基于 MoS₂/Ta₂NiS₅ 异质结的可编程光电突触晶体管用于高能效神经形态光运算的研究报告
一、 作者、机构与发表情况 本研究由 Junru An, Nan Zhang, Fan Tan, Xingyu Zhao, Chunlu Chang, Mario Lanza 和 Shaojuan Li 共同完成。主要研究机构包括中国科学院长春光学精密机械与物理研究所（发光学及应用国家重点实验室）、海南大学材料科学与工程学院，以及沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学材料科学与工程项目组。通讯作者为 Mario Lanza 教授和 Shaojuan Li 研究员。该研究以题为 “Programmable Optoelectronic Synaptic Transistors Based on MoS₂/Ta₂NiS₅ Heterojunction for Energy-Efficient Neuromorphic Optical Operation” 的学术论文形式，发表于 Small 期刊，在线发表日期为 2024 年 5 月 22 日（DOI: 10.1002/smll.202403103）。
二、 学术背景与研究目标 本研究隶属于先进纳米电子器件与神经形态计算领域，具体聚焦于开发新型光电突触晶体管，以模拟生物神经系统的信息处理功能。随着人工智能（AI）的发展，特别是数据密集型AI应用的兴起，传统计算架构（如冯·诺依曼架构）因计算单元与存储单元物理分离导致的频繁数据传输，正面临巨大的延迟和能耗瓶颈。受生物神经系统启发的神经形态计算被视为一种有前景的替代方案，其核心是模拟突触可塑性的人工突触器件。传统研究多关注同突触可塑性，即刺激直接作用于活跃的突触。然而，生物神经系统中还存在异突触可塑性，即刺激作用于一个突触却能调节另一个未直接受刺激突触的连接强度，这对于长期记忆和联想学习等复杂功能至关重要。因此，开发能同时模拟同突触和异突触行为的器件至关重要。
二维范德华（van der Waals，vdW）材料因其原子级厚度、优异的电学性能、强大的光-物质相互作用以及对静电调制的高度敏感性，成为构建高性能光电突触器件的理想平台。通过堆叠不同的二维材料形成范德华异质结，不仅可以规避晶格失配的限制，还能整合各组成材料的独特属性（如宽光谱响应、低暗电流等），并可能引入界面势垒或陷阱态，从而增强器件的（光电）非易失性存储特性，为实现功能多样化的突触器件提供了可能。然而，如何在单一器件上实现超越窄光谱范围的、能协同处理复杂电学和光学输入信号的多功能化，仍然是一个巨大挑战。
基于此，本研究旨在设计和制造一种基于全二维范德华异质结的可编程光电突触晶体管。具体目标包括：1）利用 MoS₂/Ta₂NiS₅ 异质结实现宽带（可见光到近红外）、低功耗的突触功能模拟；2）通过顺序调制多种光学和电学刺激，实现可重构、多级的非易失性存储器状态；3）深入揭示器件工作机理，特别是能带对齐引起的光栅效应以及栅压诱导的界面陷阱态调制；4）演示该器件在集成传感、存储和逻辑处理方面的潜力，包括模拟生物情绪、逻辑运算以及用于图像识别的人工神经网络（Artificial Neural Network，ANN），最终推动其在未来人工视觉系统、光逻辑系统和物联网实体中的应用。
三、 详细研究流程与方法 本研究遵循了材料制备、器件加工、性能表征、机理分析和应用演示的完整工作流程。
