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基于荧光猝灭的二氧化铀薄膜光学传感器研究

期刊:journal of luminescenceDOI:10.1016/j.jlumin.2015.04.024

这篇文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是对该研究的学术报告:

作者与机构

该研究由a.a. elabd和m.s. attia共同完成。a.a. elabd来自埃及核与放射监管局(Nuclear and Radiological Regulatory Authority, NRRA)的核保障与物理保护部门,而m.s. attia则分别隶属于沙特阿拉伯吉达大学(University of Jeddah)的化学系和埃及艾因夏姆斯大学(Ain Shams University)的化学系。该研究于2015年发表在《Journal of Luminescence》期刊上。

学术背景

该研究的主要科学领域是光学传感器(optical sensor)的开发与应用,特别是针对铀酰离子(UO₂²⁺)的检测。铀是一种具有毒性和放射性的金属离子,对环境构成严重威胁,尤其是在铀矿开采、核燃料生产和处理场所。铀在自然界中通常以铀酰离子(UO₂²⁺)的形式存在,因此对其浓度的准确评估至关重要。尽管已有多种技术用于检测UO₂²⁺,但这些方法通常需要昂贵的仪器、严格的实验条件和复杂的样品预处理过程。因此,研究团队旨在开发一种简单、灵敏且低成本的光学传感器,用于在二甲基亚砜(DMSO)中检测UO₂²⁺。

研究流程

研究的主要流程包括以下几个步骤:

  1. 材料与试剂准备
    研究使用了高纯度的化学品,包括硝酸铀酰六水合物(UO₂(NO₃)₂·6H₂O)、1-(2,3,4-三甲氧基苄基)哌嗪(trimetazidine)、四甲氧基硅烷(TMOS)和二乙氧基二甲基硅烷(DEDMS)。所有溶液均使用去离子水配制,并通过Milli-Q水净化系统处理。

  2. 仪器设备
    研究使用了Thermo Scientific Lumina荧光光谱仪进行荧光测量,波长范围为190-900 nm。紫外-可见吸收光谱则通过Thermo Fisher Scientific的UV-Vis Evolution 300光谱仪记录。此外,还使用了Thermo Fisher Scientific的iCAP 6500电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)作为参考测量仪器。

  3. 薄膜传感器的制备
    研究团队通过溶胶-凝胶法(sol-gel method)制备了掺杂trimetazidine的薄膜传感器。具体步骤包括将trimetazidine溶解在乙醇中,与TMOS、DEDMS和去离子水混合,经过水解和缩合反应后,通过旋涂法将溶液涂覆在石英基板上,形成薄膜。

  4. 实验步骤
    研究团队将不同浓度的UO₂²⁺溶液与薄膜传感器在DMSO中混合,记录荧光发射光谱。实验在λex=340 nm的激发波长下进行,荧光强度在λem=374 nm处测量。每次测量后,薄膜传感器都用DMSO清洗,以确保实验的重复性。

  5. 数据分析
    研究团队通过Stern-Volmer方程分析了荧光猝灭现象,计算了猝灭常数(Ksv)和临界浓度。此外,还通过Job’s方法确定了UO₂²⁺与trimetazidine的化学计量比。

主要结果

  1. 荧光猝灭现象
    实验结果表明,随着UO₂²⁺浓度的增加,trimetazidine的荧光强度显著降低,表明UO₂²⁺对trimetazidine的荧光具有猝灭作用。猝灭机制被归因于电子从trimetazidine转移到UO₂²⁺的过程。

  2. 化学计量比
    Job’s方法显示,UO₂²⁺与trimetazidine的化学计量比为1:1,表明两者形成了稳定的复合物。

  3. 传感器性能
    该传感器的线性检测范围为1.7×10⁻⁶至4.9×10⁻⁸ mol/L,检测限(LOD)为4.1×10⁻⁸ mol/L,定量限(LOQ)为1.2×10⁻⁷ mol/L。传感器的响应时间在15-30秒之间,具有良好的重现性和稳定性。

结论

该研究成功开发了一种基于trimetazidine掺杂溶胶-凝胶薄膜的光学传感器,用于检测DMSO中的UO₂²⁺。该传感器具有高灵敏度、宽线性范围和低检测限,且操作简单、成本低廉。其应用前景广泛,可用于核燃料生产和处理过程中的UO₂²⁺监测。

研究亮点

  1. 高灵敏度与低检测限
    该传感器在低浓度下仍能有效检测UO₂²⁺,表现出优异的灵敏度。

  2. 简单且低成本的方法
    与传统的检测技术相比,该传感器无需昂贵的仪器和复杂的样品预处理,具有显著的成本优势。

  3. 良好的重现性与稳定性
    传感器在多次实验中表现出良好的重现性和长期稳定性,适合实际应用。

其他有价值的内容

研究团队还探讨了传感器的选择性,发现其对铝、铁和钍等干扰离子的抗干扰能力较强,进一步验证了其在实际样品中的应用潜力。此外,研究还提出了传感器的再生方法,通过0.01 M HCl处理,可以在短时间内恢复传感器的性能,延长其使用寿命。

该研究为UO₂²⁺的检测提供了一种新颖且实用的方法,具有重要的科学价值和应用前景。

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