本文由Weibin Zhang、Jie Guo、Xiankui Lv和Fuchun Zhang等人合作完成，发表于2024年5月14日的《Journal of Physical Chemistry Letters》期刊上。该研究结合机器学习（Machine Learning, ML）和高通量密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算，提出了一种新颖的目标驱动方法，用于预测二维（2D）材料的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）带隙，并探索了MoSi2N4（MSN）与2D材料的潜在异质结构。

研究背景

自2004年石墨烯的发现以来，二维材料的研究领域得到了极大的扩展。二维材料因其独特的物理和化学性质，在能源转换与存储、光电子学和光子学等领域展现出巨大的应用潜力。近年来，计算二维材料数据库（C2DB）的建立为研究者提供了丰富的计算参数，推动了新型二维材料和范德华异质结构的设计。2020年，Ren的研究团队成功通过化学气相沉积法合成了MoSi2N4，并揭示了其半导体特性，如带隙约为1.94 eV、机械强度高达66 GPa以及优异的环境稳定性。这些特性使得MoSi2N4在电池、气体传感器和晶体管等领域展现出广泛的应用前景。

然而，传统的DFT和分子动力学（MD）方法在处理复杂数据时面临计算资源有限和耗时长的问题。为此，研究者开始利用数据驱动的机器学习技术，通过快速筛选和优化，显著减少了实验合成和计算评估所需的时间和资源。本研究旨在通过机器学习预测2176种二维材料的HSE带隙，并结合C2DB数据库中的1363种已知HSE带隙的二维材料，筛选出766种潜在的MoSi2N4/2D异质结构。

研究流程

研究流程主要包括以下几个步骤：

1. 数据收集与特征选择：研究从C2DB数据库中收集了1363种已知HSE带隙的二维材料数据，并选择了19个特征用于HSE带隙预测。通过特征工程，研究者剔除了冗余特征，建立了结构-性质关系。

2. 机器学习模型训练与优化：研究采用了多种监督学习回归算法，包括极端梯度提升（XGBoost）、梯度提升回归（GBR）、人工神经网络（ANN）和核岭回归（KRR）等。通过网格搜索和交叉验证技术，研究者优化了模型的超参数，最终选择了XGBoost算法作为最优模型。

3. HSE带隙预测与验证：利用训练好的XGBoost模型，研究者预测了2176种二维材料的HSE带隙，并通过DFT计算验证了预测结果的准确性。结果显示，XGBoost模型在测试数据上的R²值为0.9434，均方根误差（RMSE）为0.3953，平均绝对误差（MAE）为0.3078，表现出优异的预测性能。

4. 异质结构筛选与分类：基于晶格匹配和带隙特性，研究者筛选出了766种潜在的MoSi2N4/2D异质结构，并根据导带最小值（CBM）和价带最大值（VBM）的相对位置将其分为四类：I型（230种）、II型（244种）、III型（284种）和零带隙（8种）。

主要结果

1. HSE带隙预测：通过机器学习模型，研究者成功预测了2176种二维材料的HSE带隙，并与DFT计算结果进行了对比。结果显示，80%的材料的带隙偏差在-1到1 eV之间，验证了机器学习模型的可靠性。

2. 异质结构分类：研究者根据CBM和VBM的相对位置，将766种潜在的MoSi2N4/2D异质结构分为四类，并详细分析了每类异质结构的电子特性。这些异质结构在光催化、电子器件等领域具有潜在的应用价值。

研究意义

本研究通过结合机器学习和高通量DFT计算，显著提高了二维材料HSE带隙预测的效率，并为材料基因组计划提供了基础数据。研究不仅加速了实验探索的进程，还为设计新型二维材料和异质结构提供了理论指导。此外，研究还揭示了MoSi2N4/2D异质结构在光催化和电子器件中的潜在应用，为未来材料科学和工程领域的研究提供了新的方向。

研究亮点

1. 创新性方法：本研究首次将机器学习与高通量DFT计算相结合，用于预测二维材料的HSE带隙，显著提高了预测效率和准确性。
2. 大规模数据预测：研究成功预测了2176种二维材料的HSE带隙，并结合C2DB数据库中的1363种已知数据，构建了一个包含3539种二维材料的综合数据集。
3. 潜在应用价值：研究筛选出的766种MoSi2N4/2D异质结构在光催化和电子器件等领域具有广泛的应用前景，为未来材料设计提供了新的思路。

结论

本研究通过机器学习和高通量DFT计算的结合，成功预测了2176种二维材料的HSE带隙，并筛选出了766种潜在的MoSi2N4/2D异质结构。这些异质结构在光催化和电子器件等领域展现出广泛的应用潜力。研究不仅为材料基因组计划提供了基础数据，还为未来材料科学和工程领域的研究提供了新的方向。