这篇由天津大学材料科学与工程学院郭路瑶、马少帅*、刘聪、尚梦田、马建峰和徐新华*共同完成的研究，题为《用于仿生多向自感知软执行器的高导电各向异性MXene水凝胶》（“Highly conductive and anisotropic MXene hydrogels for bioinspired multi-directional self-sensing soft actuators”），发表于《化学工程杂志》（Chemical Engineering Journal）2025年第524卷（2025年10月在线发表）。该研究属于类型a，是一篇关于原创性研究的学术论文。

学术报告

一、 作者、单位及发表信息 本研究的主要作者包括：郭路瑶、马少帅*（通讯作者）、刘聪、尚梦田、马建峰和徐新华*（通讯作者）。所有作者均来自天津大学材料科学与工程学院。该项研究成果于2025年在线发表于Elsevier旗下的国际期刊《化学工程杂志》（Chemical Engineering Journal，卷524，文章号168994）。

二、 研究的学术背景 本研究属于智能软材料、仿生机器人及柔性电子器件交叉领域。受自然界生物体（如含羞草、章鱼触手）能够感知多方向环境刺激并做出自适应形态响应的能力启发，研究人员致力于开发集感知与驱动于一体的自感知软执行器。然而，现有系统大多存在显著局限：首先，感知功能通常通过将离散的传感模块物理集成到软体上实现，这种方法会引入界面问题，并使得闭环控制复杂化；其次，现有系统的感知能力往往局限于单一方向，难以模拟生物体的多向感知；再者，形状编程能力有限，通常通过在固化基底上添加双层结构来实现，而非从材料自身结构进行设计，这限制了其实现复杂、按需多向形变的能力。为解决上述挑战，本研究旨在开发一种具有化学集成特性的智能软材料系统，即将驱动与感知组件在分子/纳米尺度上进行化学键合，从而避免物理集成带来的界面不相容、应力集中等问题。具体目标是开发一种兼具高度可拉伸性、导电性、可编程复杂形变以及仿生多向感知能力的各向异性自感知水凝胶执行器。

三、 详细研究流程 本研究的工作流程系统且环环相扣，主要包含材料合成、结构调控、性能表征、功能验证及应用演示等多个环节。

1. MXene纳米片及功能化MXene纳米单体（M-MXene）的制备：研究首先采用改进的温和层离法（Minimally Intensive Layer Delamination, MILD），用LiF/HCl溶液蚀刻Ti3AlC2 MAX相，成功制备出单层MXene纳米片。为解决MXene纳米片在水凝胶基质中易聚集、界面相容性差的问题，研究者设计并合成了具有光聚合活性的MXene纳米单体（M-MXene）。具体方法是将2-异氰酸酯乙基甲基丙烯酸酯（2-IsoCyanatoEthyl MethAcrylate， 2-ICEMA）共价接枝到MXene纳米片表面。通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）在1163 cm⁻¹处观测到C–N特征吸收峰，证实了2-ICEMA的成功接枝。M-MXene的引入是关键创新，它使得MXene能够作为“纳米单体”参与后续的水凝胶网络共价交联，极大增强了其在基质中的分散稳定性和结构牢固性。

2. 各向异性M-MXene/PNIPAM水凝胶的制备与结构调控：这是本研究的核心步骤。研究者将M-MXene纳米单体与热响应单体N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）在去离子水中混合，形成均匀稳定的前驱体溶液。将该溶液注入特制的反应池中，反应池的上下基板装有预先图案化的氧化铟锡（ITO）电极。随后，对反应池施加特定参数（如电压V₀=5-20V，频率f=10 kHz）的交流（AC）电场，持续10分钟。在AC电场作用下，带电荷的M-MXene纳米单体会沿电场方向精确排列。电场关闭后，立即在冰浴条件下用紫外光（UV， 20 mW cm⁻²）引发聚合，将排列好的M-MXene“冻结”并共价交联到形成的聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）水凝胶网络中，从而成功制备出具有内部各向异性结构的导电水凝胶。研究者通过设计电极图案（如条状、交叉状、多电极阵列）及其相对位置（如正对、错位、正交），巧妙地调控了反应池内AC电场的空间分布，进而实现了对M-MXene纳米单体在水凝胶内部排列方式的“编程”。例如，使用正对的条状电极可产生平面内的均匀排列；而使用上下基板正交的条状电极，则能在水凝胶的上层和下层诱导出不同方向的排列，形成堆叠各向异性结构。

