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基于二维钙钛矿氧化物纳米片的双极型忆阻器在晶圆级规模中的双极电阻开关行为研究

作者及发表信息
本研究的通讯作者为韩国建国大学（Konkuk University）的Bae Ho Park教授、韩国科学技术研究院（Korea Institute of Science and Technology, KIST）的Ji-Won Choi教授和Yeonjoo Jeong教授。主要作者包括Sohwi Kim、Chansoo Yoon、Haena Yim等。该研究发表于《Advanced Science》期刊，文章于2025年在线发表，DOI号为10.1002/advs.202517588。

学术背景
忆阻器（Memristor）作为神经形态计算的核心组件，能够模拟生物突触的可塑性，为高效能神经形态硬件提供可能。然而，传统忆阻器需要成对元件分别实现长时程增强（Spike-Timing-Dependent Plasticity, STDP）和长时程抑制（Anti-STDP）功能，这增加了硬件设计的复杂性和面积占用。本研究旨在开发一种基于二维（2D）钙钛矿氧化物纳米片（Perovskite Oxide Nanosheets, PONs）的单器件双极电阻开关（Dual Bipolar Resistive Switching, Dual-BRS）忆阻器，以简化突触可塑性调控，并提升晶圆级规模化制备的可行性。

研究流程与方法
1. 材料制备与表征
- 二维Sr₂Nb₃O₁₀（SNO）纳米片合成：通过固相反应合成层状钙钛矿KSNO，经HNO₃溶液质子交换后，与四丁基铵离子（TBA⁺）置换，最终通过Langmuir-Blodgett（LB）沉积技术在4英寸晶圆上制备5 nm厚SNO薄膜。
- 结构验证：X射线衍射（XRD）显示SNO纳米片具有1.6 nm层间距；透射电子显微镜（TEM）和选区电子衍射（SAED）证实其单晶性和高结晶度。

1. 器件制备与电学测试

   • 忆阻器结构：采用Au/Ti/SNO/Pt堆叠，通过电子束光刻定义3×3 μm²电极。
     
   • 双极电阻开关特性：通过直流电流-电压（I-V）测试，发现器件同时支持顺时针（Clockwise, CW，界面型）和逆时针（Counter-Clockwise, CCW，细丝型）开关行为。CW模式下，正电压触发复位（Reset），负电压触发置位（Set）；CCW模式下则相反。
     
   • 机制分析：通过截面TEM和电子能量损失谱（EELS）证实，Ti电极的氧化还原反应与SNO中氧空位（Oxygen Vacancies）的形成共同驱动双极开关。CW模式源于氧离子迁移导致的界面势垒调制，CCW模式则源于氧空位细丝的形成与断裂。
     

2. 脉冲响应与神经形态应用

   • STDP/Anti-STDP实现：在相同脉冲波形下，通过调节电压极性，单个器件即可实现STDP（CW模式）和Anti-STDP（CCW模式）。
     
   • 阵列演示：3×3忆阻器阵列通过正负极性脉冲编码像素图案，验证了双极开关的可编程性。
     
   • MNIST分类模拟：基于实验数据构建的泄漏积分-发放（Leaky Integrate-and-Fire, LIF）脉冲神经网络（SNN）模型，在MNIST数据集上达到86.4%准确率。
     

主要结果
1. 双极开关的稳定性与可扩展性：30个器件的置位电压变异系数<0.2 V，保留时间>10³秒，且湿度环境下性能稳定。
2. 机制验证：EELS显示CCW模式下SNO层氧空位浓度显著增加，而CW模式下TiOx界面层增厚。
3. 能效优势：每次突触更新能耗仅0.14 pJ，优于多数铁电和阻变存储器。

结论与价值
本研究首次在单器件中实现了双极电阻开关，解决了传统SNN硬件中STDP/Anti-STDP需成对器件的瓶颈。其科学价值在于揭示了氧空位与界面氧化还原的协同调控机制；应用价值体现在晶圆级兼容的制备工艺为高密度神经形态芯片提供了可行方案。

研究亮点
1. 创新性机制：通过氧离子迁移和氧空位细丝的双重路径，实现可控的双极开关。
2. 工艺突破：LB技术实现晶圆级均匀沉积，标准偏差仅0.37（电容测试）。
3. 硬件简化：单器件支持双向突触可塑性，显著降低电路复杂度。

其他价值
- 该器件在90%湿度下性能稳定，适合实际环境部署。
- 通过面积依赖性和空间电荷限制电流（SCLC）分析，明确了CW/CCW模式的界面与体相传导机制差异。