本研究报告旨在介绍一篇发表于《Advanced Functional Materials》（期刊）上的原创性研究论文。该研究由来自天津大学材料科学与工程学院的Shaoshuai Ma, Pan Xue, Cristian Valenzuela, Xuan Zhang, Yuanhao Chen, Yuan Liu, Le Yang, Xinhua Xu* 和 Ling Wang*（通讯作者，邮箱：xhxu@tju.edu.cn; lwang17@tju.edu.cn）团队共同完成。L. Wang 亦隶属于天津大学滨海工业研究院。该研究于2024年在线发表，文章DOI为10.1002/adfm.202309899。
一、 学术背景与目标 本研究的科学领域集中于仿生软体机器人（Soft Robotics）与智能材料，具体而言，是自感知软致动器（Self-sensing Soft Actuator）的研发。自然界生物（如章鱼触手、人类手指）能够同时进行感知与驱动（致动），这种一体化的能力为开发下一代智能软体机器人提供了灵感。然而，传统软致动器通常只具备驱动能力，缺乏实时传感反馈功能，而集成外置传感器又会带来系统复杂、界面分层、模量不匹配等问题，限制了机器人的微型化与动态环境适应能力。
近年来，研究者们致力于开发集驱动与感知于一体的多功能单体材料系统。其中，将导电填料化学交联到水凝胶致动器基质中是一种有前景的策略。然而，现有基于导电聚合物（如聚苯胺、聚吡咯）的自感知水凝胶通常面临电导率低、应变灵敏度不足和形状编程能力有限的问题。另一方面，镓基室温液态金属（Liquid Metal， LM） 因其极高的电导率、流动性和形状可变性在柔性电子领域备受关注，但其与聚合物基质（特别是水凝胶）的相容性差，且通常在酸性水环境中工作，限制了其在自感知软致动器中的应用。
基于此，本研究旨在克服上述挑战，提出一种创新的策略，开发一种兼具高拉伸性、高导电性、优异应变灵敏度以及复杂形状可编程驱动能力的自感知软致动器。其核心目标是：通过将氨基功能化MXene封装的液态金属纳米液滴（LM@a-MXene）与纳米结构化聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）水凝胶进行原位共聚合（In-situ Copolymerization），构建一个化学集成的单体材料系统，实现驱动与感知功能的“二合一”。
二、 详细工作流程 本研究的工作流程可分为几个核心步骤，环环相扣，从材料设计、合成、表征到功能验证与应用演示。
1. 关键组分的制备与设计 首先，研究团队制备了三个关键组分： * 活化纳米凝胶交联剂（Activated Nanogels， ANGs）：作为纳米交联剂替代传统小分子交联剂（如N, N’-亚甲基双丙烯酰胺， BIS）。ANGs通过分子设计合成，形成具有三维互连多孔网络的纳米结构PNIPAM水凝胶基质。这赋予了水凝胶更优异的拉伸性能、更快的响应速度（源于水传输通道的优化）和更大的体积变化。 * 氨基功能化MXene（a-MXene）：对MXene二维纳米片进行γ-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）功能化处理，使其表面富含氨基基团。这些氨基基团作为锚定位点，可与液态金属纳米液滴表面的氧化镓层通过配位作用结合。 * 液态金属纳米液滴的封装（LM@a-MXene）：在超声波作用下，将a-MXene纳米片引入到液态金属（Eutectic Gallium-Indium， EGaIn）中。a-MXene作为保护壳封装液态金属纳米液滴，有效抑制了其氧化、脱合金和团聚，并显著提高了其在聚合物基质中的胶体稳定性和相容性。这种封装结构使得LM@a-Mxene能够作为有效的交联点，通过氢键与水凝胶基质相互作用。
