这篇文档属于类型a,是一篇关于可降解超分子共晶凝胶离子皮肤(degradable supramolecular eutectogel-based ionic skin)的原创性研究论文。以下是针对该研究的详细学术报告:
作者及发表信息
本研究由Yingxue Wu, Liu Yang, Jiadong Wang, Sirui Li, Xianhong Zhang, Dong Chen*, Yuhong Ma, Wantai Yang*合作完成,作者单位均来自北京化工大学(Beijing University of Chemical Technology)。论文发表于ACS Applied Materials & Interfaces期刊,2023年7月21日在线发表,卷号15,页码36759–36770。
学术背景
研究领域:柔性电子器件与仿生皮肤材料。
研究动机:随着柔性电子设备的普及,电子废弃物污染问题日益严峻。传统离子导电凝胶(ionic conductive gels, ICGs)如氢凝胶(hydrogels)、有机凝胶(organogels)和离子凝胶(ionogels)存在机械强度低、不可降解、生物相容性差等缺陷。因此,开发兼具高力学性能、可降解性、自修复性和抗菌性的离子皮肤(ionic skin, I-skin)成为研究热点。
科学问题:如何通过动态非共价相互作用(如静电作用、氢键)构建可降解、高强度的共晶凝胶(eutectogels),并实现多重仿生功能(如应变/压力/温度传感)。
研究目标:设计一种基于深共晶溶剂(deep eutectic solvent, DES)的超分子共晶凝胶,集成高透明度、可调力学性能、自修复性、抗菌性和环境友好性,并应用于多功能离子皮肤。
研究流程
1. 材料设计与合成
- 研究对象:以支化聚丙烯酸(branched polyacrylic acid, PAA)、单乙醇胺(monoethanolamine, MEA)和壳聚糖季铵盐(chitosan quaternary ammonium salt, CQS)为原料,DES由氯化胆碱(choline chloride)和尿素(urea)组成(标记为CCl-U)。
- 方法:通过光聚合反应(UV照射,254 nm,10 mW·cm⁻²,2分钟)在DES中一步合成PAA/MEA/CQS共晶凝胶。光引发剂采用自研的聚合物型引发剂MAH-2959(由Irgacure 2959与马来酸酐反应制得)。
- 创新点:
- 通过动态静电相互作用和氢键构建超分子网络,增强力学性能;
- 引入CQS提供离子导电性和抗菌性;
- 光聚合反应避免传统引发剂残留问题。
2. 材料表征
- 力学性能测试:通过拉伸试验(拉伸速率50 mm/min)评估不同组分比例对凝胶强度的影响。例如,PAA₀.₃₆/MEA₀.₀₆/CQS₀.₃的断裂应力为0.09 MPa,断裂应变达1620%。
- 自修复性测试:切割后的凝胶在室温下接触8小时可恢复92%的原始力学性能。
- 降解性测试:凝胶在水中36小时完全溶解(60°C下仅需6小时),且可通过去除水分回收利用。
- 抗菌性测试:对金黄色葡萄球菌(S. aureus)和大肠杆菌(E. coli)的抑菌率分别达92%和98%。
3. 离子皮肤应用验证
- 应变/压力传感:凝胶的电阻变化(ΔR/R₀)与应变线性相关(灵敏度GF=1.54,应变范围100–250%),响应时间200 ms。
- 温度传感:温度灵敏度(TS)为8.5% °C⁻¹(15–20°C),稳定性高(600次循环无衰减)。
- 人体运动监测:成功检测关节弯曲、脉搏、发音等生理信号(如手腕弯曲时ΔR/R₀变化显著)。
主要结果
- 力学性能优化:通过调节PAA/MEA比例(3:1至8:1),凝胶的拉伸强度提升40倍(0.12 MPa至4.8 MPa),归因于超分子网络密度增加。
- 多功能集成:
- 自修复性:动态非共价键(如PAA-MEA静电作用)实现快速修复;
- 抗菌性:CQS的阳离子特性抑制细菌生长;
- 环境稳定性:玻璃化转变温度低至−85°C,−40°C下仍保持柔性。
- 传感性能:凝胶的电阻变化与应变/温度高度线性,且滞后性低(DH=2.1%)。
结论与价值
科学价值:
- 提出了一种基于动态超分子网络的共晶凝胶设计策略,解决了力学强度与可降解性之间的矛盾;
- 揭示了非共价相互作用(静电、氢键)对材料多功能性的协同调控机制。
应用价值:
- 为可降解柔性电子设备(如穿戴式传感器、软机器人)提供了新材料平台;
- 离子皮肤的多重传感能力在健康监测和人机交互中潜力显著。
研究亮点
- 创新材料设计:首次将PAA-MEA超分子网络与DES结合,实现高强度、可降解、自修复的离子导体。
- 性能突破:
- 透明度>92%(1 mm厚度),优于多数报道的离子凝胶;
- 抗菌性通过CFU计数法严格验证。
- 应用拓展:凝胶的快速降解(36小时)和回收性符合电子废弃物管理需求。
其他价值
- 方法学贡献:光聚合反应结合自研引发剂MAH-2959,为绿色合成提供了新思路;
- 数据可重复性:所有实验均重复3次以上,结果标准差%。
(报告总字数:约1500字)