面向中国读者介绍：DP-Moire——一个在莫尔（moiré）体系中构建精确机器学习力场的工具

本文介绍了一项由中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心、中国科学院大学以及松山湖材料实验室的研究人员共同完成的开源代码工作。主要作者为Jiaxuan Liu、Zhong Fang、Hongming Weng和Quansheng Wu，其中通讯作者为Hongming Weng与Quansheng Wu。该研究以Article形式发表在npj Computational Materials期刊上，文章发表于2025年，全文可通过DOI 10.1038/s41524-025-01740-0访问。

这项研究属于计算凝聚态物理与材料科学领域，具体聚焦于二维扭转莫尔（moiré）体系的结构弛豫（relaxation）与机器学习力场（machine learning force fields, MLFFs）的构建方法。近年来，二维扭转莫尔结构因展现出丰富的物理现象而受到广泛关注。通过改变层间扭转角，研究者可以连续调控材料的电子能带结构。例如，在扭转石墨烯中，当扭转角达到所谓“魔角”时，价带显著展平，电子从弱关联状态转变为强关联状态，从而引发非常规超导电性、莫特（Mott）绝缘态和量子反常霍尔效应等现象。类似的现象也在过渡金属二硫族化合物（transition metal dichalcogenides, TMDs）的莫尔双层中被观察到。

在莫尔体系中，晶格弛豫对电子能带结构的影响十分显著。理论计算表明，刚性扭转石墨烯与弛豫后体系的电子能带结构存在明显差异。然而，第一性原理弛豫的计算成本极高，因为随着扭转角减小，莫尔原胞中的原子数迅速增加。例如，当扭转角从21.79°减小到2.65°时，TMD双层莫尔原胞中的原子数从42个迅速增加到2814个。密度泛函理论（density functional theory, DFT）的计算复杂度与原子数的立方成正比，因此对于小角度莫尔结构而言，DFT弛豫几乎不可行。为了解决这一计算挑战，研究者曾发展参数化连续模型和经验力场，但这些方法通常难以达到DFT弛豫的精度，或者在其他材料体系中缺乏可靠的势函数。在此背景下，机器学习力场提供了一种有前景的替代方案。然而，通用机器学习力场虽然在材料发现中表现出广泛的适用性，但其能量误差通常在每原子几十毫电子伏（meV）量级，而莫尔体系的电子能带能量尺度往往只有几meV，因此通用模型的精度不足以用于莫尔体系的结构弛豫。为此，需要针对特定材料体系构建专门的机器学习力场。

本研究的核心目标是提出一套针对莫尔结构构建机器学习力场的稳健方法论，并开发一个开源软件包DP-Moire以促进该流程的实现。利用该软件包，作者为MX2（M=Mo, W；X=S, Se, Te）材料构建了机器学习力场。该方法不仅显著简化了计算流程，而且能够准确复现DFT弛豫所得到的电子与结构性质。作者对所有MLFFs与标准DFT结果进行了严格验证，证实了其在这些层状材料中捕捉原子间复杂相互作用的能力。

在具体工作流程方面，该研究包含四个主要模块：dpmoire.preprocess、dpmoire.dft、dpmoire.data和dpmoire.train。首先，在数据准备阶段，作者构建了2×2的非扭转双层超胞，并通过面内相对平移生成多种堆垛构型。对每种构型进行结构弛豫，在弛豫过程中固定每层一个参考原子的x和y坐标，以防止结构漂移到能量更有利的堆垛位置。晶格常数在模拟中保持恒定。这些弛豫数据被收集为训练数据集。在弛豫之后，作者利用VASP的机器学习力场模块进行分子动力学（molecular dynamics, MD）模拟以扩充数据。VASP MLFF模块是一种在线学习（on-the-fly）算法。在MD模拟过程中，该模块基于贝叶斯线性回归估计预测误差：如果误差较小，则直接使用MLFF预测结果；如果误差较大，则舍弃该预测并执行DFT计算以获取精确数据，同时将该DFT数据加入训练集以更新MLFF。本研究中初始误差判据设定为2 meV。在约10000步的MD模拟中，只需要进行约200步的DFT计算。由于VASP MLFF模块在初始未训练状态下可能不稳定，作者首先利用单层结构建立了基线MLFF，然后才进行完整的MD模拟。为了确保MLFF对莫尔体系的适用性并避免对非扭转结构的过拟合，测试集由大角度莫尔结构组成，这些结构经过DFT弛豫后作为验证数据。最终，作者利用Allegro框架训练机器学习力场。值得强调的是，该数据集的通用性使其也可以用于训练其他MLFF模型，例如Nequip或DeepMD。