2. 自感知导电水凝胶的合成 通过原位自由基共聚合的方法，将上述制备好的LM@a-Mxene纳米液滴、单体N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）与ANGs交联剂混合，在引发剂作用下聚合，最终形成LM@a-Mxene PNIPAM水凝胶。此过程是一个化学集成过程，LM@a-Mxene作为导电填料、机械增强剂和光热剂被均匀地固定在聚合物网络中。
3. 水凝胶的性能表征 研究团队对所得水凝胶进行了全面且深入的表征，包括： * 微观结构：利用扫描电子显微镜（SEM）和元素映射（EDS-mapping）观察水凝胶的多孔结构以及LM@a-Mxene的均匀分布。 * 机械性能：通过拉伸测试比较了不同配方水凝胶（如BIS PNIPAM、ANG PNIPAM、LM@Mxene PNIPAM、LM@a-Mxene PNIPAM）的应力-应变曲线。LM@a-Mxene的引入显著增强了水凝胶的拉伸强度和韧性，这归因于a-Mxene壳层与聚合物基质之间形成的多重氢键和配位键，实现了有效的应力传递。 * 流变性能：通过动态流变测试研究水凝胶的储能模量，验证了LM@a-Mxene与聚合物基质之间可逆的非共价键相互作用及其增强效果。 * 导电性能：测量了不同水凝胶的电导率。LM@a-Mxene PNIPAM水凝胶表现出最高的电导率，因为a-Mxene纳米片可以桥接相邻的液态金属液滴，形成额外的导电通路。 * 粘附性能：展示了水凝胶对各种基底（硅胶、木材、塑料、皮肤等）的强粘附性，源于界面处的金属配位、氢键和静电吸引等多种相互作用。
4. 传感性能评估 作为应变传感器，水凝胶的感知能力通过监测其电阻变化来实现。 * 应变传感：对水凝胶进行单轴拉伸测试，记录电阻随应变的变化。该水凝胶具有高达610%的工作应变范围和最高达8.92的应变系数（Gauge Factor， GF），表现出优异的应变灵敏度。研究还进行了超过1000次的循环加载-卸载测试，证明了其卓越的稳定性和可重复性。 * 人体运动监测：将水凝胶贴附在人体手指关节和手部，成功实时监测了不同弯曲角度和手势（如“0”到“5”）产生的独特电阻信号。 * 书写轨迹感知：设计了一个水凝胶垫，能够通过电阻变化感知和区分书写字母“A”和“B”的轨迹。
5. 各向异性自感知致动器的构建与性能 为实现复杂形状驱动，研究利用自沉降（Self-sedimentation） 和掩膜辅助光聚合（Mask-assisted Photopolymerization） 技术，制备了具有梯度分布（Gradient Distribution） LM@a-Mxene的各向异性水凝胶。 * 梯度结构验证：SEM和EDS截面分析清晰地显示了沿重力方向，镓（Ga）和铟（In）元素含量逐渐增加的梯度分布。这导致了水凝胶上表面（多孔）和下表面（致密）的微观结构差异。 * 光驱动驱动与自感知：当用808 nm近红外光照射时，富含LM@a-Mxene的一侧（下侧）作为光热转换器产生更多热量，导致该侧PNIPAM网络收缩更剧烈，从而使水凝胶整体向该侧弯曲。关键创新在于，驱动过程中的弯曲角度变化能够同步、实时地通过水凝胶本身的电阻变化反映出来。研究系统测量了不同光强下的最大弯曲角度和相应的电阻变化，证明了驱动与感知的同步性与可控性。 * 形状编程与演示：通过改变LM@a-Mxene的沉降方向和聚合掩膜图案，成功制备了可编程变形的U形、6形、S形和ω形自感知致动器。此外，还演示了花朵状致动器的可逆开合、仿章鱼触手对不同尺寸物体的抓握感知，以及一个完整软体夹持器的抓取-提升-释放任务闭环演示。在整个过程中，电阻信号实时反馈了夹持器的每一个动作状态。
