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机器学习引导的高温铁电钙钛矿材料实验探索
作者及机构
本研究由Prasanna V. Balachandran（美国洛斯阿拉莫斯国家实验室理论学部，现任职于弗吉尼亚大学材料科学与工程系）、Benjamin Kowalski（凯斯西储大学材料科学与工程系）、Alp Sehirlioglu（凯斯西储大学）和Turab Lookman（洛斯阿拉莫斯国家实验室）合作完成，发表于Nature Communications期刊（2018年，DOI: 10.1038/s41467-018-03821-9）。
研究领域与动机
该研究属于材料信息学（Materials Informatics）与实验材料科学的交叉领域，聚焦于高温铁电钙钛矿材料（high-temperature ferroelectric perovskites）的发现。传统钙钛矿材料（如PbTiO₃基固溶体）因其高压电性和机电耦合系数广泛应用于传感器与执行器，但其居里温度（Curie temperature, *TC*）的提升受限于庞大的化学空间（约61,500种可能成分）和缺乏预测性理论指导。
科学问题
1. 化学空间复杂性：目标体系为xBi(Me′yMe″1-y)O₃–(1−x)PbTiO₃（简称PT基固溶体），其中Me′/Me″为二至五价阳离子，需满足电荷中性且占据钙钛矿八面体位点。文献仅研究了167种成分（占0.28%），其余组合的稳定性和*TC*未知。
2. 双目标优化：需同时预测材料的钙钛矿结构稳定性和高*TC*，传统试错法效率极低。
研究目标
开发一种两步机器学习（two-step machine learning）策略，结合分类学习（筛选稳定结构）与回归分析（预测*TC*），通过主动学习（active learning）迭代指导实验，加速发现新型高温铁电材料。
1. 数据准备与特征工程
- 分类学习数据集：167种文献报道的陶瓷样品，标注为“+1”（≥95%钙钛矿相纯度）或“−1”（含杂相）。
- 回归数据集：117种已知*TC*的PT基固溶体。
- 关键特征：
- 分类特征：容忍因子（tolerance factor, *tf*）、价电子数、电负性、理想键长、门捷列夫数。
- 回归特征：*tf*和离子位移（*δ*），后者基于Abrahams公式（*TC ∝ δ²*）计算。
2. 机器学习模型构建
- 分类学习：采用支持向量分类器（SVC-RBF），通过100次自助采样（bootstrap）构建集成模型，筛选被95%以上模型标记为“+1”的成分。
- 回归分析：采用支持向量回归（SVR-RBF）预测*TC*，结合主动学习算法高效全局优化（EGO）推荐最具潜力的成分进行实验验证。
3. 实验验证与迭代优化
- 合成与表征：通过传统粉末工艺制备10种推荐成分，烧结温度1173–1373 K，X射线衍射（XRD）验证相纯度，阻抗分析仪测量*TC*。
- 主动学习循环：共进行5轮迭代，每轮合成1–3种成分，实验结果反馈至模型以优化预测。
1. 分类学习性能
- 初始模型准确率77.5±6.4%，成功筛选出6种新型钙钛矿（如0.2Bi(Fe0.12Co0.88)O₃–0.8PT），且发现3种未报道的{Me′Me″}组合（{FeCo}、{CoAl}、{NiSn}）。
2. 高温铁电体的发现
- 最高*TC*：0.2Bi(Fe0.12Co0.88)O₃–0.8PT的实测*TC*达898 K，归因于Fe³⁺/Co³⁺的大离子位移（*δ*）。
- 结构-性能关系：高*TC*成分均显示四方相（c/a > 1.026），验证了*δ*与*TC*的正相关性。
3. 主动学习的有效性
- 通过EGO算法平衡“探索-利用”权衡，模型平均绝对误差从30 K降至28 K，显著提升搜索效率。
科学意义
1. 方法论创新：首次将分类学习与回归分析结合，解决了多目标材料设计的复杂性。
2. 材料发现：突破了传统PT基材料的*TC*上限，为高温压电器件提供候选体系。
应用前景
- 工业兼容性：采用的粉末工艺易于规模化生产，适用于压电执行器（piezoelectric actuators）等高温应用场景。
局限性
- 分类模型准确率有待提升，未来可引入不确定性采样（uncertainty sampling）进一步优化。
其他发现
- 溶解度限制的机器学习识别：模型通过迭代学习发现Bi(Me′Me″)O₃在PT中的溶解度阈值（如高Bi含量易导致杂相），为后续研究提供经验规则。
此研究为材料基因组计划（Materials Genome Initiative）提供了范式，展示了数据驱动方法在复杂功能材料设计中的强大能力。