本研究由中国科学院的钟勉增、刘硕、余亚丽、温洁、周新云、袁乐、辛恺尧、马瑞英、夏庆林、慈鹏红、周子奇、何军及魏钟鸣等研究人员共同完成,研究成果已发表于《ACS Nano》期刊。论文的在线发表日期为2026年1月7日,接收日期也为同一天。
这项研究属于凝聚态物理与纳米材料科学领域,具体聚焦于拓扑绝缘体(Topological Insulators, TIs)及其在光电探测器方面的应用。拓扑绝缘体是一类体态绝缘、表面存在受拓扑保护的金属态的新奇量子材料,其表面态由狄拉克(Dirac)费米子构成。这类材料因其独特的非线性、光学和光电性质而备受关注。由于具有窄带隙和无带隙的表面导电通道,基于拓扑绝缘体的光电晶体管展现出高响应度、低暗电流和宽光谱响应等潜力。然而,此前报道的拓扑绝缘体材料种类有限,制约了其在高性能宽带光电探测器中的应用。特别是三元层状拓扑绝缘体Bi₂Te₂Se,虽然理论上具有更大的体态带隙,有助于抑制体传导并实现表面态主导的输运,但由于高质量晶体生长困难以及随之而来的表面缺陷和不稳定的光电性能,将其集成到高性能光电晶体管中的研究仍然有限。因此,本研究的核心目标是:通过化学气相输运(Chemical Vapor Transport, CVT)方法合成高质量、空气稳定的二维层状Bi₂Te₂Se单晶;系统研究其电子输运特性,揭示其双通道输运机制;并基于此构建场效应晶体管(Field-Effect Transistor, FET),全面评估其在可见光到红外波段(450-1550 nm)的宽带光电探测性能,探索其在下一代高速宽带光电器件中的应用潜力。
详细的工作流程主要包括材料制备、结构表征、电子输运特性研究、光电性能测试以及机制分析与应用演示五个主要环节。
首先,在材料制备环节,研究团队采用化学气相输运法合成高质量的Bi₂Te₂Se单晶。具体方法是将高纯度的Bi、Te、Se粉末按照2:2:1的原子比与碘传输剂一同装入石英管,在10⁻⁶ Torr的高真空下封管。随后在双温区管式炉中进行反应,热区温度缓慢升至560°C,冷区升至500°C,恒温4天,然后以0.8°C/h的速率缓慢冷却至300°C,最后自然冷却至室温。通过这种方法获得了高质量的单晶,为后续研究奠定了基础。
其次,在结构表征环节,研究人员运用了多种技术手段对合成的晶体进行了全面分析。X射线衍射(XRD)图谱显示,所有衍射峰均与标准卡片(JCPDS: 29-0248)的(00l)晶面族对应良好,证实了样品为具有菱方结构(空间群R3̄m)的高结晶度Bi₂Te₂Se,且晶体沿c轴择优生长。通过透射电子显微镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)观察,确认了晶体的单晶性质。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)成像清晰地分辨了Bi、Te、Se原子的位置分布,结合强度剖面分析,直观展示了材料的原子排布。能量色散X射线光谱(EDS)及其元素面扫描结果显示,Bi、Te、Se的原子比接近2:2:1,且元素分布均匀,符合Bi₂Te₂Se的化学计量比。拉曼光谱进一步确认了材料的结构,在106.8 cm⁻¹和146.8 cm⁻¹处观察到的两个显著峰分别对应于Eg²和A1g²振动模式。这些表征结果共同证实了所制备的Bi₂Te₂Se单晶具有高品质。
第三,在电子输运特性研究环节,研究团队利用“金线掩模移动”技术,将机械剥离获得的少层Bi₂Te₂Se薄片制作成场效应晶体管器件。原子力显微镜(AFM)测量确定所用薄片厚度约为15.7 nm(约16层)。系统地测量了器件的电学性能。结果显示,该FET的开关电流比高达约10³,电子迁移率达到20.9 cm²V⁻¹s⁻¹。一个关键发现是器件电阻随厚度减小而急剧增加,当厚度小于10 nm时,电阻增加了4-6个数量级。这归因于体载流子贡献减弱、表面氧化或水分子吸附引起的散射,以及厚度限制和能带弯曲效应共同导致表面输运通道迁移率下降。低频率电流噪声谱密度(S_i)测量表明,噪声主要遵循1/f规律,且最小S_i低至10⁻²⁸ A²/Hz量级,暗示噪声主要源于表面陷阱和外来分子吸附,这对于低噪声应用至关重要。