三、 主要结果与分析 1. 成功合成了高性能LM@a-Mxene PNIPAM水凝胶：实验数据表明，ANGs交联剂赋予了水凝胶快速响应和优异机械性能；a-Mxene封装有效解决了液态金属的稳定性和相容性问题；FT-IR证实了界面氢键的形成；机械测试和流变数据共同证明了LM@a-Mxene的增强作用；电导率测试确认了协同导电网络的建立。 2. 水凝胶展现出卓越的传感性能：高达610%的拉伸应变和8.92的GF值，超越了大多数已报道的导电水凝胶。循环稳定性测试（>1000次）和人体运动监测应用，证明了其作为可穿戴传感器的可靠性。这些结果直接支撑了其作为自感知元件的基础。 3. 实现了驱动与感知的一体化集成：梯度结构的水凝胶在近红外光驱动下发生可控弯曲，同时电阻发生规律性变化。弯曲角度与电阻变化之间存在明确的对应关系（例如，最大弯曲50°对应特定的电阻变化率）。这一结果的核心逻辑是：光热效应 → 温度升高超过PNIPAM的低临界溶解温度 → 网络收缩 → (a)宏观形变（驱动）和 (b)导电网络密度增加、粒子间距减小 → 电阻降低（感知）。两者源于同一刺激（光）引发的同一材料物理变化（收缩），因此是天然同步的。 4. 演示了复杂的形状编程与智能任务执行：通过自沉降和掩膜技术制备的多种复杂形状致动器，证明了该方法具有高度的设计自由度。软体夹持器演示不仅展示了抓取、搬运、释放的驱动能力，更重要的是通过电阻信号清晰地区分并反馈了“抓取”、“提升”、“释放”等不同运动状态。这为未来实现基于实时电反馈的闭环控制奠定了材料基础。
四、 结论与价值 本研究成功开发了一种基于高拉伸导电水凝胶的新型仿生自感知软致动器。其主要结论是：通过将氨基功能化MXene封装的液态金属纳米液滴（LM@a-Mxene）与纳米结构PNIPAM水凝胶化学集成，可以构建一个兼具高电导率、优异应变灵敏度、宽工作应变范围、快速响应以及复杂形状可编程驱动能力的单体材料系统。
其科学价值在于： * 材料设计创新：提出了“a-Mxene封装液态金属”的策略，巧妙解决了液态金属在水凝胶中的稳定性与相容性难题，并协同提升了导电性。 * 功能集成范式：实现了在单一均质材料中，通过分子/纳米尺度的结构设计（梯度分布），将驱动（光热-热响应）与感知（压阻）两种功能化学融合，而非物理拼凑，避免了界面问题。 * 提供了新的研究视角：为开发智能仿生材料，特别是具有本体感知能力的软体机器人材料，提供了新的思路和可行的技术路径。
其应用价值在于： * 软体机器人：简化了软体机器人的传感与驱动结构，为实现更小型化、更适应复杂环境的智能软体机器人（如医疗微型机器人、环境探索机器人）提供了关键材料。 * 人机交互与假肢：自感知特性使其可用于开发更灵敏、能提供力/触觉反馈的电子皮肤、可穿戴设备和智能假肢。 * 其他智能设备：在虚拟现实交互、智能传感等领域具有潜在应用前景。
五、 研究亮点 1. “封装-交联”双功能设计：LM@a-Mxene不仅作为导电填料和光热剂，其a-Mxene外壳还作为交联位点与聚合物基质强力结合，同时解决了导电性、稳定性和力学增强问题。 2. “梯度结构”实现复杂驱动：利用简单的自沉降原理结合掩膜技术，在单体材料系统内构建梯度各向异性，实现了传统均质或双层结构难以达到的复杂形状编程能力。 3. 真正的“All-in-One”自感知：驱动信号（光）与感知信号（电阻变化）源自材料内部对同一刺激的响应，实现了无需外部集成的、本质同步的驱动与感知。 4. 性能指标的全面优越性：该水凝胶在拉伸性（610%）、应变灵敏度（GF 8.92）、循环稳定性（>1000次）等关键性能参数上，综合表现优于文献中报道的多数同类材料。
六、 其他有价值内容 本研究还展示了该水凝胶优异的粘附性能，这为其与不同基底（包括生物组织）的集成提供了便利，拓展了其在生物集成器件方面的应用可能性。文中的支持信息（Supporting Information）包含了详尽的补充实验数据，如不同MXene浓度的影响、胶体稳定性测试（Zeta电位）、热响应性能对比等，为理解和复现该研究提供了充分依据。文章指出，未来通过将闭环控制系统与这种自感知致动器集成，有望实现基于实时电反馈的自动化操作，这指明了该领域下一步的重要研究方向。