本研究由上海理工大学机械工程学院的朱佳俊、赖欣等人领衔,联合岭南大学、蔚来汽车以及东莞派能科技等机构的科研人员共同完成,于2025年9月13日在期刊 eTransportation 上正式发表(第26卷,文章号100482)。
该研究的核心学术背景在于锂离子电池状态评估领域。电化学阻抗谱(Electrochemical Improved Spectroscopy, EIS)作为一种强大的非破坏性诊断工具,能够揭示电池内部不同频率下的动力学过程(如欧姆阻抗、电荷转移、锂离子扩散等),对电池的健康状态(State of Health, SOH)和荷电状态(State of Charge, SOC)估计、故障检测等至关重要。然而,传统的EIS测量严重依赖昂贵、耗时且需要高精度信号发生与采集设备(如电化学工作站),并且要求电池在测量前达到长时间的电化学平衡。这些限制使得EIS难以在车载电池管理系统(Battery Management System, BMS)或云端电池分析等实时在线场景中广泛应用。现有的一些在线EIS生成方法,无论是基于特定硬件激励的测量法,还是利用脉冲或充电数据的数据驱动法,都面临硬件成本高、数据采样要求苛刻或需要精确电流信息等问题。因此,本研究旨在解决一个核心挑战:能否在不依赖任何额外硬件、仅利用电池自然静置期间容易获取的、低质量的部分弛豫电压曲线,在线生成全频率电化学阻抗谱?
本研究的详细工作流程包含三个主要部分:数据生成、方法构建与结果验证。
首先,在数据生成部分,研究使用了四节商用18650圆柱形锂离子电池(正极材料为NCM811)作为实验对象。为了构建一个全面且具有挑战性的数据集,研究者设计了一套包含加速老化、容量校准和弛豫电压/EIS测量的综合测试协议。具体步骤包括:1) 容量校准:通过三次完整的充放电循环确定电池当前容量。2) 状态点测试:在每次老化测试后,将电池放电至15%至95%SOC范围内的不同点(每5%一个点),在每个SOC点静置1小时以采集弛豫电压数据(采样率1 Hz),随后立即使用电化学工作站测量该SOC下的EIS(频率范围0.1 Hz至10 kHz)。3) 加速老化测试:对每节电池进行多次(总共4次不同循环次数)的3C快充快放循环,以模拟电池容量衰减。通过这套流程,最终获得了覆盖不同SOH(约80%-100%)和SOC(15%-95%)的超过300组EIS与弛豫电压数据对(共323组有效数据)。整个数据集被随机划分为训练集(80%,259对)和测试集,用于后续模型的开发与验证。
其次,在方法构建部分,研究提出了一种基于物理信息神经网络(Physics-Informed Neural Network, PINN)的端到端框架,其核心思想是从早期部分弛豫电压曲线中提取物理特征,进而预测电池的分数阶模型(Fractional-Order Model, FOM)参数,最后通过物理公式计算出全频段EIS。整个框架分为离线训练和在线预测两个阶段。
离线训练阶段的核心步骤包括:1) 特征提取:为了解决弛豫电压曲线可能不完整、采样点稀疏且起始点不定的实际问题,研究没有直接将原始电压数据输入神经网络,而是先通过一个二阶等效电路模型(Equivalent Circuit Model, ECM)对(哪怕是部分的)弛豫电压曲线进行参数化拟合。该ECM包含一个开路电压(OCV)、一个欧姆电阻(R0)以及两个并联的RC环节(分别对应电荷转移极化和浓差极化)。通过非线性拟合或优化算法,可以从任意一段弛豫电压曲线中提取出四个与采样起始时刻无关的、具有物理意义的特征参数:OCV、电荷转移过程时间常数(τ_ct)、扩散过程时间常数(τ_ds)以及一个表征两个极化过程贡献相等时的特征电压参数(a)。这四维特征向量作为模型的输入,有效降低了数据质量要求并增强了模型对输入变化的鲁棒性。2) 神经网络设计与训练:模型的目标输出是与EIS对应的三阶分数阶模型(FOM)的12个参数(如欧姆电阻R_ohm、电荷转移电阻R_ct、双层层电阻R_sei及各常相位元件CPE参数等)。研究采用了一个四层全连接深度神经网络,前三层每层50个神经元,使用ELU激活函数。其创新之处在于损失函数的设计,它融合了物理约束:总损失函数由两部分加权组成,一部分是预测的FOM参数与真实参数之间的误差,另一部分则是将预测的FOM参数代入阻抗物理公式(式10)后计算出的全频段EIS与实测EIS之间的误差。这种PINN范式确保了网络在拟合数据的同时,其输出必须遵守电化学阻抗的基本物理规律,从而保证了生成的EIS曲线的平滑性和物理合理性。
在线预测阶段的流程则非常简洁:当BMS获取到一段电池静置后的早期部分弛豫电压曲线(例如,仅需几分钟的数据)后,首先通过ECM拟合快速提取出四个特征参数,然后将这些参数输入已训练好的神经网络,网络直接输出预测的FOM参数,最后将这些参数代入预定义的阻抗频率响应公式(式10),即可即时合成出从0.1 Hz到10 kHz的全频段EIS曲线。整个过程无需电流激励信号,也无需复杂的信号处理。
第三,在结果验证部分,研究从多个维度系统地评估了所提方法的性能。
