本文是一篇综述性论文，发表于2023年5月20日的《International Journal of Coal Geology》期刊，题为《Interfacial Interactions of CO2-Brine-Rock System in Saline Aquifers for CO2 Geological Storage: A Critical Review》。作者包括Yongqiang Chen（来自CSIRO CarbonLock Future Science Platform和曼彻斯特大学化学工程与分析科学系）、Ali Saeedi和Quan Xie（均来自科廷大学石油工程系）。该论文主要探讨了CO2地质封存（CO2 Geological Storage, CGS）中CO2-盐水-岩石系统的界面相互作用，总结了当前的研究进展，并指出了未来的研究方向。

研究背景与动机

CO2地质封存是一种减少人为温室气体排放的潜在技术。通过将CO2注入地下储层，可以有效地减少大气中的CO2浓度。在地下储层中，CO2的封存依赖于多种机制，包括残余捕集、结构捕集、溶解捕集和矿物捕集。其中，毛细管力在CO2的封存过程中起到了关键作用，而毛细管力的大小与CO2-盐水-岩石系统的界面相互作用密切相关。因此，理解这些界面相互作用的机制对于提高CO2封存的完整性和安全性至关重要。

主要内容与研究方法

本文从实验和理论建模两个方面对CO2-盐水-岩石系统的界面相互作用进行了全面回顾。实验研究涵盖了从纳米尺度到岩心尺度的多个层次，而理论建模则包括分子动力学模拟（Molecular Dynamics, MD）、地球化学建模（Geochemical Modelling）和DLVO理论（Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek Theory）。

1. 实验研究

实验研究部分主要分为三个尺度：纳米尺度、孔隙尺度和岩心尺度。

• 纳米尺度：通过原子力显微镜（AFM）和纳米CT扫描等技术，研究人员能够直接测量岩石表面的原子间作用力和流体在孔隙中的分布情况。AFM技术已被成功应用于测量云母、方解石和石英表面的力，而纳米CT扫描则用于量化流体在孔隙介质中的分布。这些实验揭示了表面粗糙度、流体成分和有机物质对CO2润湿性的影响。

• 孔隙尺度：通过接触角测试和微CT扫描，研究人员能够测量CO2-盐水-岩石系统的接触角，并观察超临界CO2在孔隙网络中的分布。实验结果表明，CO2的润湿性受到表面污染物、粗糙度、孔隙拓扑结构和毛细力的影响。此外，微CT扫描还揭示了超临界CO2在孔隙中的分布规律，表明毛细力在CO2的残余捕集中起到了关键作用。

• 岩心尺度：岩心尺度的研究主要集中在相对渗透率测量和主岩溶解问题上。通过结合CT扫描或核磁共振（NMR）技术与岩心驱替实验，研究人员能够同时评估岩石的物理性质和流动参数。实验结果表明，CO2注入后，岩石的孔隙度和孔隙尺寸发生了变化，且相对渗透率存在滞后现象，表明毛细力在CO2的捕集中起到了重要作用。

2. 理论建模

理论建模部分主要介绍了三种方法：分子动力学模拟、地球化学建模和DLVO理论。

• 分子动力学模拟（MD）：MD方法通过直接计算原子间作用力来表征流体的性质，适用于极端条件下的物理化学性质评估。MD模拟揭示了CO2-盐水界面的界面张力（IFT）变化和润湿性变化。结果表明，IFT随压力、温度和盐度的变化而变化，且CO2的接触角随压力增加而增加，随温度升高而降低。此外，MD模拟还揭示了CO2在页岩和煤层中的吸附和扩散行为。

• 地球化学建模：地球化学建模方法主要包括溶解和矿化建模、表面络合建模和离子交换建模。表面络合建模（Surface Complexation Modelling, SCM）用于计算矿物表面的电荷性质，而离子交换建模则用于评估粘土矿物表面的离子交换反应。这些模型能够预测CO2-盐水-岩石系统中的表面电荷变化，从而解释润湿性的变化。

• DLVO理论：DLVO理论用于估算油-盐水-岩石系统中的分子间作用力，包括范德华力、静电力和结构力。通过DLVO理论，研究人员能够预测CO2饱和盐水中的水膜厚度和界面反应。尽管DLVO理论在解释CO2-盐水-岩石系统的界面相互作用方面取得了一定进展，但仍存在许多假设和不确定性，未来需要更多的实验验证。

主要结论与展望

本文总结了CO2-盐水-岩石系统界面相互作用的实验和理论研究进展，指出了当前研究的局限性，并提出了未来的研究方向。实验研究表明，压力、温度、盐度、离子类型、气体密度、气体杂质、矿物学、表面粗糙度和有机物质是影响CO2润湿性的主要因素。理论建模方法（如MD、地球化学建模和DLVO理论）在解释界面相互作用方面取得了显著进展，但仍需进一步验证和改进。

未来的研究应重点关注以下几个方面： 1. 实验技术的改进：在纳米尺度上，AFM和纳米CT扫描技术需要进一步扩展，以在动态条件下测量界面相互作用。在孔隙尺度上，时间分辨的X射线扫描技术可以提供更多关于CO2捕集过程的信息。在岩心尺度上，NMR技术可以用于量化CO2饱和盐水中的表面电荷性质。

1. 理论模型的验证：MD方法需要更多的力场验证，特别是在CO2水合物储存方面。地球化学建模方法需要更多的实验校准，以提高模型的准确性。DLVO理论需要基于CO2饱和盐水的实验数据，以减少模型的不确定性。

研究的意义与价值

本文通过对CO2-盐水-岩石系统界面相互作用的全面回顾，为未来的CO2地质封存研究提供了重要的理论支持和实验指导。理解这些界面相互作用的机制不仅有助于提高CO2封存的效率和安全性，还为减少CO2泄漏风险提供了科学依据。此外，本文提出的未来研究方向也为相关领域的学者提供了新的研究思路。

亮点

本文的亮点在于其全面性和系统性。作者不仅总结了当前的研究进展，还指出了未来的研究方向和挑战。特别是，本文结合了实验和理论建模两个方面，为读者提供了多尺度的视角，有助于深入理解CO2-盐水-岩石系统的界面相互作用机制。此外，本文还提出了多个新颖的实验技术和理论模型改进建议，具有较高的学术价值和应用前景。