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1. 研究作者与发表信息
本研究由S.J. Jelles、B.A.A.L. van Setten、M. Makkee*、J.A. Moulijn（*通讯作者）合作完成，作者均来自荷兰代尔夫特理工大学（Delft University of Technology）工业催化课题组。论文标题为《熔融盐作为柴油机烟灰氧化的高效催化剂：测试程序中实验条件的重要性》（”Molten salts as promising catalysts for oxidation of diesel soot: importance of experimental conditions in testing procedures”），发表于Applied Catalysis B: Environmental期刊1999年第21卷，页码35–49。
2. 学术背景
研究领域：环境催化与柴油机尾气处理。
研究动机：柴油机尾气中的烟灰（soot）颗粒是主要污染物之一，需通过催化氧化降低排放。但传统固体催化剂（如金属氧化物）因与烟灰的接触效率低（“松散接触”），活性不足。此外，现有技术（如NO₂氧化法）对燃料硫含量敏感，且依赖高NO:soot比例，应用受限。
研究目标：开发高活性、高稳定性的熔融盐催化剂（eutectic salt mixtures），通过液相接触机制提升烟灰氧化效率，并评估其实验条件对催化性能的影响。
3. 研究流程与方法
研究对象：
- 催化剂：三种新型低共熔盐（Cs₂MoO₄–V₂O₅、CsVO₃–MoO₃、Cs₂SO₄–V₂O₅）和文献报道的KCl–KVO₃、MoO₃、V₂O₅。
- 烟灰模型：Degussa公司生产的Printex-U（模拟柴油烟灰）。
实验流程：
（1）催化剂制备与表征
- 合成方法：按化学计量比混合盐类，在高于熔点的温度下加热熔融（如Cs₂MoO₄–V₂O₅在725 K烧结2小时）。
- 熔点测定：使用热重-差热分析仪（TGA/DTA，Stanford Redcroft STA 1500），升温速率10 K/min。
- 稳定性测试：在1025 K下通空气6小时，通过SEM-EDS分析蒸发残留物。
（2）催化活性测试
- 热重分析（TGA）：催化剂与烟灰按2:1质量比混合，升温速率0.2 K/min或10 K/min，记录氧化速率。
- 流动反应器实验（TPO）：等温氧化（650 K、675 K）和程序升温氧化（0.2 K/min），通过NDIR检测CO/CO₂浓度。
（3）催化剂-烟灰相互作用表征
- 扫描电镜（SEM）：观察25%转化率下催化剂与烟灰的形貌及接触机制（如熔融盐液滴包裹烟灰的现象）。
创新方法：
- 提出低加热速率（0.2 K/min）的必要性，以避免高加热速率下熔融盐润湿烟灰的过程被忽略。
- 通过对比TGA与流动反应器数据，区分气相迁移（如MoO₃）与液相接触（如Cs₂MoO₄–V₂O₅）的活性机制。
4. 主要结果
（1）催化剂稳定性
- Cs₂SO₄–V₂O₅在1025 K下无蒸发，KCl–KVO₃则因KCl挥发损失30–50%质量。
- EDS显示Cs₂MoO₄–V₂O₅蒸发相中Cs富集，可能改变催化剂组成。
（2）催化活性
- 熔融盐活性：CsVO₃–MoO₃和Cs₂MoO₄–V₂O₅在650 K时氧化速率是MoO₃的5倍（20–30 vs. 4–6 mg/s·g初始烟灰）。
- 接触机制：SEM证实熔融盐形成液滴包裹烟灰（图13–15），而MoO₃通过气相迁移活性（图11–12）。
- 加热速率影响：0.2 K/min下可检测到熔融盐在625–635 K的活性起始，10 K/min时活性被低估。
（3）实验方法对比
- TGA可能高估气相活性催化剂（如MoO₃）的性能，流动反应器数据更接近实际条件。
5. 结论与价值
科学价值：
- 揭示了熔融盐通过液相润湿实现高效烟灰氧化的机制，突破了固体催化剂接触效率低的限制。
- 提出催化剂筛选需结合低加热速率与流动反应器验证，避免实验假象。
应用价值：
- CsVO₃–MoO₃和Cs₂MoO₄–V₂O₅兼具高活性（从620 K起）与高温稳定性（1025 K），适合柴油机尾气处理。
- 指出KCl–KVO₃因催化SiC氧化（800 K以上）不适用于硅碳过滤器系统。
6. 研究亮点
- 创新催化剂设计：首次系统评估钼/钒/铯基熔融盐在烟灰氧化中的性能。
- 方法学贡献：阐明加热速率对熔融盐活性检测的关键影响，为后续研究提供标准。
- 多尺度表征：结合TGA、SEM与流动反应器，全面解析催化机制。
7. 其他价值
- 提出熔融盐与NO氧化催化剂的联用潜力，以进一步提升低温活性。
- 为开发“免维护”尾气处理系统（如燃料添加剂替代方案）提供理论支持。
此研究为柴油机尾气催化处理提供了新思路，其方法论和结论对工业催化领域具有重要指导意义。