本文由Yining Gao、Yong Tao、Gen Li、Peiliang Shen、Roland J.-M. Pellenq和Chi Sun Poon等作者共同完成，研究团队主要来自香港理工大学土木与环境工程系以及法国蒙彼利埃大学的欧洲膜研究所。该研究于2024年12月30日发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）上，题为《水分驱动的超快二氧化碳矿化动力学》。该研究通过实验与原子模拟相结合的方法，揭示了水分在钙质矿物碳化过程中的复杂机制，为全球脱碳实践中的高效二氧化碳矿化提供了理论基础。

研究背景

二氧化碳矿化（CO2 mineralization）是一种将二氧化碳与矿物反应生成稳定碳酸盐的过程，被认为是减缓全球变暖的可持续策略。尽管水在调节二氧化碳矿化效率中的关键作用已被广泛认可，但其背后的机制尚未完全阐明。本研究旨在通过实验和原子模拟相结合的方法，揭示水分在钙质矿物碳化动力学中的复杂机制，特别是水分含量对二氧化碳吸附和矿物溶解的影响。

研究方法

研究团队设计了一种自制的碳化反应器，配备了超声波雾化器，以精确控制碳化实验中的水分含量。实验对象为回收混凝土粉末（Recycled Concrete Powder, RCP），这是一种常用于二氧化碳矿化的碱性固体废弃物。实验过程中，研究团队通过调节水流量（j, g/min）和反应时间（t, min），研究了不同水分条件下RCP的碳化效率。此外，研究还采用了分子动力学模拟方法，包括大正则蒙特卡洛模拟（Grand Canonical Monte Carlo, GCMC）和元动力学模拟（Metadynamics），以揭示水分驱动的碳化反应机制。

实验结果

实验结果表明，二氧化碳的最大吸附量出现在临界水分含量（0.1至0.2 g/g，水分质量与矿物湿质量之比）时，此时毛细管冷凝显著增强了液-气相互作用，导致二氧化碳吸附驱动的超快碳化。当水分含量较高时，二氧化碳的吸附量急剧下降，碳化反应速率也随之降低。然而，在极高水分条件下，碳化反应位点从内部介孔转移到矿物表面，导致表面溶解驱动的超快碳化。这一现象与元动力学模拟结果一致，表明随着表面水膜厚度的增加，溶解自由能单调下降。

结论与意义

该研究为水分在矿物碳化中的多重作用提供了一个统一的理论框架，揭示了在不同水分条件下二氧化碳矿化的最优条件。研究结果表明，水分含量对二氧化碳矿化速率具有显著影响，特别是在临界水分含量（0.1至0.2 g/g）时，二氧化碳吸附和矿物溶解同时得到促进，碳化效率达到最高。这一发现为实际应用中的二氧化碳矿化提供了重要指导，特别是在全球脱碳实践中，通过精确控制水分含量，可以实现高效的二氧化碳矿化。

研究亮点

1. 创新性实验装置：研究团队设计了一种新型碳化反应器，能够精确控制水分含量，为实验提供了高度可控的环境。
2. 多尺度模拟方法：结合了实验与原子模拟，特别是GCMC和元动力学模拟，揭示了水分在矿物碳化中的微观机制。
3. 统一的理论框架：研究为水分在二氧化碳矿化中的多重作用提供了一个统一的理论框架，解决了以往研究中关于最优碳化条件的争议。
4. 实际应用价值：研究结果为全球脱碳实践中的二氧化碳矿化提供了重要指导，特别是在水分控制方面，有助于实现高效的二氧化碳矿化。

总结

该研究通过实验与模拟相结合的方法，深入揭示了水分在二氧化碳矿化中的复杂机制，为全球脱碳实践提供了重要的理论基础。研究不仅具有重要的科学价值，还为实际应用中的二氧化碳矿化提供了可行的优化策略。