3. 材料结构与基本性能表征：研究者运用多种先进表征手段系统地验证了所制备水凝胶的各向异性结构及相关性能。

   • 结构表征：采用偏振光学显微镜（POM）原位观察了AC电场下M-MXene的动态排列行为。更重要的是，利用小角X射线散射（SAXS）从纳米尺度定量分析了水凝胶的内部结构。当X射线沿垂直于电场方向（法向， N）和平行于电场但垂直于样品平面方向（//）入射时，SAXS二维图样显示为明显的椭圆形，其长轴垂直于电场方向；而沿平行于电场和样品平面方向（⟂）入射时，则显示为各向同性的圆环。这直接证实了M-MXene沿电场方向的单轴排列。通过方位角积分分析得到的赫尔曼斯取向参数（f）高达0.85（N方向）和0.60（//方向），表明排列有序度非常高。扫描电子显微镜（SEM）图像进一步显示，在施加电场的样品中，沿排列方向观察到了垂直排列的孔道结构，而未施加电场的对照组则呈现随机多孔结构。
   • 力学性能：沿M-MXene排列方向（//）和垂直方向（⟂）切割样品进行拉伸测试。结果表明，平行于排列方向的杨氏模量（E）约为垂直方向的1.5倍，证明了由各向异性结构导致的力学性能差异。
   • 电学性能：测量了水凝胶沿M-MXene排列轴（⟂）和垂直方向（//）的电导率。结果显示，沿⟂方向的电导率约为9 S m⁻¹，而沿//方向的电导率仅为约0.05 S m⁻¹，各向异性导电比（σ⟂/σ//）超过150，这为后续构建逻辑门电路奠定了基础。
   • 光热与驱动性能：由于MXene优异的近红外光热转换效率，当用808 nm近红外光照射水凝胶时，M-MXene产生热量，使局部温度超过PNIPAM的最低临界溶解温度（LCST，约32°C），导致PNIPAM网络脱水收缩。在各向异性区域，由于M-MXene的定向排列，收缩表现出方向性，而在各向同性区域则为均匀收缩。这种收缩不匹配在材料内部产生应力，从而驱动水凝胶执行器发生弯曲等形变。研究者系统研究了M-MXene浓度、近红外光强度、AC电场强度、频率、电极间距及水凝胶厚度等参数对驱动性能的影响，并验证了执行器在30次循环后仍保持95%以上性能的优异稳定性。

4. 可编程形状变形展示：基于上述电极图案设计策略，研究者展示了多种复杂的可编程形状变形。例如，通过使用正对的条状电极制备出水凝胶，其在近红外光下发生平面内卷曲；通过使用上下基板正交的条状电极，制备出的水凝胶条带在近红外光下呈现螺旋形变；通过设计多电极阵列，成功制备出大面积卷曲或具有四臂、在受热时能变形为花状结构的执行器。这些演示验证了通过电极设计对材料内部结构进行空间编程，进而实现复杂形状变形的通用策略。

5. 各向异性导电水凝胶在逻辑门构建中的应用：利用水凝胶极高的各向异性导电比（⟂方向导通， //方向近似绝缘），研究者构建了基于软材料的基本逻辑单元电路。他们将水凝胶的⟂方向连接定义为逻辑“1”（高电平输出， 电流约0.13A @ 3V）， //方向连接定义为逻辑“0”（低电平输出， 电流约0A）。通过将两个这样的基本单元以串联或并联方式连接，并配合单刀双掷开关，成功演示了“与”（AND）门和“或”（OR）门电路。该逻辑门展现了约400 ms的开关速度和100次开关循环的稳定输出，证明了各向异性水凝胶在软物质逻辑电路和加密信号处理中的应用潜力。

