本研究由南开大学环境科学与工程学院与天津大学、南京大学等多家单位合作完成，主要作者包括Jing Li、Pengfei Wang、Huaizhu Wang、Weigao Zhao、Zhong Jin和Sihui Zhan等。该成果发表于Advanced Functional Materials期刊，于2026年在线发表（DOI: 10.1002/adfm.78072），并标注为原创研究论文。
该研究属于环境科学与水处理技术领域，聚焦当前高级氧化过程（Advanced Oxidation Processes, AOPs）在去除新兴污染物时面临的高能耗与高碳排放问题。传统矿化型高级氧化过程（Mineralization-driven AOPs, M-AOPs）虽然能够有效去除污染物，但通常需要大量能量输入，并产生显著的二氧化碳排放，这与全球碳中和目标相冲突。1-萘胺（1-Naphthylamine, 1-NA）作为一种典型的致癌性萘衍生物，广泛用于染料、制药和橡胶工业，已在多种水体中被检出，对水生生态系统和人类健康构成严重威胁。为克服M-AOPs的缺点，作者提出了一种以转化为核心的高级氧化策略（Transformation-focused AOP, T-AOP），通过选择性破坏污染物的毒性官能团，将污染物转化为低毒或无毒产物，而不是将其完全矿化，从而降低能耗和碳排放。
研究的核心是开发一种钴掺杂的镧氧碳酸盐催化剂（cobalt-doped lanthanum oxycarbonate, Co-LC），该催化剂通过形成Co–La金属间键（intermetallic bond）来活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate, PMS），高效选择性地生成单线态氧（singlet oxygen, ¹O₂）。实验与密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算表明，Co–La键合作用重新配置了局域电子环境，稳定了高价O*中间体，并显著降低了¹O₂生成的反应能垒——从LC的1.88 eV降至Co-LC的1.09 eV。在相同条件下，Co-LC/PMS体系对1-NA的转化速率是纯LC的49.23倍，可在40秒内去除超过99%的1-NA，且总有机碳（Total Organic Carbon, TOC）几乎不变，表明该体系主要通过转化而非矿化实现污染物去除。
在催化剂表征方面，作者通过X射线衍射（XRD）、X射线吸收精细结构谱（EXAFS）、球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、电子顺磁共振（EPR）、X射线光电子能谱（XPS）以及投影态密度（Projected Density of States, PDOS）计算等手段，系统证实了Co原子在La₂O₂CO₃晶格中的原子级分散和Co–La金属间键的形成。实验还发现，Co的引入可显著提高氧空位（oxygen vacancy, OV）的生成能垒，使Co-LC呈现“完美晶格”特征，这一特性有助于催化剂的结构稳定性。通过淬灭实验、原位红外（in situ IR）和原位拉曼（in situ Raman）光谱等手段，研究团队确认¹O₂和高价钴物种（Co(IV)=O）在1-NA转化中起关键作用，其中Co(IV)=O主要作为生成¹O₂的中间体。
在毒性消减与产物分析方面，研究利用液相色谱-质谱联用（LC-MS）鉴定了1-NA的主要转化中间体，提出了基于¹O₂亲电攻击氨基（─NH₂）和萘环的转化路径。前线分子轨道（HOMO-LUMO）计算显示，¹O₂选择性地进攻1-NA分子中电子密度最高的共轭萘环和相邻氨基位点，从而破坏了其致癌性关键结构单元。生态毒理学实验使用小球藻（Chlorella vulgaris）作为模式生物，通过96小时培养实验测定细胞密度、蛋白质浓度、叶绿素a、活性氧（Reactive Oxygen Species, ROS）、过氧化物酶（Peroxidase, POD）、过氧化氢酶（Catalase, CAT）、超氧化物歧化酶（Superoxide Dismutase, SOD）和丙二醛（Malondialdehyde, MDA）等多项指标。结果显示，1-NA溶液中的小球藻出现明显的氧化应激和脂质过氧化损伤，而经Co-LC/PMS体系处理后的水样对小球藻的上述指标与空白对照组接近，证实转化产物基本无毒。利用ECOSAR系统预测急性/慢性毒性并计算毒理学优先指数（ToxPi score）发现，最终产物N11和N17的ToxPi指数分别降至1.315和0.910，且可生物降解，进一步验证了该体系实现毒性消除的可行性。
在实际应用评估层面，研究团队构建了连续流固定床反应器（packed-bed reactor），将Co-LC负载于2–3 mm分子筛填料上，使用天津某居民污水处理厂的二级出水作为实际水体基质进行长达37天的连续运行测试。结果表明，1-NA转化效率始终保持在94%以上，出水钴离子浓度从初始的0.32 mg/L逐渐降至检测限以下。同时，废水的BOD₅/COD比值从0.25提升至0.50，说明该体系可显著改善废水的可生化性，适合作为生物处理前的预氧化单元。水力停留时间（Hydraulic Retention Time, HRT）和进水pH的优化实验显示，HRT为10 min、pH为7时体系性能最佳，但在pH高达10.8的碱性条件下，延长HRT至15 min仍可实现98%以上的1-NA转化效率，展现出良好的环境适应性和工程应用潜力。
研究还通过生命周期评价（Life Cycle Assessment, LCA）将Co-LC/PMS体系与常规Co₃O₄/PMS体系进行了对比。结果显示，Co-LC/PMS体系在多数环境指标上的负面效应更低，CO₂排放量减少85.6%，处理1吨废水的成本约为1.31美元，仅为Co₃O₄/PMS体系的五分之一。敏感性分析表明，材料制备和反应过程中的电力消耗是影响碳排放的主要因素，未来通过优化合成条件和操作参数可进一步降低环境足迹。
本研究的主要亮点可归纳为以下几个方面：（1）提出了“以毒性消除替代完全矿化”的低碳水处理新理念，有望避免传统M-AOPs的高能耗与高碳排放问题；（2）通过构建Co–La金属间键实现了PMS对¹O₂的高效选择性活化，显著提升了污染物转化速率并抑制了有毒中间体的生成与积累；（3）系统阐明了Co–La金属间键对局域电子结构的调控机制，从原子尺度揭示了¹O₂生成路径和污染物毒性官能团选择性破坏的机理；（4）结合多维毒性评价证实了转化产物的环境安全性，为水处理技术的生物安全评估提供了较为全面的方法示范；（5）通过连续流反应器长周期运行和生命周期评价，验证了Co-LC/PMS体系在实际复杂水体中的工程应用潜力和经济环境效益。
总体而言，该研究为解决难降解有机污染物处理过程中能耗高和碳排放大的问题提供了新的思路，也为基于污染物自身结构特征的定制化水处理技术发展奠定了理论与实验基础。通过将“污染去除”转变为“毒性消除”，该体系不仅提升了处理效率，还显著降低了处理成本与碳排放，符合可持续水净化与碳中和背景下的技术发展方向。