本文属于类型a，即单项原创研究论文。以下是对该研究的学术报告。

作者为Karim Youssef Nabat、Ali Raza Ayub、Hongwei Ma、Niu Zhang、Xiyan Xu、Hansheng Li和Hui Li，研究团队来自北京理工大学化学与化工学院簇科学教育部重点实验室及北京理工大学分析测试中心。该研究发表于Journal of Cleaner Production，于2026年9月在线发表，卷号为576，文章编号149437。

本研究的学术背景集中在放射性水污染治理与核燃料资源回收领域。铀是核能产业的核心燃料，但铀矿开采、核废料管理及核事故可能导致水体中铀离子浓度超标。铀离子同时具有化学毒性和放射性，世界卫生组织规定饮用水中铀的限值为15 ppb。传统铀提取方法如电吸附、离子交换、膜分离和光还原等各有局限，而吸附法因操作成本低、环境友好且吸附容量大而成为研究热点。近年来，研究者已开发出多种铀吸附材料，包括多孔材料、偕胺肟功能化材料和生物基材料。壳聚糖和羧甲基纤维素作为天然高分子，含有丰富的氨基、羟基和羧基，对金属离子具有良好的结合能力。席夫碱配体特别是四齿席夫碱配体因其N₂O₂配位模式可与铀酰离子形成稳定螯合物。然而，将壳聚糖、羧甲基纤维素与非对称四齿席夫碱配体结合用于铀吸附的研究尚属空白。本研究旨在设计合成一种新型生物复合吸附材料CS/CMC-LOPH，系统评估其铀吸附性能、选择性、可重复使用性及生命周期环境影响，为放射性废水治理和海水提铀提供可持续的材料解决方案。

研究流程分为材料合成、吸附性能评价、机理研究和生命周期评估四个主要环节。在材料合成环节，首先通过邻苯二胺与2-氯-6-羟基苯甲醛和2-溴-6-羟基苯甲醛的分步缩合反应合成非对称席夫碱配体LOPH，产率为89.8%。随后，将壳聚糖溶液与羧甲基纤维素溶液按一定比例混合，加入LOPH的乙醇溶液，以戊二醛为交联剂，超声处理后通过溶剂蒸发法制得CS/CMC-LOPH复合吸附材料。同时制备了不含LOPH的CS/CMC对照材料。通过傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜-能谱分析、X射线衍射、热重分析、氮气物理吸附和X射线光电子能谱等手段对材料进行了系统的结构和形貌表征。特别值得关注的是，研究团队成功获得了LOPH-U(VI)配合物的单晶X射线结构，为理解铀酰离子的配位模式提供了直接的结构证据。在吸附性能评价环节，系统考察了吸附剂用量、溶液pH、接触时间、初始铀浓度、温度、共存离子和模拟海水等条件对铀吸附的影响。吸附实验在恒温水浴振荡器中进行，铀浓度通过紫外-可见分光光度计或电感耦合等离子体质谱测定。在机理研究环节，采用密度泛函理论计算结合X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和X射线衍射等手段，揭示了铀酰离子与材料各组分的结合能和配位方式。在生命周期评估环节，对生产1 kg CS/CMC-LOPH吸附剂的环境影响进行了评估，考察了全球变暖潜势、酸化潜势、富营养化潜势、臭氧层消耗潜势等指标。

研究结果显示，CS/CMC-LOPH复合吸附材料在pH 5、318 K和铀初始浓度300 ppm条件下，最大吸附容量达到782.4 mg/g。在1 ppm低浓度铀溶液中，24小时内去除率达99.6%，残余铀浓度降至3.1 ppb，远低于世界卫生组织15 ppb的限值。在模拟渤海海水体系中，铀去除率达98.7%，分配系数Kd值高达378663.3 mL/g。吸附动力学遵循准二级动力学模型，表明化学吸附为主导机制；吸附等温线符合Langmuir模型，说明铀离子在材料表面以单层吸附为主。热力学分析表明吸附过程为吸热且自发进行。循环使用实验显示，经过六次吸附-解吸循环后，材料仍保持81.6%的铀去除能力。材料合成使用的生物高分子基质壳聚糖和羧甲基纤维素的全球变暖潜势贡献仅为1.74%和0.95%，体现了良好的环境友好性。生命周期评估表明，生产1 kg CS/CMC-LOPH的全球变暖潜势为62.313 kg CO₂当量，其中乙醇作为溶剂和洗涤剂贡献了90.42%的碳足迹。通过乙醇回收和闭环循环技术，环境影响预计可降低80%以上。成本分析显示，经过六次循环后，铀去除的材料成本约为0.00547美元/mg，具有良好的经济可行性。密度泛函理论计算表明，LOPH配体与铀酰离子的结合能为−54.75 kcal/mol，显著高于壳聚糖和羧甲基纤维素，证实了席夫碱配体在铀吸附中的核心作用。单晶X射线结构分析显示，LOPH-U(VI)配合物以五角双锥配位几何构型存在，铀中心由LOPH配体的N₂O₂供体原子配位，同时存在π-π堆积和卤素-卤素相互作用，形成高度有序的三维超分子结构。浸出实验表明，经过三次吸附循环后未检测到氯或溴的释放，六次循环后仅检测到0.035 ppb的痕量溴，远低于世界卫生组织标准。

本研究的结论表明，通过将非对称四齿席夫碱配体LOPH功能化到壳聚糖/羧甲基纤维素基质上，成功构建了一种高效、高选择性的铀吸附生物复合材料CS/CMC-LOPH。该材料不仅在酸性条件下展现出优异的铀吸附容量和低浓度铀去除能力，而且在模拟海水中表现出良好的选择性，同时具备可重复使用性和环境友好性。生命周期评估和成本分析证实了该材料在工业规模应用中的可持续性和经济可行性。本研究的主要亮点在于：首次将壳聚糖、羧甲基纤维素和非对称四齿席夫碱配体结合用于铀吸附；成功获得了LOPH-U(VI)配合物的单晶结构，从分子层面揭示了铀酰离子的配位机制；系统地将吸附性能、选择性和生命周期评估相结合，为可持续铀吸附材料的设计提供了完整的研究框架。此外，研究还指出了未来的改进方向，包括优化交联方法以提高配体的长期稳定性，以及在更广泛的pH范围和复杂水体中验证材料的适用性。该研究为放射性废水治理和海水提铀领域提供了兼具高性能和可持续性的新材料解决方案。