,其中δv为LNAPL锋面垂向速度变化量,δt为时间变化量(公式1)。
- 浓度变化率模型:建立νc = b×ln(t)+c描述再分布过程(公式3),结合环境因子构建关系式b = a×sin(b×α×β×γ)^c(公式4)。
主要结果
迁移动力学特征
细砂介质中,LNAPL垂向迁移速度从初始阶段的0.0815 cm/min降至停滞阶段的0.0015 cm/min,最终滞留在距地下水位20–30 cm处(图2)。粉砂介质因毛细力更强,滞留位置升至35–45 cm(图4)。两类介质均呈现”初始快速下渗→毛细带减速→强滞留停滞”的迁移模式。
空间分布规律
TPH浓度空间分析显示:
- 快速分布阶段(0–4天):高浓度区集中在距水位75–85 cm(细砂)和80–90 cm(粉砂)。
- 再分布阶段(4–67天):LNAPL向毛细带下部聚集,形成新富集区,但未穿透至饱和带(图3, 图S2)。
- 滞留模式量化
- 滞留因子与时间符合σ = a×exp(−kt)(R²>0.942),表明滞留效应随时间增强(图S3)。
- 毛细带自上而下分为:弱滞留区(b>0, νc<0)、强滞留区(b<0)和屏障区(b>0, νc>0)(图6)。
- 环境因子响应模型中,系数b与EC、pH、ORP的拟合优度R²>0.913(表1),证实环境参数可有效表征LNAPL再分布动态。
结论与价值
科学价值
首次提出滞留因子和浓度变化率模型,系统量化了毛细带对LNAPL迁移的三阶段阻滞机制。建立了环境因子与污染物再分布的定量响应关系,为复杂场地污染预测提供了新参数化方法。
应用意义
研究成果可直接指导LNAPL污染场地的风险评估与修复策略制定,例如:
- 根据介质类型预测污染物滞留深度
- 利用EC/pH/ORP等易测指标动态监控污染羽演变
- 针对毛细带强滞留区设计靶向修复技术
研究亮点
- 方法创新:开发二维砂槽实验结合多参数同步监测系统,实现LNAPL迁移全过程可视化与量化分析。
- 理论突破:揭示毛细带分层滞留机制,提出”弱滞留-强滞留-屏障”三区模型。
- 跨学科融合:将环境化学参数(ORP/pH)与流体动力学结合,构建预测性数学模型。
其他发现
微生物降解和挥发作用导致实验后期TPH总量下降(图S5, S7),建议后续研究耦合生物地球化学过程与多相流模型,进一步提升预测精度。