6. 多向应变传感性能研究：各向异性结构赋予了水凝胶方向依赖的应变传感灵敏度。研究显示，当沿垂直于M-MXene排列方向（⟂）拉伸时，水凝胶的应变系数（Gauge Factor， GF）在0-60%应变范围内从2.4变化至4.66，表现出高灵敏度；而沿平行方向（//）拉伸时，GF仅为1.48至2.49。这种双向传感能力的差异源于不同的泊松比和导电网络变形机制。为进一步实现仿生多向感知，研究者设计并制备了具有十字交叉排列结构的M-MXene水凝胶传感器。该传感器包含两个相互垂直的传感分支（对应X轴和Y轴）。当沿不同角度（θ）对传感器施加单轴拉伸时，两个分支会因与主应变轴夹角不同而产生差异化的电阻变化。实验表明，当θ=0°（沿X轴拉伸）时，X轴分支GF_X高达4.54，而Y轴分支GF_Y仅为0.26；当θ=45°拉伸时，两个分支的GF值相近（约2.0）；当θ=90°（沿Y轴拉伸）时，则GF_Y高达4.61，GF_X降至0.23。这种对拉伸方向的区分能力，使得单个传感器能够实现多方向应变感知。

7. 自感知驱动与闭环控制演示：作为概念验证，研究者将驱动与感知功能合一，制备了一个条状自感知水凝胶执行器。在近红外光驱动其弯曲形变的同时，实时监测其电阻变化。他们发现，随着弯曲角度增大，执行器的电阻持续下降，这为通过电阻信号反馈形变状态提供了可能。在此基础上，他们进一步通过模具设计，制备了一个仿生手形自感知水凝胶执行器。将该执行器与微控制器（MCU）和HC-12无线串口模块集成，构建了一个光电-机械闭环控制系统。当近红外光照射手形执行器使其弯曲时，电阻下降信号被MCU实时捕获，并通过无线模块发送“闭合”指令，远程控制一个机械手爪同步闭合。该系统实现了低于200 ms的总反馈延迟，展示了将光驱动形变、实时电信号感知、无线传输与机械输出协同整合的可行性。

四、 主要研究结果 1. 成功合成功能化M-MXene并制备出高度各向异性的水凝胶：FTIR和SAXS等数据确证了2-ICEMA的成功接枝以及M-MXene在AC电场下的高度有序排列（f值最高达0.85）。SEM图像直观展示了定向排列诱导的垂直孔道结构。力学测试数据（//方向模量约为⟂方向的1.5倍）和电导率测量数据（σ⟂/σ// >150）从不同维度证实了材料强烈的各向异性。 2. 实现了通过电极图案设计对水凝胶内部结构及复杂形变进行编程：有限元模拟结果与POM观察相符，揭示了不同电极构型下电场分布的差异。基于此，研究成功演示了卷曲、螺旋、花状等多种可编程形状变形，相关视频记录（Movie S1）提供了直观证据。这标志着从“材料制备”到“结构设计”的跨越。 3. 利用各向异性导电性构建了水凝胶基逻辑门电路：电流测量数据清晰显示了水凝胶在⟂和//方向迥异的导电状态（0.13A vs. ~0A）。以此为基础构建的AND和OR门电路，其真值表与理论预期完全一致，开关性能稳定（循环100次无衰减），为软材料在信息处理领域的应用开辟了新途径。 4. 开发出具有多方向感知能力的应变传感器：应变传感测试数据表明，各向异性水凝胶在⟂和//方向具有显著不同的GF值（4.66 vs. 2.49）。十字交叉传感器在不同拉伸角度（θ）下的测试结果（如θ=0°时 GF_X=4.54， GF_Y=0.26； θ=90°时 GF_Y=4.61， GF_X=0.23）强有力地证明了其能够区分应变方向，实现了单个器件对多维力学信号的解耦。 5. 演示了集成自感知与无线闭环控制的仿生软执行器系统：时间-角度-电阻同步测量曲线显示，执行器弯曲角度与电阻变化（|(R-R0)/R0|）高度相关。集成了手形执行器、MCU和无线模块的系统，成功实现了光驱动→电阻感知→无线信号传输→机械手动作的完整闭环控制链（Movie S3），系统延迟低于200 ms，展示了其在实时交互系统中的潜力。

