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一、作者、机构与发表信息

本文的主要作者为Feifei Chen、Zhenyuan Xiao、Zhongfan Luo、Peng Jiang、Jingjing Chen、Yuanhui Ji、Jiahua Zhu、Xiaohua Lu和Liwen Mu。其中，通讯作者为Jingjing Chen和Liwen Mu，分别来自南京工业大学材料化学工程国家重点实验室与化工学院（State Key Laboratory of Material-oriented Chemical Engineering, College of Chemical Engineering, Nanjing Tech University）以及东南大学化学化工学院（School of Chemistry and Chemical Engineering, Southeast University）。该研究发表于《Chinese Journal of Chemical Engineering》第84卷（2025年），页码为211–226，在线发表日期为2025年7月2日。

二、研究背景与目的

气液搅拌生物反应器（gas-liquid stirred bioreactor）在生物发酵过程中具有核心地位，其质量传递性能直接影响产物收率与品质。其中，体积传质系数（volumetric mass transfer coefficient, (k_La)）是衡量气液传质效率的关键指标。然而，(k_La)受到流体物性、反应器结构、搅拌桨几何参数以及操作条件等多重因素的非线性耦合影响，尤其在非牛顿流体体系中，剪切变稀行为会导致局部死区与传质不均匀。传统经验公式通常基于特定反应器构型和流体条件建立，其外推能力有限，难以应对复杂多变的过程条件。

在此背景下，作者提出采用机器学习（machine learning, ML）方法构建(k_La)预测模型，以突破经验公式的适用性限制，同时识别关键特征并提供操作窗口的定量依据。研究目的是针对牛顿流体和非牛顿流体分别建立高精度预测模型，并通过特征重要性分析与二维部分依赖图（2D partial dependence plot, 2D PDP）揭示关键过程参数对(k_La)的耦合作用机制。

三、研究流程与数据处理

本研究的数据集来自已发表文献中的实验与模拟值，共计303组样本。根据流体流变性质，将全部数据划分为牛顿流体数据集（175组，15个特征）和非牛顿流体数据集（128组，16个特征）。特征分为三类：结构参数（包括反应器体积V、直径D、液位高度H，搅拌桨直径d₀、桨叶数B、桨数M、盘径d、离底间距比z/h、位置h₀/h、桨叶长l、宽w及倾角θ）；流体流变参数（牛顿流体为黏度μ；非牛顿流体为稠度系数K和流变指数n）；操作参数（气体流量q_g和转速N）。所有样本均只保留四挡板构型，以消除挡板数的虚假多样性。

在数据预处理阶段，系统移除了缺失值和离群点，并对所有特征进行标准化处理（z-score标准化），以消除量纲差异。随后，采用Pearson相关系数（Pearson correlation coefficient, PCC）和p值对特征间的线性相关性及显著性进行初步评估。结果表明，牛顿流体中V、D、H、B、d₀、d、θ、μ、q_g及N与(k_La)均呈弱正相关（0.2 < r < 0.4）；非牛顿流体中V、D、d₀、θ、l、w与(k_La)则呈负相关，其中V的负相关系数最强（r = −0.44）。作者指出PCC仅能捕捉线性关系，无法反映实际传质过程中的非线性与交互效应，因此需要引入机器学习方法。

研究采用四种监督学习模型：随机森林（random forest, RF）、极端梯度提升（extreme gradient boosting, XGBoost）、分类提升（categorical boosting, CatBoost）和人工神经网络（artificial neural network, ANN）。所有模型使用scikit-learn库在Python 3.12中实现。数据随机打乱后按70:30划分训练集与测试集。超参数优化采用网格搜索结合5折交叉验证，并引入早停策略与L2叶子正则化以防止过拟合。模型性能通过决定系数（(R^2)）、均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）和平均绝对相对偏差（AARD）进行综合评估。

此外，本研究采用“预优化—再优化”两阶段建模流程。在预优化阶段，利用置换重要性（permutation importance）和SHAP（SHapley Additive exPlanations）分析剔除对(k_La)预测贡献极小的特征；随后利用精简后的数据集重新训练并重新调优模型。对于牛顿流体数据集，特征由15个缩减至14个；对于非牛顿流体数据集，特征由16个缩减至11个。

四、主要结果与分析

在牛顿流体数据集中，CatBoost表现最优，训练集(R^2)为0.9985，测试集(R^2)为0.8765，测试AARD为18.84%，RMSE为0.0066，MAE为0.0043。相比之下，RF测试(R^2)为0.8403，AARD为23.6%；XGBoost测试(R^2)为0.79，AARD为24.28%；ANN测试(R^2)仅为0.65，AARD为35.84%。CatBoost在训练和测试阶段均具有最低的RMSE和MAE，表明其预测稳健性显著优于其他模型。与文献中的经验公式相比，CatBoost的AARD为18.84%，优于Vasconcelos等（25%）、Petříček等（35%、38%）和Haseidl等（20%）的模型，但略高于Gabelle等（11%）和Ali等（15.2%）的模型。但CatBoost的优势在于其输入特征维度更广，涵盖了气体流量、黏度和转速等参数，且可推广至甘油溶液等非水基牛顿流体体系。

