这篇文档属于类型a，是一篇关于利用介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge, DBD）等离子体与雾化水合成过氧化氢（H₂O₂）的原创性研究。以下为详细的学术报告：

一、作者及发表信息

本研究由Changwoo Son（第一作者，韩国成均馆大学机械工程学院）、Kyunho Kim、Youngwook Cho、Soo-Yeon Cho、Kyeong Min Cho、Heesoo Jung（韩国国防发展局第三研究所）及通讯作者Moon Soo Bak（成均馆大学智能制造技术系）共同完成。论文于2025年11月26日被期刊《Chemical Engineering Journal》（CEJ）接收，DOI编号为10.1016/j.cej.2025.171326。

二、学术背景

科学领域：本研究属于等离子体化学与环境工程交叉领域，聚焦绿色化学合成技术。
研究动机：传统工业合成H₂O₂依赖蒽醌法（anthraquinone process），需使用有机溶剂和钯催化剂，存在环境污染与工艺复杂性问题。等离子体活化水（Plasma-Activated Water, PAW）技术因仅需水和电能即可一步合成H₂O₂，被视为可持续替代方案。然而，现有等离子体法生成的H₂O₂浓度较低（通常低于2 mmol/L），主要受限于气液界面传质效率低及自由基寿命短。
研究目标：通过将雾化水（aerosolized water）引入DBD等离子体反应器，扩大气液接触面积，提升H₂O₂的溶解与自由基重组效率，实现高浓度H₂O₂水溶液（H₂O₂aq）的合成，并阐明其反应机制。

三、研究流程与方法

1. 实验设计与装置

• 反应器结构：采用同轴圆柱形DBD反应器，内电极（钨棒，直径1.6 mm）接地，外电极（不锈钢网）接高频高压电源（20.7 kHz）。介质屏障为氧化铝管（外径4 mm）和石英玻璃管（间隙1 mm）。
  
• 雾化系统：通过碰撞雾化器（6-jet nebulizer）生成直径0.89 μm的水雾（流量0.2736 mL/min），与干燥空气（20 SLPM）混合后通入反应器。
  
• 冷凝收集：反应后气体经Dimroth型冷凝器（7–8℃）捕获雾化水，冷凝效率约75%。
  

2. 关键参数测量

• 等离子体功率：采用李萨如图形法（Lissajous method）测量实际耗散功率（6.27–16.45 W，耦合效率30–40%）。
  
• 臭氧浓度：通过紫外吸收光谱（Optical Absorption Spectroscopy, OAS）在253.7 nm处检测，浓度随功率从134 ppm升至265 ppm。
  
• H₂O₂aq浓度：使用过氧钛酸分光光度法（peroxotitanic acid spectrophotometry）测定，最高达4.42 mmol/L（40 W时）。
  

3. 数值模型开发

• 0维动力学模型：追踪流体微元通过放电区域的时变化学物种浓度，涵盖气相（29种物种）与液相（3种物种）的107个反应。
  
• 气液传质：基于亨利定律（Henry’s constant）和扩散通量（Fick定律）计算OH、HO₂和H₂O₂的溶解。
  
• 模拟验证：通过匹配实验测得的功率与臭氧浓度，反推电子密度（1.47–4.3×10¹² cm⁻³）和峰值电压（1565–1670 V）。
  

4. 数据分析

• 反应路径分析：通过时间积分净反应速率（ωᵢ）量化各路径贡献。
  
• 敏感性分析：验证雾滴半径变化对H₂O₂aq浓度影响（±10%半径导致%浓度变化）。
  

四、主要结果

1. H₂O₂aq浓度与功率关系：输入功率20–40 W时，H₂O₂aq浓度线性增长（R²>0.99），最高达4.42 mmol/L，较传统DBD反应器（如Shang et al.的0.131 mmol/L）提升30倍以上。
   
2. 反应机制：
   
   • 主要生成路径：气相H₂O₂溶解（贡献56%，40 W时）与液相OHaq/HO₂aq重组（OHaq+OHaq→H₂O₂aq占35%，HO₂aq+HO₂aq→H₂O₂aq占9%）。
     
   • 功率影响：低功率（20 W）以OHaq重组为主（50.3%），高功率时气相路径主导，因OH自由基增多促进气相H₂O₂生成。
     
3. 雾化水作用：模拟对比显示，雾化水通过捕获气相H₂O₂及降低OH/HO₂浓度（抑制H₂O₂破坏反应），使H₂O₂aq产量提升10–15%。
   

五、结论与价值

科学价值：
1. 首次量化了DBD-雾化水系统中H₂O₂aq的生成路径，揭示了功率对反应路径切换的影响机制。
2. 开发的0维模型为气液等离子体系统提供了可靠的动力学分析工具。
应用价值：
1. 为绿色合成H₂O₂提供了高效方法（能耗0.15–0.20 g/kWh），适用于废水处理、半导体清洗等领域。
2. 雾化水技术可扩展至其他等离子体-液体反应体系，如NOₓ或有机污染物降解。

六、研究亮点

1. 高浓度突破：4.42 mmol/L的H₂O₂aq为同类研究最高值之一。
   
2. 方法创新：结合雾化水与DBD等离子体，通过增大比表面积优化传质。
   
3. 模型验证：实验与模拟的高度吻合（误差%）增强了结论可靠性。
   

七、其他价值

• 能耗分析：提出后续可通过优化反应器构型（如电极设计）或操作参数（如湿度、频率）进一步提升能效。
  
• 潜在应用：该技术可适配小型化设备，适用于偏远地区或应急消毒场景。
  

（全文约2000字）