研究报告

主作者及研究机构信息

这项研究由来自华南理工大学材料科学与工程学院的Yiwen Liu、Hong Meng、Zijie Zhu、Hulei Yu、Lei Zhuang和Yanhui Chu主导完成，并发表在国际著名期刊《Advanced Functional Materials》上，文章的DOI为10.1002/adfm.202418802。

研究背景

高熵陶瓷（High-Entropy Ceramics，HECs）作为一种新兴的多组分材料，因其独特的成分复杂性和微结构，自2015年被首次提出后，已经在陶瓷领域引起了广泛关注。这类材料显示出相比传统组分陶瓷更加优异的特性，如更高的热稳定性、增强的机械性能、卓越的抗氧化和抗烧蚀性能、更高的催化活性、改良的热电性和显著的超离子导电性等。这些优越特性使HECs在包括高速切削工具、超音速热防护系统在内的结构应用，以及包括催化剂、热电材料和电极等在内的功能性应用中具有巨大的潜力。然而，HECs广泛的成分空间以及传统实验方法的低效率和高成本对其机械和热性能的研究和开发构成了重大挑战。因此，开发一种高效的预测HECs关键性能的方法成为一项紧迫任务。

目前，分子动力学（Molecular Dynamics，MD）模拟基于机器学习势（Machine Learning Potentials，MLPs）已被证明是一种高效的数据驱动工具，能够用以预测材料性能。然而，当前MLPs的应用主要集中在预测高熵合金（High-Entropy Alloys，HEAs）和某些特定陶瓷系统的性质，对于HECs的探索仍然非常有限。因此，本文提出了基于传递性神经进化势（Transferable Neuroevolution Potential，NEP）的分子动力学模拟方法，展示了其在预测HECs机械和热性能上的高效性和准确性。

研究目标

研究以高熵碳化物（High-Entropy Carbides）为模型，提出了一种基于小规模训练数据集和传递性MLPs的策略，用于精确和高效率地预测HECs的机械和热特性。具体目标包括：(1) 构建可传递的通用NEP并验证其准确性；(2) 利用基于NEP的MD方法预测HECs的结构、机械和热性能，并与实验和一性原理计算结果进行比较；(3) 展示该方法对新型HECs开发的潜力。

研究流程

第一阶段：数据集构建与NEP训练

• 训练数据集来源
  研究选择了位于第ⅢB组到ⅥB过渡金属十种非磁性元素的一元（Unary，1HEC）和二元碳化物（Binary，2HEC）作为训练数据集的基础化学成分。通过一性原理分子动力学（Ab Initio Molecular Dynamics，AIMD）方法建立了一系列含有1000个不同配置的训练数据集。数据集规模从小规模（仅包含1HEC或2HEC配置）到混合规模（1HEC与2HEC比例为18.18%）均获得了研究。

• NEP模型训练
  采用了现代GPUMD代码对数据集开展模型训练。通过分析能量、力和应力（Virial）的均方根误差（Root Mean Square Error，RMSE），评估了训练模型的准确性及其在独立验证数据集上的传递性。实验表明，基于混合1HEC与2HEC数据集的策略获得了最高传递性，RMSE分别达到了15.7 meV atom⁻¹（能量）、301 meV Å⁻¹（力）和49.1 meV atom⁻¹（应力）。

第二阶段：基于NEP的模拟预测

• 机械性能的预测
  采用构建的NEP，通过MD模拟考察了HECs的晶格常数、弹性常数（C11、C12和C44）、体积模量（B）和剪切模量（G）等机械性能。为保证全面性，模拟不仅针对室温（300 K）进行，还特别研究了2300 K高温下的弹性行为。此外，还探究了尺寸效应和温度效应对机械性能的影响。

• 拉伸性能测试
  以典型的4HEC材料（如(Ta1/4Nb1/4Ti1/4Zr1/4)C）为例，通过MD模拟进行了沿[100]、[110]和[111]方向的拉伸性能测试。分析了受力-应变曲线下的极限拉伸强度及拉伸韧性，并与一性原理MD结果进行了对比。

• 热性能的预测
  通过非均匀分子动力学（Homogeneous Nonequilibrium Molecular Dynamics，HNEMD）方法，研究测算了不同HECs的晶格热导率（κ_lat），并考察了其在高温及低温下的变化趋势。此外，还分析了CTE（热膨胀系数）和Tm（熔点）等重要热性能参数。

研究结果

1. 数据集规模与模型性能关系

混合1HEC和2HEC数据集的NEP策略展现出了最佳的预测性能，明显优于单一1HEC或2HEC数据集。此外，增加训练数据量（最高达到5500个配置）进一步优化了模型在测试数据集上的传递性。

2. 晶格结构与弹性行为

MD模拟准确预测了4-8HECs在不同温度下的晶格参数与弹性属性。其中，较高的温度对B和G具有显著的负面影响。此外，HECs的机械性能在不同组成（如包含Sc、Y的HECs表现出较低性能）和温度条件下也表现出一定规律性。

3. 拉伸性能预测

实验结果显示，基于NEP的MD模拟可定量预测晶格中的断裂行为，模拟获取的极限拉伸强度及拉伸韧性与AIMD结果高度一致，验证了NEP方法的可靠性。

4. 热性能与结构失稳

研究发现，HECs的κ_lat整体随温度升高而降低，热导率的变化主要由晶格中应变波动增加所导致。同时，模拟显示高温下HECs的CTE升高，而HECs的Tm与金属元素组成的相关性较强，其中包含W组分的HECs熔点最高。

研究意义与科学生产

本研究通过构建传递性强的NEP，为高效预测HECs关键性能开辟了新方向。该方法不仅突破了传统基于一性原理计算在多组分系统中的效率瓶颈，还为高熵陶瓷的理性设计和性能优化提供了有力工具。特别是在超高温材料、热防护设备及尖端制造等领域，该研究成果具有重要应用价值。

研究亮点

1. 首次构建了适用于多成分HECs的高传递性NEP。
2. NEP模型显著提升了分子动力学模拟在复杂化学体系中的预测能力。
3. 系统性验证了NEP-MD方法在多种关键性能上的预测适用性。

总结

该研究不仅提供了高效预测HECs机械及热性能的新方法，还通过全面的实验数据和理论分析，为高熵陶瓷的研究与应用奠定了科学基础，是材料科学领域的重要进展。