典型结果(使用完整弛豫曲线):在理想情况下,使用完整的1小时弛豫电压曲线(1秒采样)作为输入,模型表现出极高的预测精度。在测试集上,预测EIS与实测EIS之间的最大相对误差(Relative Error, RE)仅为5.6%,最大平均绝对误差(Mean Absolute Error, MAE)仅为1.12 mΩ。预测阻抗的实部与虚部与真实值之间的决定系数(R²)分别高达0.9769和0.9923,表明预测曲线与实测曲线高度吻合。此外,从预测的EIS中提取的欧姆电阻(R_ohm)和电荷转移电阻(R_ct)的均方根误差也非常小(分别为0.325 mΩ和0.609 mΩ),证明了生成EIS的实用价值。
多种实际场景结果(使用部分弛豫曲线):为模拟真实应用中的限制,研究深入测试了方法在数据不完整情况下的鲁棒性。结果表明:(1)弛豫曲线长度:即使仅使用1分钟的弛豫数据(而非完整的1小时),预测精度与使用10分钟数据时相当,最大RE和MAE未显著上升。(2)采样周期:将采样周期从1秒放宽至10秒,对预测精度的影响也很小。(3)起始点位置:这是影响最大的因素。如果采集的弛豫数据起始点太晚(即电压曲线已变得非常平缓),可供提取的极化信息减少,会导致预测精度有所下降,但即使在这种情况下,方法仍能保持可接受的性能。
复杂场景综合结果:为了模拟云端或车载系统中数据可能遭遇的多种质量下降情况(如压缩、丢包导致的数据不完整、非均匀采样等),研究构建了一个混合了不同长度、不同采样周期、不同起始点的“低质量复杂数据库”。在此极具挑战性的数据集上,该方法依然取得了优异的表现:最大RE控制在6.1%以内(98.4%的预测RE低于6%),最大MAE为1.29 mΩ(93.7%的预测MAE低于1 mΩ),预测与实测阻抗的R²值仍保持在0.9697(实部)和0.9897(虚部)的高水平。这充分证明了该方法对低质量、多样化输入数据的强大适应能力。
与其他方法的对比:研究还进行了广泛的对比分析。1) 与传统电化学工作站相比:该方法在保持可比精度(中值误差2% vs. 工作站%)的同时,实现了显著的实用性优势:测量时间缩短至1分钟(工作站需12分钟以上),无需专门的激励硬件和数小时静置等待,可直接集成于现有BMS。2) 与其他机器学习算法对比:在相同的复杂低质量数据集上,高斯过程回归(GPR)、前馈神经网络(FNN)和随机森林(RF)等方法的最大RE均在11%以上,远高于本方法(6.1%),且预测误差分布更分散。3) 与前沿EIS预测方案对比:如表3所示,本方法首次实现了仅依靠被动弛豫电压(无需主动电流激励)的硬件无关EIS预测,在保证精度的同时开创了新的技术范式。
跨电池类型验证:通过迁移学习策略(仅微调网络最后一层),该方法在正极材料为磷酸铁锂(LFP)的另一种型号(21700)电池上也取得了良好效果(最大RE 6.37%, MAE 1.44 mΩ),证明了其跨化学体系的一定适应性。
本研究的主要结论是,成功开发了一种仅利用早期部分弛豫电压曲线即可在线生成锂离子电池全频段EIS的深度学习方法。该方法对电池的SOH和SOC不敏感,通过PINN将物理约束融入学习过程,确保了预测结果的物理合理性和高精度。即使在数据采样受限、弛豫曲线缩短的复杂实际场景下,该方法仍能保持可靠的性能(最大RE <6.1%, MAE <1.29 mΩ)。
该研究的价值体现在:科学价值方面,它创新性地建立了从时域弛豫动力学到频域阻抗谱之间的高精度映射关系,为利用弛豫过程分析电池内部状态提供了新的理论工具和技术路径。应用价值方面,它确立了一种全新的、硬件无关的实时电池诊断范式。该方法仅需利用BMS已有的电压传感器,在电池自然静置期间(如停车、充电完成后)采集一小段电压数据,即可在云端或车端实时生成全频EIS,无需增添任何额外硬件成本。这为在电动汽车和大型储能系统中大规模、低成本部署EIS在线监测功能,进而实现更精准的电池健康状态评估、故障预警和寿命预测铺平了道路。
本研究的亮点突出体现在以下几个方面:第一,方法论的创新性:首次提出了“仅用弛豫电压、无需电流激励、无需完整曲线”的在线全频EIS生成方案,突破了传统方法的硬件和数据桎梏。第二,技术路线的巧妙性:采用“特征提取+PINN预测FOM参数+物理公式合成EIS”的三步走策略。其中,从部分弛豫曲线中提取与时间起点无关的物理特征,是关键性的预处理步骤,极大地提升了模型对非理想输入数据的鲁棒性。而PINN损失函数的设计,则将电化学阻抗的物理规律作为强约束引入训练过程,保证了输出结果的物理可信度,避免了纯粹数据驱动可能产生的非物理解。第三,结果的强鲁棒性与实用性:在包含多种数据质量退化的复杂场景测试中,方法表现出了卓越的稳定性和精度,充分证明了其应对真实世界复杂情况的潜力。第四,全面的性能验证:研究不仅进行了理想的基准测试,还系统地评估了各种实际限制条件(数据长度、采样率、起始点)的影响,并进行了跨电池类型的迁移学习验证和广泛的横向对比,论证严谨而充分。
此外,研究公开了所使用的数据集,有助于推动该领域的后续研究。作者也指出了未来工作的方向,包括将框架扩展到更复杂的运行场景(如变电流、变温度)以及优化网络架构以适应边缘计算部署,这为进一步提升方法的普适性和实用性指明了路径。