本文介绍了一项关于高灵敏度X射线探测器的研究，该研究由Yadong Xu、Bin-Bin Zhang等作者团队完成，并于2020年1月28日发表在《Journal of Materials Chemistry C》期刊上。该研究的主要目标是开发一种基于溶液生长的铯铅溴（CsPbBr₃）单晶的高灵敏度X射线探测器，旨在减少医疗成像和安全检查中对人体的辐射剂量。
X射线检测在医学诊断、工业无损检测、核电站和科学研究中具有重要应用。然而，现有的X射线探测器材料存在诸多局限性。例如，商用非晶硒（a-Se）探测器对高能X射线的吸收能力有限，而PbI₂和HgI₂等材料则存在稳定性问题。此外，CdTe和CdZnTe虽然具有较好的性能，但其高昂的成本和复杂的制备工艺限制了其广泛应用。近年来，金属卤化物钙钛矿材料（如CsPbBr₃）因其在太阳能电池、激光和LED中的优异表现以及简便的合成方法而受到广泛关注。然而，这些材料在X射线检测中的应用仍面临晶体缺陷密度高、灵敏度低、高电场下离子迁移以及稳定性差等问题。
本研究的主要流程包括以下几个步骤：
CsPbBr₃单晶的合成
研究团队采用改进的低温溶液法合成了高质量的CsPbBr₃单晶。具体步骤包括：将PbBr₂和CsBr溶解在DMSO（二甲基亚砜）溶液中，加入环己醇（CyOH）和DMF（二甲基甲酰胺）混合物，通过水浴加热系统精确控制温度，最终在50°C至60°C的温度范围内以每天1°C的加热速率生长出毫米级的高透明单晶。
探测器设计与制备
研究团队设计了两种探测器：一种是采用对称电极（Au/CsPbBr₃/Au）结构，另一种是采用非对称电极（Al/CsPbBr₃/Au）结构。非对称电极设计通过使用低功函数金属铝（Al）来抑制高电压下的离子迁移，从而降低暗电流并提高光电响应。
材料表征与性能测试
研究团队通过X射线衍射（XRD）、紫外-可见光谱（UV-Vis）、光致发光光谱（PL）和时间分辨光致发光光谱（TRPL）等手段对CsPbBr₃单晶的光学和电学性能进行了表征。此外，还通过α粒子诱导的脉冲形状分析评估了载流子迁移率，并通过X射线检测实验测试了探测器的灵敏度。
CsPbBr₃单晶的生长与表征
通过改进的逆温结晶（ITC）方法，研究团队成功生长出了高质量的CsPbBr₃单晶。XRD分析表明，晶体具有Pnma空间群结构，且无其他相析出。光学性能测试显示，晶体在550 nm至1500 nm波长范围内具有高达75%的透射率，表明其具有较高的结晶质量。
载流子迁移率与光电性能
α粒子诱导的脉冲形状分析表明，CsPbBr₃单晶的电子迁移率为1368 cm² V⁻¹ s⁻¹，空穴迁移率为2652 cm² V⁻¹ s⁻¹。这些优异的载流子迁移性能为高灵敏度X射线探测器的制备提供了基础。
探测器性能优化
通过采用非对称电极设计，研究团队成功抑制了高电压下的离子迁移，显著降低了暗电流。在40 V的电场下，优化后的探测器表现出1256 µC Gy⁻¹ cm⁻²的高灵敏度，比商用a-Se探测器高出60倍。
本研究成功开发了一种基于CsPbBr₃单晶的高灵敏度X射线探测器。通过改进的低温溶液法合成了高质量的CsPbBr₃单晶，并通过非对称电极设计优化了探测器的性能。优化后的探测器在低暗电流和高光电响应的基础上，表现出极高的X射线检测灵敏度。这一成果不仅为X射线探测器的材料选择提供了新的方向，也为医疗成像和安全检查等领域提供了潜在的应用价值。
本研究还详细探讨了CsPbBr₃单晶的载流子迁移机制、光电响应特性以及X射线探测器的性能优化策略，为未来相关研究提供了重要的参考依据。此外，研究团队还通过对比实验验证了非对称电极设计的有效性，为其他钙钛矿材料的器件设计提供了新的思路。