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基于机器学习开发高性能钙钛矿太阳能电池的预测与策略
作者及机构
本研究由Jinxin Li、Basudev Pradhan、Surya Gaur和Jayan Thomas*（通讯作者）合作完成，作者团队来自美国中佛罗里达大学（University of Central Florida）的CREOL光学与光子学院、纳米科学技术中心以及计算机科学系。研究成果发表于《Advanced Energy Materials》（2019年），DOI: 10.1002/aenm.201901891。
学术背景
钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）因其低成本、轻量化、柔性和大面积可加工性等优势，成为光伏研究的热点。自2009年首次报道以来，其能量转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）已从3.8%提升至24.2%。然而，传统研究方法依赖试错法，耗时耗力，且理论模拟（如密度泛函理论，DFT）仅适用于少数材料体系，难以覆盖复杂的化学空间。
本研究的目标是通过机器学习（Machine Learning, ML）优化钙钛矿材料组成、设计策略并预测PSCs性能，从而减少实验试错成本，加速高性能器件的开发。
研究流程与方法
研究分为两个主要步骤：
1. 钙钛矿材料带隙预测模型
- 数据来源：从约2000篇文献中筛选出333组数据，涵盖ABX₃型钙钛矿材料（A位：MA、FA、Cs；B位：Pb、Sn；X位：Br、Cl、I）。
- 数据预处理：剔除重复数据（相同组成和带隙值），保留不同文献中同一材料的不同带隙值以反映实验差异。最终得到69组数据用于模型训练。
- 机器学习算法：采用线性回归（LR）、K近邻（KNN）、支持向量回归（SVR）、随机森林（RF）和人工神经网络（ANN）五种算法，通过10折交叉验证优化超参数。
- 验证方法：合成新材料（如CsₓMA₁₋ₓPbI₃、CsPb(IₓBr₁₋ₓ)₃、MAPb₁₋ₓSnₓI₃）并测量带隙，与模型预测值对比。
2. PSCs性能预测模型
- 输入参数：钙钛矿带隙（Eg）、HTL/钙钛矿的HOMO能级差（δh）、ETL/钙钛矿的LUMO能级差（δl）。
- 输出参数：开路电压（Voc）、短路电流密度（Jsc）、填充因子（FF）和PCE。
- 数据划分：333组数据中，300组用于训练/验证，33组用于测试。
- 算法选择：ANN表现最佳（RMSE最低，Pearson系数最高）。
主要结果
带隙预测准确性
- ANN模型的预测带隙与实验值高度吻合（RMSE=0.060 eV，Pearson系数=0.97）。
- 通过合成新材料验证，预测带隙与实测值误差极小（如Cs₀.₂MA₀.₈PbI₃预测1.55 eV，实测1.53 eV）。
PSCs性能预测
- ANN模型预测的PCE与实验值相关性显著（RMSE=3.23%，Pearson系数=0.80）。
- 模型揭示了δh和δl的优化范围（如Eg=1.5 eV时，δh≈0.15 eV、δl≈0.1 eV可最大化PCE）。
物理机制发现
- 模型预测最佳带隙为1.15–1.35 eV，与Shockley-Queisser理论极限一致，验证了ML的物理洞察力。
- 高带隙材料需更大的δh/δl以促进载流子传输，而低带隙材料需较小值以减少界面能量损失。
结论与价值
科学价值
- 首次通过ML揭示了钙钛矿材料带隙与器件性能的定量关系，为材料设计提供了数据驱动的新范式。
- 发现了δh/δl的优化策略，深化了对界面电荷传输机制的理解。
应用价值
- 减少实验试错成本，加速高性能PSCs开发。例如，模型指导合成的FA₀.₂Cs₀.₈Sn(Br₀.₄I₀.₆)₃（Eg≈1.2 eV）有望突破25% PCE。
- 为其他光电器件的ML研究提供了方法论参考。
研究亮点
方法创新
- 结合实验数据与ML算法，首次系统性预测PSCs性能，避免了传统DFT的局限性。
- 开发了可解释性强的ANN模型，揭示了物理机制（如带隙与PCE的关联）。
重要发现
- 验证了ML无需输入太阳光谱即可预测最优带隙（1.2–1.3 eV），与理论高度一致。
- 提出了δh/δl的“带隙依赖性”优化策略，为界面工程提供新方向。
其他有价值内容
- 研究开源了数据集和代码（基于Scikit-learn和TensorFlow），可供社区进一步优化。
- 作者指出未来可通过纳入更多参数（如晶粒尺寸、界面质量）提升模型精度。
此研究为钙钛矿光伏领域提供了高效的ML工具，同时展示了数据驱动方法在材料科学中的巨大潜力。