1. 材料制备与异质结表征： 研究首先通过机械剥离法从块体材料上获得少层 MoS₂ 和 Ta₂NiS₅ 薄片。利用高精度二维材料转移平台，依次将 MoS₂ 和 Ta₂NiS₅ 转移至预先清洗的覆盖有 300 nm SiO₂ 的硅衬底上，形成 MoS₂/Ta₂NiS₅ 垂直异质结。随后，对材料进行了系统表征。拉曼光谱用于确认异质结的组分和纯度，结果显示异质结区域同时存在 MoS₂（E²g 和 A¹g 模式）和 Ta₂NiS₅（B²g, 2Ag, 3Ag 模式）的特征峰，且无杂质峰。光致发光光谱显示，异质结区域的 MoS₂ 发光峰强度显著减弱，表明异质结界面存在有效的电荷转移。吸收光谱测量了材料的光学带隙（MoS₂ ≈1.78 eV）。原子力显微镜用于测量薄片的厚度和表面形貌，确认 MoS₂ 和 Ta₂NiS₅ 分别约为 6.91 nm（10层）和 5.95 nm（9层），表面平整光滑。开尔文探针力显微镜用于测量异质结的表面电势差，结果显示两种材料之间的费米能级差约为 25.4 meV，这为后续分析能带对齐提供了关键信息。
2. 器件加工： 在制备好的异质结上，采用紫外光刻技术定义源极和漏极的电极图案（沟道长度 30 μm）。随后，通过电子束蒸发沉积 10 nm Ti / 80 nm Au 作为金属接触电极。最后通过剥离工艺完成四端配置（源极、漏极、背栅极、光刺激）的晶体管器件制作。源漏电极直接制备在异质结区域的两端。
3. 电学与光电学性能测试： 所有电学和突触行为测试均在探针台上完成，使用 Keithley 4200A-SCS 参数分析仪和 Keithley 6842 等设备进行电信号施加和电流测量。光学脉冲由函数发生器和相应波长的激光器产生。测试涵盖了多个方面： * 电学同突触测量： 通过向漏极施加连续的正/负电压扫描或脉冲序列，测量器件电流（对应突触后电流）的变化，模拟兴奋性突触后电流、抑制性突触后电流、双脉冲易化/抑制、以及从短时记忆到长时记忆的转变等基本突触行为。同时研究了脉冲幅度、持续时间、间隔时间对突触权重更新的影响。 * 电学异突触测量： 通过调制背栅电压，研究栅压脉冲对突触行为的调控。测量了不同栅压扫描范围下的转移特性曲线及其磁滞窗口（记忆窗口）。施加不同幅度、持续时间和频率的栅压脉冲，观察其对兴奋性或抑制性突触后电流的调控，以及实现双脉冲易化和从短时记忆到长时记忆转变的能力。 * 光电异突触测量： 在施加漏极偏压和/或栅压的同时，用不同波长（532 nm, 635 nm, 785 nm, 808 nm）、强度、持续时间和频率的光脉冲刺激器件。系统研究了器件的光电突触特性，包括光诱导的兴奋性突触后电流、光强与脉冲参数依赖的突触权重更新、光脉冲触发的双脉冲易化、以及通过增加光脉冲数量实现从短时记忆到长时记忆的转变。特别评估了器件在极低操作电压（漏压≈1 mV，栅压≈-1 V）下的能耗。 * 多功能演示： 结合电学和光学输入，演示了更复杂的功能模拟，包括：1）情绪模拟： 将不同的栅压偏置点对应于不同的“情绪”（负栅压更负对应负面情绪），观察在不同“情绪”下，相同光学习脉冲引起的记忆保持时间差异；2）可重构逻辑运算： 利用栅压脉冲切换逻辑功能，结合不同波长的光脉冲作为输入，演示了“与”门和“或”门操作；3）撤药反应模拟： 交替施加光脉冲（模拟血压升高）和正栅压脉冲（模拟药物治疗），模拟了突然停止“药物”后症状急剧恶化的生物“撤药反应”。
4. 工作机制分析： 研究结合开尔文探针力显微镜的测量结果和载流子输运分析，深入揭示了器件的工作机理。主要涉及两个方面：1）光栅效应： MoS₂/Ta₂NiS₅ 异质结形成I型能带对齐。在光照和漏极偏压下，光生电子穿过界面被漏极收集，而光生空穴被 Ta₂NiS₅ 的价带偏移所阻挡并局域在界面处。这些局域的空穴充当了有效的正栅压，持续吸引电子到沟道，产生持续光电导，模拟了兴奋性突触行为。界面处积累的空穴数量取决于光脉冲参数，从而实现了光控的突触权重更新。2）界面陷阱态调制： 在 MoS₂ 与 SiO₂ 衬底的界面存在大量缺陷/陷阱态。当施加栅压脉冲时，这些陷阱态会被电子填充或清空。例如，负栅压脉冲会将电子从界面陷阱中驱离，相当于在脉冲撤去后留下一个等效的正栅压，导致电流暂时高于初始值（兴奋性突触后电流）。相反，正栅压脉冲会填充陷阱，等效于留下一个负栅压，产生抑制性突触后电流。栅压的幅度和持续时间决定了被调制的陷阱电荷量，从而实现了电控的多级非易失性存储状态。异质结的界面势垒和内部陷阱态共同作用，延长了载流子的弛豫时间，是实现从短时记忆向长时记忆转变的关键。