这些结果逻辑紧密：材料合成与结构调控（结果1、2）是获得各向异性性能的基础；各向异性的导电性（结果3）和力学/传感特性（结果4）是构建高级功能（逻辑门、多向传感）的直接依据；而最终的自感知驱动演示（结果5）则是将所有创新点集成在一个系统中，验证了其作为智能软执行器的综合效能和应用前景。

五、 研究结论与价值 本研究提出并验证了一种通过AC电场诱导排列和原位共聚化学集成策略，构建高度可拉伸、导电、具备可编程形变与仿生多向自感知能力的各向异性MXene/PNIPAM水凝胶执行器的通用方法。其科学价值在于： 1. 方法创新：将功能化的MXene作为纳米单体，利用AC电场实现其在聚合物基质中的精确、可编程排列，并永久固定于共价网络中，解决了纳米填料分散、界面兼容及各向异性结构可控构建的难题。 2. 功能突破：在同一均质材料系统中，首次同时实现了（a）通过电极设计编程的复杂形状变形，（b）基于各向异性导电的软材料逻辑门，以及（c）基于交叉排列结构的仿生多方向应变感知。这超越了传统物理集成或单一功能材料的局限。 3. 系统集成：成功演示了将光驱动、实时自感知、无线信号传输与机械控制集成的闭环系统，为开发真正具备“感知-决策-执行”能力的下一代智能软体机器人和人机接口提供了新的材料平台和设计思路。

其应用价值广泛，在柔性机器人、可穿戴设备、人工肌肉、智能传感、信息加密输出及自适应人机交互等领域具有广阔前景。

六、 研究亮点 1. 化学集成与结构编程：通过共价键将M-MXene与PNIPAM网络化学集成，并结合AC电场和图案化电极实现对材料内部纳米结构的空间编程，这是实现高性能、高稳定性多功能软执行器的关键。 2. 一体多效：M-MXene在本体系中同时充当了导电填料、光热转换剂、力学增强剂和交联点，实现了材料的功能最大化。 3. 多维感知与逻辑运算：在同一水凝胶体系中，既实现了类似生物皮肤的多方向应变感知能力，又利用其各向异性导电性实现了基本的逻辑运算功能，展示了软材料在感知与信息处理一体化方面的独特潜力。 4. 从材料到系统的完整闭环验证：研究不仅停留在材料制备与性能表征层面，更进一步集成了无线通信与机械控制，完成了从刺激响应到动作输出的完整闭环演示，验证了其在实际系统中的可行性。

七、 其他有价值内容 本研究还包含了详尽的补充信息（Supporting Information），提供了大量额外的实验数据、表征图谱（如SEM、FTIR、热成像图）、参数优化曲线以及视频材料，这些内容极大地支撑了正文的论点，并展示了研究的深度与严谨性。例如，补充信息中详细探讨了AC电场频率、M-MXene浓度、交联剂含量等对材料结构与性能的影响规律，为后续研究者复现和优化该工作提供了重要参考。此外，研究也对水凝胶在干燥环境下的稳定性挑战提出了可能的解决方案（如弹性体封装或加湿环境），体现了对实际应用考量的全面性。