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作者与机构
本研究由Kuan-Hung Chen、Cheng-Chih Hsiang、Yu-Cheng Yeh等共同完成，第一作者及通讯作者为Yi-Chia Chou（*邮箱：ycchou@ntu.edu.tw*）。研究团队来自台湾大学材料科学与工程学系（National Taiwan University）、台湾大学化学工程学系，以及台湾中央研究院应用科学研究中心（Academia Sinica）。研究成果发表于期刊《Materials Today Nano》2025年第29卷，文章编号100598。

学术背景
研究领域为柔性半导体薄膜（flexible semiconductor thin films）与准范德华外延（quasi-van der Waals epitaxy）。传统氮化镓（GaN）薄膜生长需依赖缓冲层（buffer layers）以缓解衬底晶格失配问题，但缓冲层会增加工艺复杂度并可能引入缺陷。本研究旨在通过氟金云母（fluorophlogopite mica, F-mica）衬底表面改性，实现无缓冲层的GaN直接外延生长，为高性能柔性光电器件提供新方案。

科学问题包括：
1. 如何通过表面调控解决GaN与二维材料（如F-mica）的界面失配；
2. 如何通过氨气（NH₃）退火形成纳米级氮化层，优化外延生长条件。

研究目标为开发一种高效、低缺陷的GaN柔性薄膜制备方法，并验证其结构可靠性与光电性能。

研究流程
研究分为四个主要步骤：

1. F-mica衬底制备

   • 剥离与清洗：将块体F-mica沿[001]方向剥离为20 μm厚的薄片（2 cm × 2 cm），经氮气吹扫和去离子水超声清洗。
     
   • 退火处理：在800°C、2×10⁻² Torr压力下，分别于真空、H₂、O₂、NH₃（600 sccm流量）气氛中退火1小时，对比不同气氛对表面化学态的影响。
     

2. GaN外延生长

   • 氢化物气相外延（HVPE）：采用两步法生长。
     
     • 氮化步骤：1000°C下通入NH₃/N₂混合气体10分钟，使F-mica表面形成纳米级氮化层（Si-N、Al-N键）。
       
     • 高温生长：在500 Torr压力下，以V/III比20生长60分钟，反应为GaCl + NH₃ → GaN + HCl + H₂。
       

3. 材料表征

   • 结构分析：X射线衍射（XRD）显示NH₃退火样品GaN（0002）峰半高宽（FWHM）仅1.27°，优于未处理衬底（12.35°），表明结晶质量显著提升。
     
   • 表面化学态：X射线光电子能谱（XPS）证实NH₃退火后Si 2p峰分裂为Si-O（108.59 eV）和Si-N（105.05 eV）键，N 1s峰显示Al-N（395.50 eV）键形成。
     
   • 应变与缺陷：拉曼光谱（Raman）显示GaN的E₂ʰ模式频率从566.3 cm⁻¹（原始衬底）蓝移至567.5 cm⁻¹（NH₃退火），双轴应力从-0.87 GPa降至-0.26 GPa。
     
   • 界面分析：高分辨透射电镜（HRTEM）显示7 nm扩散界面，能量色散谱（EDS）证实界面存在Al-Si-Mg-O-N混合层（2.5 nm）。
     

4. 可靠性测试

   • 弯曲循环实验：对GaN薄膜进行10万次弯曲（曲率半径0.884 cm），光致发光（PL）光谱显示近带隙发射（NBE）峰强度保持稳定，缺陷发光峰占比仅从3.17降至1.64，证明薄膜机械稳定性优异。
     

主要结果
1. 表面改性机制：NH₃退火使F-mica表面形成Si-N/Al-N键，重构为有序氮化层，提供高密度成核位点。
2. 外延质量提升：XRD与HRTEM证实GaN为单晶生长，位错密度显著降低。
3. 界面工程：EDS显示界面混合层缓解了晶格失配，拉曼数据表明应变减少。
4. 柔性性能：弯曲测试后PL峰位无偏移，说明GaN/F-mica异质结可耐受反复形变。

结论与价值
1. 科学价值：提出了一种通过表面氮化层实现无缓冲层外延的新方法，深化了对准范德华外延界面调控的理解。
2. 应用价值：为柔性电子（如可穿戴器件）、光电器件（如柔性LED）提供了高性能材料解决方案。

研究亮点
1. 方法创新：首次利用NH₃退火在F-mica上直接生长高质量GaN，摒弃传统缓冲层。
2. 跨学科意义：结合二维材料（F-mica）与三维半导体（GaN）的优势，推动异质集成技术发展。
3. 可靠性验证：通过10万次弯曲实验，证实薄膜在极端机械应力下的稳定性。

其他价值
- 研究团队开发的HVPE工艺参数（如V/III比20、500 Torr压力）可为工业界提供参考。
- 补充数据（如XPS分峰拟合、Raman应力计算）公开于期刊在线附件，支持方法复现。

全文通过多尺度表征与系统性实验，为柔性半导体领域提供了可推广的制备范式。