更为重要的是,通过宽温度范围(8 K 至 300 K)的输运测量,研究人员揭示了Bi₂Te₂Se中标志性的双通道输运机制。在高温区(300-250 K),电流和迁移率随温度降低而增加,表现为热激活行为,主导了体输运。在中温区(250-150 K),电流和迁移率随温度降低而下降,表明杂质散射主导的输运,但仍以体输运为主。在低温区(<150 K),电导和迁移率趋于饱和,呈现出与温度无关的类金属导电特性,这正是拓扑保护表面态输运的特征,其对背向散射具有鲁棒性。迁移率-温度关系的幂律分析(μ ∝ t^0.77 和 μ ∝ t^-0.45)以及电流-温度数据在150-250 K范围内符合三维变程跳跃(3D-VRH,σ ∝ exp(-T^-1⁄4))模型,进一步证实了体态和表面态共存并协同作用的双通道输运图像。栅压调制实验也验证了这一模型,随着栅压Vg增加,载流子浓度升高,费米能级附近态密度g(E_F)增加,导致T^-1/4依赖关系的斜率减小,与理论预测一致。
第四,在光电性能测试环节,研究团队对基于Bi₂Te₂Se的光电晶体管进行了全面的光谱响应评估。器件在可见光(450, 532, 638, 808, 1064 nm)到近红外(1550 nm)波段均表现出显著的光响应。关键性能参数包括:在1550 nm光照下,峰值响应度(R_λ)达到13.5 A/W,比探测率(D*)为6 × 10⁹ Jones,暗电流低至0.42 nA,光暗电流比约为4。在700 nm光照下,性能更优,响应度高达155 A/W,比探测率达2.1 × 10¹⁰ Jones。响应速度极快,上升时间(τ_rise)和下降时间(τ_fall)分别约为1.3 μs和1.2 μs,这主要归功于拓扑表面态提供的高迁移率快速输运通道。光电流与光强的关系符合I ∝ P^β规律,β值在0.19到0.84之间变化,表明光电导效应和光伏效应共同作用。研究还发现,器件的响应度和探测率均依赖于入射光波长,在638 nm附近达到最大值,并且可以通过栅压进行有效调控。例如,在1550 nm光照下,随着栅压Vg从0 V扫至40 V,响应度从9.2 A/W显著增加至35.3 A/W。
第五,在机制分析与应用演示环节,研究人员通过扫描光电流映射技术探究了器件的工作机制。光电流最大值位于Bi₂Te₂Se晶体内部而非金电极接触点,且光电流随栅压从负向正变化而增强,证实光响应主要源于Bi₂Te₂Se本征的光电转换,而非肖特基接触效应。能带图分析解释了栅压对暗电流和光电流的调制作用:负栅压下,费米能级下移,体载流子耗尽,暗电流和光电流均较低;正栅压下,费米能级接近导带,体载流子浓度高,暗电流增大,同时光生载流子能被高效提取,产生较高的光电流。拓扑表面态与体态的双通道协同是高性能的根源:表面态提供了高迁移率、背向散射抑制的快速输运路径,确保了高速响应;而体态载流子可通过栅压有效耗尽,从而抑制暗电流。
为了展示应用潜力,研究团队演示了基于该器件的成像和光学通信。利用405 nm、638 nm和1064 nm激光进行了单像素成像,成功获得了清晰的“和平鸽”目标图像。更重要的是,通过利用器件栅压可调的光响应特性,将其物理响应与图像处理中的卷积核权重相关联,硬件层面实现了不同波长的特征提取,如405 nm的边缘锐化、638 nm的物体识别和1064 nm的去噪增强。在光学通信演示中,使用808 nm和1550 nm双通道传输ASCII编码信号,成功解码出“CAS”和“CSU”信息,展示了其在多波段安全通信中的应用可能。
本研究的结论是,通过CVT方法成功制备了高质量、空气稳定的层状拓扑绝缘体Bi₂Te₂Se单晶。基于少层Bi₂Te₂Se构建的场效应晶体管展示了优异的电学性能(开关比~10³,迁移率20.9 cm²V⁻¹s⁻¹)和极低的暗电流(~2×10⁻⁹ A)与噪声。其光电晶体管在可见光到红外(450-1550 nm)宽带范围内表现出卓越的光电探测能力,特别是在1550 nm处实现了13.5 A/W的高响应度、6×10⁹ Jones的比探测率和1.2 μs的快速响应。这些结果凸显了以高质量Bi₂Te₂Se为代表的拓扑绝缘体,作为实现高性能宽带光电子器件的极具潜力的候选材料平台。
本研究的亮点在于:第一,在科学发现上,清晰实验验证了Bi₂Te₂Se中拓扑表面态与热激活体态共存的双通道输运机制,并阐明了该机制是实现高速(表面态)与低暗电流(栅压耗尽体态)协同优化的物理基础。第二,在材料与器件性能上,实现了从可见到红外的真正宽带、高响应、低噪声、超快速度的光电探测综合性能,其响应速度(微秒级)显著优于许多已报道的同类拓扑绝缘体材料(如Bi₂Se₃、Bi₂Te₃通常为秒级响应)。第三,在方法与应用拓展上,不仅系统地表征了材料的基本物性,还创新性地演示了该器件在硬件级图像处理(栅压调制的卷积运算)和安全双波段光学通信中的实际应用,超越了传统光电探测器仅用于光信号探测的范畴,展示了其在集成光电子系统与信息处理中的多功能潜力。第四,该研究为解决拓扑绝缘体材料在光电器件应用中长期面临的体态导电干扰与表面缺陷问题提供了有效的材料解决方案(高质量Bi₂Te₂Se)和器件物理思路(利用双通道机制),对推动拓扑材料走向实际应用具有重要价值。