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纳米二氧化钛增强从废弃活性污泥的暗发酵液体中产生的光发酵氢气

期刊:Environmental Science & TechnologyDOI:10.1021/es2016186

这篇文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告:


主要作者与机构
本研究的作者为Yuxiao ZhaoYinguang Chen,均来自同济大学环境科学与工程学院,污染控制与资源化研究国家重点实验室。研究发表于2011年8月18日Environmental Science & Technology期刊上。

学术背景
本研究属于环境科学与生物能源领域,主要关注从废弃活性污泥(Waste Activated Sludge, WAS)中生产生物氢的技术。废弃活性污泥是市政污水处理厂的副产品,含有大量蛋白质和多糖,是一种潜在的生物能源资源。然而,传统的厌氧暗发酵(anaerobic dark fermentation)方法生产氢的效率较低,主要原因是污泥水解效率低以及氢消耗过快。为了提高氢产量,研究者探索了将暗发酵与光发酵(photofermentation)相结合的两步法工艺,并进一步研究了纳米二氧化钛(nano-TiO₂)对光发酵过程的增强作用。本研究的目标是验证从WAS暗发酵液中通过光发酵生产氢的可行性,并探索纳米TiO₂在提高氢产量中的作用机制。

研究流程
研究分为以下几个主要步骤:

  1. 暗发酵液的制备与特性分析
    首先,研究者从废弃活性污泥中制备了暗发酵液,并对其成分进行了分析。暗发酵液中含有大量的蛋白质、多糖和挥发性脂肪酸(Volatile Fatty Acids, VFAs),这些物质可作为光发酵的底物。暗发酵液中的铵氮(NH₄⁺-N)浓度较高,达到164 mg/L,而高浓度的NH₄⁺-N会抑制光发酵过程中光合细菌(Photosynthetic Bacteria, PSB)的活性。因此,研究者通过添加MgCl₂和KH₂PO₄形成鸟粪石(struvite)的方法去除了NH₄⁺-N,最终将NH₄⁺-N浓度降至15 mg/L。

  2. 光合细菌的富集与培养
    研究者从废弃活性污泥中分离出光合细菌,并通过16S rDNA序列分析鉴定为Rhodopseudomonas palustris。该细菌在光照条件下进行富集和培养,用于后续的光发酵实验。

  3. 纳米TiO₂对光发酵氢产量的影响
    研究者研究了不同浓度(0、50、100、150、200 mg/L)的纳米TiO₂对光发酵氢产量的影响。实验结果表明,添加100 mg/L的纳米TiO₂可使氢产量提高46.1%。为了验证纳米TiO₂的作用机制,研究者还进行了以下实验:

    • 无PSB条件下的氢产量实验:验证纳米TiO₂是否通过光催化分解水或有机物直接产生氢。结果表明,无PSB时,纳米TiO₂不会产生氢。
    • 蛋白质、多糖和乙酸的光降解实验:验证纳米TiO₂是否通过促进这些有机物的分解来增强氢产量。实验表明,纳米TiO₂能够将蛋白质和多糖分解为小分子有机物,从而更容易被PSB利用。
    • 羟基自由基的检测:验证纳米TiO₂是否通过生成羟基自由基(•OH)促进有机物的分解。实验结果表明,添加纳米TiO₂后,羟基自由基的浓度显著增加。
  4. 纳米TiO₂对PSB生长及相关酶活性的影响
    研究者进一步研究了纳米TiO₂对PSB生长及其关键酶活性的影响。实验结果表明,纳米TiO₂能够促进PSB的生长,并提高固氮酶(nitrogenase)的活性,同时抑制氢摄取氢化酶(H₂-uptake hydrogenase)的活性,从而减少氢的消耗。

主要结果
1. NH₄⁺-N去除对氢产量的影响
去除NH₄⁺-N后,光发酵氢产量显著提高。7天和10天的氢产量分别从6.6 mL和7 mL增加到94.8 mL和101.1 mL。这表明高浓度的NH₄⁺-N会抑制固氮酶的活性,从而抑制氢的产生。

  1. 纳米TiO₂对氢产量的增强作用
    添加100 mg/L的纳米TiO₂可使氢产量提高46.1%。纳米TiO₂通过以下机制增强氢产量:

    • 促进蛋白质和多糖分解为小分子有机物,增加PSB可利用的底物。
    • 提高PSB的生长速度和固氮酶活性。
    • 抑制氢摄取氢化酶的活性,减少氢的消耗。
  2. 两步法工艺的总氢产量
    暗发酵阶段的氢产量为0.87 mmol H₂/g干污泥,光发酵阶段的氢产量为1.01 mmol H₂/g干污泥,总氢产量达到1.88 mmol H₂/g干污泥,显著高于传统方法的氢产量。

结论与意义
本研究提出了一种从废弃活性污泥中高效生产生物氢的两步法工艺,并通过添加纳米TiO₂进一步提高了氢产量。该工艺不仅提高了氢的回收效率,还为废弃活性污泥的资源化利用提供了新途径。研究结果表明,纳米TiO₂通过促进有机物的分解、增强PSB的生长和酶活性,以及抑制氢的消耗,显著提高了光发酵氢产量。该研究为生物氢生产技术的优化提供了重要的理论和实验依据。

研究亮点
1. 创新性的两步法工艺:将暗发酵与光发酵相结合,显著提高了氢产量。
2. 纳米TiO₂的增强作用:首次系统研究了纳米TiO₂在光发酵氢生产中的作用机制。
3. 高效去除NH₄⁺-N:通过形成鸟粪石的方法有效降低了NH₄⁺-N浓度,解决了其对光发酵的抑制作用。
4. 高氢产量:总氢产量达到1.88 mmol H₂/g干污泥,为废弃活性污泥的资源化利用提供了高效解决方案。

其他有价值的内容
本研究还提供了详细的实验方法和数据分析流程,包括光合细菌的富集与培养、纳米TiO₂的制备与表征、有机物的光降解实验以及相关酶活性的测定方法。这些内容为后续研究提供了重要的参考。


以上是本研究的详细报告,涵盖了研究背景、流程、结果、结论及其科学价值和应用价值。

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