学术研究报告：氧退火诱导β-Ga₂O₃外延薄膜缺陷变化的荧光光谱研究

作者及发表信息
本研究的通讯作者为美国犹他大学电气与计算机工程系的Rujun Sun和Michael A. Scarpulla，合作者包括Yu Kee Ooi、Praneeth Ranga等。研究发表于2021年2月的《Journal of Physics D: Applied Physics》（J. Phys. D: Appl. Phys.），论文标题为《Oxygen annealing induced changes in defects within β-Ga₂O₃ epitaxial films measured using photoluminescence》。

学术背景
β-Ga₂O₃是一种超宽禁带半导体（禁带宽度约4.8 eV），在功率电子器件、紫外光探测器等领域具有应用潜力。然而，其电学性能受缺陷（如氧空位VO、镓空位VGa）的显著影响。过去，氧退火（oxygen annealing）常被用于调控β-Ga₂O₃的电阻率，但微观缺陷变化的直接证据不足。本研究通过光致发光光谱（photoluminescence, PL）结合深度选择性激发，系统分析了氧退火温度对β-Ga₂O₃薄膜中缺陷的生成、扩散及复合机制的影响，旨在揭示退火过程中VGa及其复合物的主导作用。

研究流程与实验方法
1. 样品制备
- 材料生长：采用金属有机气相外延（MOVPE）技术在Fe掺杂(010) β-Ga₂O₃衬底上生长800 nm厚的Si掺杂外延薄膜。
- 退火处理：在石英管炉中对同一样品进行阶梯式升温退火（850–1100°C，间隔50°C，每次2小时），退火气氛为1 atm纯氧（O₂流量20 sccm）。

1. 表征技术

   • 光致发光光谱（PL）：使用240 nm和266 nm两种波长的偏振激光激发，通过积分球收集反射模式下的发射光谱。两种波长分别对应30 nm（表面敏感）和500 nm（体材料敏感）的穿透深度，实现缺陷分布的深度解析。
     
   • 电学测试：霍尔效应测量退火前后的载流子浓度和迁移率。
     
   • 形貌分析：原子力显微镜（AFM）观察退火后的表面形貌变化。
     

2. 数据分析

   • PL光谱分解为紫外（UV，3.4 eV）、蓝光（2.7–2.8 eV）和绿光（2.4 eV）三个特征峰，通过拟合峰面积比（蓝光/UV、绿光/UV）量化缺陷浓度变化。
     
   • 通过阿伦尼乌斯方程拟合退火温度依赖性，计算缺陷生成的激活能（activation energy）。
     

主要结果
1. 缺陷与发光行为
- 非辐射缺陷增加：随退火温度升高，总PL强度和UV峰强度同步下降，表明非辐射复合中心（如VGa相关缺陷）浓度增加。
- 蓝光与绿光增强：蓝光/UV和绿光/UV的强度比随温度升高呈指数增长，表明VGa及其复合物（如VGa–Gaᵢ–VGa）浓度上升。蓝光发射的激活能为0.72–0.77 eV，绿光发射在表面和体材料中分别表现为1.20 eV和0.74 eV（高温区），暗示二者可能源于不同缺陷。

1. 表面与体材料的差异

   • 表面区域（30 nm）的UV峰强度下降激活能（2.53 eV）显著高于体材料（1.34 eV），表明表面VGa形成能更低，且缺陷可能通过表面生成后向体材料扩散。
     

2. 铬（Cr）扩散与形貌变化

   • 在1050°C以上退火时，衬底中的Cr扩散至外延层，通过PL检测到Cr相关的红光发射（~1.8 eV）。AFM显示退火后表面出现孤立丘状结构（hillocks），推测是Ga向外扩散与O₂反应生成新Ga₂O₃单元所致。
     

结论与意义
1. 科学价值
- 证实氧退火通过VGa及其复合物的形成补偿浅施主（如Si），导致电阻率升高。
- 首次通过PL深度分析揭示了表面与体材料中缺陷生成动力学的差异，为缺陷工程提供了定量依据。

1. 应用价值
   
   • 为β-Ga₂O₃功率器件的退火工艺优化提供指导，例如通过控制退火温度选择性调控表面或体材料的电学性能。
     

研究亮点
1. 方法创新：结合偏振PL与多波长激发，实现了缺陷分布的深度分辨分析。
2. 理论支持：通过激活能计算，将蓝光/绿光发射与VGa关联，与第一性原理计算的VGa低形成能（富氧条件）一致。
3. 跨尺度关联：将微观缺陷（PL）、宏观电学性能（霍尔效应）和形貌（AFM）变化统一于氧退火动力学模型中。

其他发现
- Cr的扩散现象表明，高温退火时需关注衬底杂质对器件性能的影响，这对实际工艺中衬底选择具有警示意义。