类型a：学术研究报告

一、主要作者及机构
本研究的通讯作者为Tie-Yu Lü（厦门大学物理系）和Jin-Cheng Zheng（厦门大学物理系及马来西亚分校新能源科学与工程系），第一作者为Shuo Lin（闽南师范大学物理与信息工程学院）。合作单位包括南方科技大学纳米科学与应用研究院、上饶职业技术学院机械工程系等。研究成果发表于期刊Renewable Energy，2025年5月在线发表（Volume 252, 123522）。

二、学术背景
本研究属于光伏材料与器件领域，聚焦于硫化亚锡（SnS）太阳能电池的光学性质与光伏性能优化。SnS作为一种正交晶系（空间群Pbnm）的半导体材料，具有直接带隙（1.0–1.65 eV）和高吸收系数（α > 10⁴ cm⁻¹），且原料丰富、无毒，是潜在的薄膜太阳能电池吸收层材料。然而，现有SnS太阳能电池的实际效率（约4.8%）远低于理论极限，开路电压（~0.43 V）也低于预期值（0.7–0.8 V）。因此，本研究旨在通过第一性原理计算（First-Principles Calculations）结合Bethe-Salpeter方程（BSE）和器件模拟，系统分析SnS的光学特性及其对光伏性能的影响机制，为材料优化提供理论指导。

三、研究流程与方法
1. 第一性原理计算与GW修正
- 计算框架：采用密度泛函理论（DFT）软件ABINIT，使用广义梯度近似（GGA-PBE）交换关联泛函，优化SnS的八原子单胞结构。通过GW近似（GWA）修正带隙，解决DFT低估半导体带隙的问题。
- 参数设置：平面波截断能量为44 Hartree，k点网格为10×5×10，自能计算中采用450个能带。GW修正后，SnS的准粒子间接带隙和直接带隙分别为1.27 eV和1.53 eV，与实验值吻合。

1. Bethe-Salpeter方程求解

   • 算法选择：对比了Haydock算法（依赖洛伦兹展宽参数zcut）和直接对角化算法（计算量大但无zcut依赖），最终采用10×6×10 k点网格和zcut=0.1 eV的参数组合。
     
   • 激子效应分析：通过BSE内核引入电子-空穴相互作用，发现SnS介电函数的首个峰值（沿b轴）具有强激子特性，其振幅和光学阈值显著受激子效应影响。
     

2. 光学性质模拟

   • 介电函数与吸收系数：计算了考虑局域场效应（LFE）和激子效应的介电函数，发现LFE导致峰值蓝移，而激子效应引起红移。BSE结果与实验数据（如椭圆偏振光谱）高度一致，验证了方法的准确性。
     
   • 多材料对比：SnS的吸收系数高于硅（Si）、硒化亚锡（SnSe）和锑化硫（Sb₂S₃），尤其在2–3.5 eV光子能量范围内表现优异。
     

3. 器件性能模拟

   • 详细平衡模型：基于SQ极限模型，模拟理想条件下SnS太阳能电池的效率上限为31.7%（吸收层厚度800–1300 nm）。
     
   • AMPS软件模拟：考虑非辐射复合（载流子寿命τₙ=3 ns）和表面复合（速度1×10⁵ cm/s），实际效率峰值为15.9%（吸收层厚度700–1000 nm）。
     
   • 缺陷影响分析：通过DOS模型模拟深能级缺陷（位于带隙中部），发现捕获截面≥10⁻¹¹ cm²时，缺陷浓度需低于10¹³ cm⁻³以维持效率>20%。
     

四、主要结果与逻辑关联
1. 光学性质：BSE计算揭示了SnS强激子效应，其介电函数首个峰值的振幅和位置受GW修正和激子耦合共同调控，为后续光伏模拟提供了准确的吸收系数输入。
2. 厚度优化：器件模拟表明，吸收层厚度需达700–1000 nm以实现光吸收与载流子收集的平衡，与实验报道的SnS薄膜最佳厚度范围一致。
3. 缺陷容忍度：深能级缺陷会显著降低开路电压和填充因子，尤其是高捕获截面的缺陷（如10⁻¹¹ cm²）可使效率从21.5%骤降至2%，凸显晶体质量对性能的关键影响。

五、结论与价值
本研究通过多尺度模拟（从材料计算到器件仿真），明确了SnS太阳能电池的性能瓶颈：
1. 科学价值：首次系统量化了激子效应对SnS光学性质的影响，提出GW+BSE是描述其介电函数的可靠方法。
2. 应用价值：指出SnS晶体质量（少子寿命、载流子迁移率）和器件传输性能是效率提升的关键，为实验制备提供了明确的优化方向（如缺陷工程、界面调控）。
3. 技术启示：建议采用n型SnS作为主吸收层以利用其高空穴迁移率，并通过机器学习辅助器件设计进一步挖掘潜力。

六、研究亮点
1. 方法创新：结合GW修正、BSE求解和AMPS模拟，建立了从微观光学性质到宏观器件性能的完整分析链条。
2. 发现新颖性：首次揭示SnS首个介电函数峰的强激子特性，并量化其与光伏效率的关联。
3. 跨尺度验证：理论计算与实验数据（吸收系数、效率）高度吻合，增强了结论的可信度。

七、其他价值
研究还探讨了SnS在光催化、LED等光电器件中的潜在应用，拓宽了材料的多功能性认知。补充数据（如收敛性测试、缺陷模型参数）可通过请求获取，为后续研究提供了透明可重复的基准。