本文是一篇综述(review),发表于 Applied Sciences 期刊,题为 “A Review of Mid-Infrared Supercontinuum Generation in Chalcogenide Glass Fibers”,由宁波大学先进技术研究院红外材料与器件实验室的 Shixun Dai、Yingying Wang、Xuefeng Peng、Peiqing Zhang、Xunsi Wang 和 Yinsheng Xu 共同撰写,于2018年5月3日发表。文章系统回顾了基于硫系玻璃光纤的中红外超连续谱(supercontinuum, SC)产生的研究历史与最新进展,重点围绕阶跃折射率光纤、微结构光纤和拉锥光纤三种结构展开,并讨论了超连续谱的相干性及全光纤化光源的发展。
文章指出,中红外波段(通常指2–5微米)在生物医学、传感、国防安全等领域具有重要意义,因为大多数分子在这一波段具有特征振动吸收指纹。与氟化物和碲酸盐玻璃相比,硫系玻璃具有更宽的透明窗口(可超过20微米)和更高的光学非线性(可达石英玻璃的上千倍),因此被认为是产生中红外超连续谱的理想介质。
在硫系玻璃与光纤的基础介绍部分,文章首先概述了硫系玻璃的基本构成和主要光学参数。硫系玻璃通常由硫、硒、碲等硫族元素与砷、锗、锑等类金属元素组成。典型材料如三硫化二砷(As2S3)的折射率约为2.5,非线性折射率n2为石英的200倍,透明范围为0.6–12微米;三硒化二砷(As2Se3)折射率约为2.9,非线性折射率为石英的600倍,透明范围为1.0–16微米;碲基硫系玻璃的非线性折射率可达石英的约1000倍,透明范围可延伸至25微米。这些性质为在长波长区域实现超连续谱提供了材料基础。
在光纤方面,文章分别介绍了阶跃折射率光纤、微结构光纤(microstructured optical fibers, MOFs)和拉锥光纤。阶跃折射率光纤通常采用棒管法或双坩埚法等方法制备,其优点是光损耗低、机械强度高、功率承受能力强。然而,由于材料零色散波长较长,其零色散波长通常超过5微米,因此在短波长泵浦条件下难以实现有效的非线性展宽。微结构光纤通过空气孔排列和纤芯尺寸设计,可以灵活调控波导色散,将零色散波长蓝移至2微米以下,并显著提高非线性系数。拉锥光纤则通过在加热条件下拉伸光纤,减小纤芯直径来增强非线性并调整色散,其制备相对简单,非线性系数可达到10的5次方量级每瓦每千米。
在中红外超连续谱产生的综述部分,文章按照阶跃折射率光纤、微结构光纤和拉锥光纤三类分别进行了详细梳理。阶跃折射率光纤中的超连续谱研究始于2005年。早期工作使用1.5微米飞秒激光泵浦As2S3光纤,获得了310纳米的-15分贝带宽。此后,研究者逐渐采用光参量放大器和光参量振荡器作为中红外泵浦源。2014年,一项突破性研究使用6.3微米、100飞秒脉冲泵浦85毫米长的As2Se3阶跃光纤,获得了1.4至13.3微米的超连续谱,首次在硫系光纤中实现了超过10微米的光谱宽度。此后,研究人员进一步优化玻璃组分和泵浦条件。例如,使用锗-锑-硒玻璃光纤可获得更高损伤阈值和更宽光谱;碲基玻璃光纤如Ge-Te-AgI体系可实现2.0至16.0微米的超连续谱,这是目前光纤中超连续谱的最宽实验结果。文章也指出,阶跃光纤超连续谱的输出功率通常较低,但通过提高泵浦重复频率或脉冲宽度,已实现了565毫瓦的最高输出功率。
在微结构光纤方面,悬吊芯光纤(suspended-core fibers, SCFs)是主要研究对象。通过改变纤芯直径和桥宽,可将零色散波长蓝移。例如,As2S3悬吊芯光纤的零色散波长可调至2.2微米,在1557纳米泵浦下获得1至2.6微米的展宽;As38Se62悬吊芯光纤在4.7微米泵浦下展宽至1.65至7.7微米。混合微结构光纤如AsSe2-As2S5体系可获得更高的非线性系数和更好的色散调控能力。然而,微结构光纤由于纤芯暴露于空气中,老化效应会增加损耗,限制了超连续谱的长期稳定性。
关于拉锥光纤,文章回顾了从2007年首次实现超连续谱以来的研究进展。拉锥光纤通过减小纤芯直径显著提高非线性,并可将零色散波长蓝移。例如,As2S3拉锥光纤在1550纳米泵浦下实现970至1990纳米的展宽;As2Se3-As2S3拉锥光纤在3.4微米泵浦下获得1.5至4.8微米以上的光谱。拉锥光子晶体光纤(photonic crystal fibers, PCFs)结合了微结构光纤的模式控制和拉锥的非线性增强,在4微米泵浦下实现了1至11.5微米的超连续谱,输出功率达到35.4毫瓦。文章还指出,较长的过渡区长度有助于减少高阶模式损耗,提高输出功率和光谱展宽。
在相干性方面,文章阐述了超连续谱相干性的重要性及其评估方法。相干度由复数相干度的模来度量,其值在0到1之间。阶跃光纤中,当泵浦位于反常色散区时,孤子分裂和调制不稳定性会放大噪声,导致相干性下降;而在全正常色散(all-normal dispersion, ANDi)条件下,光谱展宽主要由自相位调制和光波破碎主导,可以保持泵浦与新生频率之间的确定性相位关系,从而获得高相干超连续谱。文章引用实验和模拟结果说明,通过设计具有全正常色散特性的硫系微结构光纤,可以实现从数微米附近的高相干超连续谱输出,这对于频率计量和光学相干层析等应用尤为重要。
文章的意义在于系统总结了硫系玻璃光纤中红外超连续谱产生的关键技术和研究脉络。从材料选择、光纤结构设计到泵浦方案优化,文章为研究人员提供了全面参考。尤其值得注意的是,硫系光纤在超连续谱带宽上具有显著优势,已实现覆盖整个中红外分子指纹区的光源。此外,文章还指出了当前面临的挑战,包括输出功率偏低、微结构光纤老化、拉锥光纤机械强度不足等,为后续研究指明了方向。通过结合全光纤化技术和新型玻璃体系,硫系光纤中红外超连续谱光源有望在光谱学、生物医学成像和环境传感等领域实现更广泛的应用。