本文介绍了一项关于自供电X射线探测器的研究,该研究由Zongyan Gou、Sibo Huanglong、Wenjun Ke、Hui Sun、Haibo Tian、Xiuying Gao、Xinghua Zhu、Dingyu Yang和Peihua Wangyang等作者共同完成,发表在《Physica Status Solidi (RRL) – Rapid Research Letters》期刊上,发表日期为2019年。该研究的主要机构包括成都信息工程大学光电工程学院和四川文理学院智能制造学院。
近年来,混合钙钛矿材料(hybrid perovskite materials)因其高载流子迁移率和低陷阱态密度,在辐射探测领域备受关注。然而,钙钛矿单晶在制备大面积和柔性器件方面存在局限性,因此研究钙钛矿薄膜具有重要意义。全无机钙钛矿材料(all-inorganic perovskite materials)由于不含有机成分,具有更高的稳定性,尤其是CsPbBr₃材料在辐射探测领域展现出巨大潜力。然而,关于CsPbBr₃厚膜的研究较少,且现有的X射线探测器大多基于间接探测机制,存在能量损失问题。因此,开发基于CsPbBr₃厚膜的自供电X射线探测器具有重要的科学和应用价值。
本研究的主要目标是制备基于CsPbBr₃微晶厚膜的自供电X射线探测器,并通过多次溶解-再结晶方法提高薄膜质量。研究流程包括以下几个步骤:
薄膜制备:采用低成本溶液合成法制备CsPbBr₃微晶厚膜。首先,将CsBr和PbBr₂溶解在二甲基亚砜(DMSO)中,形成前驱体溶液。随后,通过添加反溶剂(1,2-二氯苯)使CsPbBr₃晶体沉淀在基底上,并在150°C下退火5分钟,得到厚膜。
薄膜修复:为了提高薄膜质量,采用多次溶解-再结晶方法。通过将新鲜的前驱体溶液滴在滤纸上,并将其覆盖在厚膜表面,使薄膜表面的尖锐部分溶解并重新结晶,从而填补薄膜表面的孔洞。该过程重复5至20次,最终获得光滑致密的厚膜。
薄膜表征:通过场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对薄膜的形貌、晶体结构和光学性能进行表征。XRD结果显示,合成的CsPbBr₃厚膜与标准晶体结构(PDF#18-0364)完全匹配。UV-Vis DRS分析表明,薄膜的光学带隙为2.29 eV。
器件制备与测试:在ITO基底上制备Au/CsPbBr₃/ITO结构的X射线探测器,并通过热蒸发法沉积Au电极。通过测量器件在X射线照射下的光响应特性,评估其性能。实验结果表明,经过20次修复的器件在零偏压下表现出优异的自供电特性,灵敏度达到470 µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²,显著高于商用α-Se X射线探测器。
薄膜质量提升:通过多次溶解-再结晶方法,CsPbBr₃厚膜的表面形貌得到显著改善。SEM图像显示,经过20次修复后,薄膜表面变得光滑致密,孔洞几乎完全消失。
器件性能优化:修复后的CsPbBr₃厚膜基X射线探测器在零偏压下的灵敏度显著提高,从232 µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²增加到470 µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²。在正负偏压下,灵敏度进一步提高至1.1 × 10³ µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²和1.7 × 10³ µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²。
自供电特性:器件在零偏压下表现出良好的自供电特性,光电流显著高于暗电流,且在不同辐射剂量率下表现出稳定的光响应。
低剂量率探测能力:该探测器在低剂量率(0.053 mGyₐᵢᵣ s⁻¹)下表现出优异的探测能力,远低于常规医疗诊断所需的剂量率(5.5 mGyₐᵢᵣ s⁻¹),具有在医疗和安全检查中减少辐射剂量的潜力。
本研究成功开发了一种基于CsPbBr₃微晶厚膜的自供电X射线探测器,并通过多次溶解-再结晶方法显著提高了薄膜质量和器件性能。该探测器在零偏压下的灵敏度达到470 µC Gyₐᵢᵣ⁻¹ cm⁻²,是商用α-Se探测器的20倍以上。此外,该探测器在低剂量率下表现出优异的探测能力,具有广泛的应用前景,特别是在便携式和个人穿戴设备领域。
本研究还通过理论计算分析了CsPbBr₃材料与X射线的相互作用机制,发现其吸收系数与CdTe和MAPbI₃相当,远高于硅材料。这进一步验证了CsPbBr₃在X射线探测中的优势。
该研究为开发高效、低成本的X射线探测器提供了新的思路和方法,具有重要的科学意义和应用价值。