5. 神经形态计算模拟： 为验证器件在人工神经网络中的实用性，研究团队进行了软件层面的图像识别模拟。首先，基于实验数据提取了器件的关键参数，包括在不同调控条件下（栅压脉冲）的导电态（对应突触权重）更新曲线、非线性度、最大最小电导值等。随后，构建了一个三层（输入层-隐藏层-输出层）的人工神经网络模型。输入层对应 20x20 像素的手写数字图像（来自 MNIST 数据集），白色像素转换为多个光脉冲信号，黑色像素无信号。网络的权重更新遵循从器件实验中拟合的非线性更新规则。使用反向传播和随机梯度下降法对网络进行训练。经过 1000 次训练周期后，评估网络对手写数字的识别准确率。
四、 主要研究结果 1. 材料与器件基础特性结果： 成功制备了高质量、界面清晰的 MoS₂/Ta₂NiS₅ 范德华异质结。KPFM测量确认了约25.4 meV的费米能级差，暗示了异质结界面存在能带弯曲，为后续光电协同调控奠定了基础。
2. 电学同突触特性结果： 器件成功模拟了基本的同突触可塑性。在连续正电压扫描下，器件电流逐渐增大（从高阻态向低阻态转变），而在负电压扫描下则相反，展示了非易失性电阻开关行为。单个正电压脉冲能诱发兴奋性突触后电流，其幅值随脉冲持续时间增加而增大。双正脉冲刺激表现出明显的双脉冲易化现象，其指数衰减关系与生物突触的双指数衰减模型高度吻合。连续施加多个脉冲可实现突触权重的累积，且脉冲间隔越短，累积效应越强，证明了电学刺激实现短期可塑性的能力。这些结果与界面缺陷态的电荷捕获/释放以及异质结I型能带对齐在偏压下的调制作用机理一致。
3. 电学异突触特性结果： 器件的转移特性曲线表现出显著的磁滞现象，且记忆窗口随栅压扫描范围增大而增大，这直接归因于 MoS₂/SiO₂ 界面陷阱的电荷填充/排空。栅压脉冲能有效调控突触后电流：负栅压脉冲产生兴奋性突触后电流，正栅压脉冲产生抑制性突触后电流。突触后电流的幅值随栅压脉冲幅度和持续时间的增加而增加并趋于饱和。栅压脉冲也能诱发双脉冲易化。更重要的是，通过施加多个栅压脉冲，器件成功实现了从短时记忆向长时记忆的转变，拟合的弛豫时间随脉冲数量增加而显著延长。此外，兴奋性突触后电流增益随脉冲频率增加而增加，表现出高通滤波特性。这些结果充分证明了通过独立栅端进行非破坏性、灵活可调的突触权重更新的能力。
4. 光电异突触特性结果： 器件在 532 nm 至 808 nm 的宽带范围内均表现出优异的光电突触特性。单个光脉冲可诱发显著的、弛豫缓慢的兴奋性突触后电流。该电流幅值随光脉冲强度和持续时间的增加而单调增加（光功率依赖指数α=0.71，表明存在光栅效应）。光脉冲也能触发双脉冲易化。通过施加多个光脉冲，器件同样实现了从短时记忆向长时记忆的转变，记忆保持时间从几个秒大幅延长至数百秒。器件的突触权重更新表现出频率依赖性，符合高通滤波特性。一个突出的成果是极低的能耗：在漏极偏压仅为 1 mV 的条件下，计算得到单个突触事件的最低能耗仅为 17.2 飞焦，优于大多数已报道的基于二维材料的突触晶体管。