在非牛顿流体数据集中，XGBoost表现最佳，训练集(R^2)为0.9957，测试集(R^2)为0.9746，测试AARD为15.78%，RMSE为0.0044，MAE为0.0034。CatBoost次之，测试(R^2)为0.96，AARD为19.73%。RF和ANN测试(R^2)分别仅为0.84和0.75。与既有经验公式相比，XGBoost在预测精度相近或更优的同时，参数覆盖范围显著更宽（气体流量0.018–2.4 m³·h⁻¹，黏度0.550–41.890 Pa·s，转速100–1200 r·min⁻¹）。作者强调，非牛顿流体的表观黏度随剪切速率变化，传统经验公式使用恒定表观黏度(\mu_{ap})难以准确描述流变行为；XGBoost通过引入稠度系数K和流变指数n，有效捕捉剪切变稀特性，这是其优于经验公式的关键所在。

在特征重要性分析中，对于牛顿流体，置换重要性与SHAP汇总图均表明转速N对(k_La)的贡献最大，其次为气体流量q_g、桨叶数B、黏度μ和涡轮直径d。SHAP分析进一步显示，N与(k_La)呈正相关，而q_g在较低值时影响不明确，随着q_g增大其正效应显著增强。对于非牛顿流体，液位高度H是最重要的特征，其次为转速N、直径D、倾角θ、离底间距比z/h、气体流量q_g、稠度系数K和流变指数n。其中H、D、θ与(k_La)呈负相关，N呈正相关。作者从边界层理论出发解释：降低H可减小液体静压，降低壁面黏度，从而降低传质阻力；增加N则通过强化剪切降低非牛顿流体的局部黏度，进而促进传质。

二维PDP分析进一步给出了参数耦合效应。在牛顿流体中，当N>850 r·min⁻¹且q_g介于65–1135 cm³·s⁻¹时出现高依赖区域，表明转速与气速的协同湍流效应可显著提升(k_La)；当涡轮直径d>3 mm且B=6时，(k_La)最高；当θ>90°且h₀/h在0.23–0.33之间时，近底流场强化，气泡破碎效率提高。据此提出了适用于60–100 L中试规模反应器的下压式斜叶桨（pitched blade turbine down, PBTD）设计，其叶片倾角为120°–135°，离底位置h₀/h为0.23–0.33。在非牛顿流体中，N>600 r·min⁻¹且q_g=80–120 cm³·s⁻¹时(k_La)较高；θ在45°–60°且d<20 mm时性能最佳；z/h>0.3时传质性能显著增强。由此提出了上压式斜叶桨（pitched blade turbine up, PBTU）设计，适用于H为83–245 mm、稠度系数K为0.01–0.04 Pa·sⁿ的剪切变稀体系。

五、结论与价值

本研究成功建立了基于机器学习的(k_La)预测框架。对于牛顿流体，CatBoost在引入结构参数、桨参数和操作参数等多维特征后，预测精度优于多数经验公式，并拓展了适用流体范围；对于非牛顿流体，XGBoost通过整合K和n两个流变参数，克服了经验公式在剪切变稀表征上的不足。特征重要性分析揭示了转速（牛顿流体）和液位高度（非牛顿流体）分别是影响(k_La)的最关键特征。二维PDP分析明确了关键操作参数的优化区间，并给出了适用于不同流变体系的搅拌桨设计准则。该方法为气液搅拌生物反应器的结构优化和工艺放大提供了高效、定量的预测工具，在实验室规模和中试规模系统中均表现出较好的泛化能力。

六、研究亮点

本研究的突出亮点体现在三个方面：其一，针对牛顿流体和非牛顿流体分别构建了最优预测模型，体现了流变性质对模型选择与特征重要性的显著影响；其二，采用置换重要性与SHAP分析相结合的两阶段特征筛选策略，有效提升了模型泛化性能；其三，通过二维PDP分析将机器学习“黑箱”模型转化为可解释的操作窗口，为实际工业设计提供了具有物理意义的定量依据。

七、其他有价值内容

作者在补充材料中详细列出了原始数据集的特征信息、PCC显著性水平表、预优化与再优化阶段的模型性能对比图以及超参数设置表。这些数据为后续研究者复现或扩展该工作提供了完整参考。此外，作者还提出机器学习方法可与计算流体力学（computational fluid dynamics, CFD）模拟相结合，以进一步扩充训练数据并提升模型在更宽操作范围内的预测可靠性。