在结果方面，作者首先比较了不同范德瓦尔斯（van der Waals, vdW）校正方法对层间距离预测的影响，并根据实验晶格常数选择了每个材料的最优vdW校正。随后，作者以AA堆垛的WSe2和MoS2为代表分析了MLFF的性能。在测试集中，MLFF预测力与DFT计算力之间表现出高度一致性，WSe2和MoS2的均方根误差分别为0.007 eV/Å和0.014 eV/Å。作者进一步对7.34°扭转角的结构进行了MLFF弛豫与DFT弛豫的比较。结果表明，MLFF弛豫结果与DFT弛豫结果几乎不可区分：WSe2中原子位置的最大差异为0.039 Å，MoS2中为0.003 Å。在弛豫结构中，MX和XM堆垛区域的层间距离低于AA区域。在弛豫过程中，AA区域附近的原子倾向于逆时针旋转，增强了局域扭转效应；而靠近MX和XM区域的原子则顺时针旋转。这种差异旋转行为最大化了MX和XM区域面积，同时最小化了AA区域面积。这一发现与先前的理论研究一致。此外，作者对MLFF弛豫结构与DFT弛豫结构分别进行了能带计算。两种方法得到的能带结构几乎完全相同，仅存在微小差异，证明MLFF在无需额外DFT弛豫的情况下即可足够准确地捕捉莫尔结构中的基本物理现象。对于其他材料，如MoS2、WS2、AB堆垛的MoTe2和WTe2，MLFF与DFT弛豫结构几乎相同，能带结构也高度一致；而对于MoSe2和AA堆垛的MoTe2，层间距离存在微小差异，导致能带结构有轻微偏差。进一步分析显示，在大角度结构中，层间晶格失配不可忽略，且此类原子构型很少出现在训练集中，因此可能导致性能下降。最后，作者以7.34° AB堆垛MoS2为例评估了MLFF在不同温度和应力条件下的可迁移性。在不同温度和应力下，MLFF预测力与DFT参考值之间的均方根误差均保持较低水平，表明该MLFF不仅适用于结构弛豫，也适用于多种条件下的分子动力学模拟。

该研究的结论是：DP-Moire作为一种通用方法和开源工具，能够有效构建针对莫尔结构的机器学习力场。通过利用VASP MLFF模块生成训练集，并基于大角度扭转构型构建验证集，作者成功训练了MX2（M=Mo, W；X=S, Se, Te）体系的精确MLFF。这些MLFF能够在显著降低计算成本的前提下，精确复现DFT弛豫中的结构弛豫模式和电子能带结构。该工具可以用于更小角度和更多种类材料体系的有效弛豫，并可用于声子计算等复杂问题。作者预期DP-Moire将显著加深对受弛豫效应影响的物理现象的理解，并促进新型莫尔材料的发现。此外，作者指出，对于莫尔体系而言，精心构建训练集能显著提升MLFF的精度，这一思路对其他体系也具参考意义。

本研究的亮点在于：（1）提出了一种针对莫尔体系的高效、系统的MLFF构建流程，将非扭转双层结构与MD采样数据集、大角度扭转测试集有机结合；（2）开发了开源软件DP-Moire，易于集成ASE/LAMMPS进行后续弛豫；（3）在多种TMD材料中成功训练了高精度MLFF，验证了其在结构弛豫、能带预测和分子动力学模拟中的可行性与可迁移性。该工作弥补了当前缺乏通用莫尔体系MLFF构建工具的空白，为研究莫尔体系中的量子现象与新型拓扑态提供了重要支撑。