5. 多功能集成演示结果： * 多级非易失性存储与情绪模拟： 通过固定光学习脉冲序列，同时改变栅压偏置点，器件表现出截然不同的记忆保持行为。在更“积极”（负栅压绝对值更小）的偏置下，记忆保持时间长达 2471.4 秒，而在更“消极”的偏置下，记忆迅速衰减（17.2 秒），生动模拟了情绪对记忆的影响，并体现了通过光电协同实现多级存储的能力。 * 可重构逻辑运算： 器件通过栅压脉冲切换，成功实现了“与”门和“或”门功能。当施加负栅压脉冲时，器件执行“与”逻辑；当施加正栅压脉冲时，执行“或”逻辑。输出（兴奋性突触后电流）在预设阈值上下分别对应逻辑“1”和“0”。 * 生物现象模拟（撤药反应）： 交替施加光脉冲（“病症”）和正栅压脉冲（“药物”）能使系统状态（兴奋性突触后电流）稳定。一旦突然停止“给药”，系统状态会迅速恶化并超过初始恶化速率，精确模拟了生物体的撤药反应。
6. 神经形态计算模拟结果： 基于从器件实验中提取的权重更新非线性参数构建的人工神经网络，在对 MNIST 手写数字数据集进行识别任务中，经过训练后达到了 91.52% 的识别准确率。这一结果直接证明了基于 MoS₂/Ta₂NiS₅ 异质结突触晶体管在构建实用化神经形态计算系统方面的可行性。
五、 研究结论与意义 本项研究成功制备并系统研究了一种基于全二维 MoS₂/Ta₂NiS₅ 范德华异质结的可编程光电突触晶体管。该器件利用异质结界面势垒和界面/体内陷阱态，通过顺序调制电学（偏压、栅压）和光学刺激，在一个单一器件上实现了宽带（532-808 nm）、超低功耗（17.2 fJ）、可重构、多级非易失性存储的异突触功能。研究不仅演示了丰富的基础突触行为模拟，还进一步集成了光学传感、可重构光电逻辑、可编程存储和神经形态特征，并成功模拟了生物情绪、撤药反应等高级功能。
其科学价值在于：1）为在单一器件上实现多功能集成提供了有效的材料体系（二维范德华异质结）和器件架构（四端光电突触晶体管）；2）通过 KPFM 和载流子输运分析，清晰揭示了能带对齐引起的光栅效应和栅压诱导的界面陷阱态调制这两种核心工作机制的协同作用；3）验证了通过多模态（电、光）输入协同调控实现复杂生物功能模拟和逻辑运算的可行性。
其应用价值显著：这种兼具传感、存储、处理和逻辑功能的器件，为开发下一代高能效、高集成度的智能系统奠定了基础，潜在应用领域包括：人工视觉系统（宽带光学感知与前端信息预处理）、光逻辑系统（片上光电计算与互连）、以及需要低功耗本地智能处理的物联网实体。
六、 研究亮点 1. 多功能高度集成： 首次在基于 MoS₂/Ta₂NiS₅ 异质结的单一器件上，同步实现了宽带光感知、多级非易失性存储、可重构逻辑运算以及复杂的生物行为模拟，展示了前所未有的功能多样性。 2. 超低功耗性能： 实现了 17.2 飞焦的突触操作能耗，处于同类二维材料突触器件的领先水平，满足了未来高能效神经形态硬件的关键需求。 3. 清晰的双重工作机制： 结合实验表征与理论分析，明确区分并阐述了光栅效应（源于异质结能带对齐）和界面陷阱态调制（源于栅压控制）这两种物理机制在实现光电协同突触功能中的各自角色与协同贡献。 4. 从基础行为到高级应用的完整演示链： 研究不仅涵盖了从双脉冲易化到长时程增强等基础突触可塑性，更进一步演示了情绪模拟、撤药反应、逻辑门和神经网络图像识别等高级应用，构成了一个从器件物理到系统应用的完整研究范例。 5. 出色的宽带响应： 器件在可见光到近红外波段均表现出良好的光电突触特性，拓宽了其在仿生视觉和光通信领域的应用潜力。
七、 其他有价值内容 本研究还提供了详细的补充信息，包括材料更多的表征数据（拉曼、AFM、吸收光谱等）、不同波长下的光电突触性能对比、低偏压下的详细功耗分析及与同类工作的对比表格，这些内容为读者全面理解研究工作提供了扎实的数据支撑。此外，研究中采用的开尔文探针力显微镜来直接测量异质结界面电势差的方法，为理解器件能带结构和工作机理提供了直接实验证据，方法值得借鉴。