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基于聚丙烯酸和深共熔溶剂的可拉伸粘性离子导体

期刊:npj flexible electronicsDOI:10.1038/s41528-021-00118-8

这篇文档属于类型a,即报告了一项原创性研究的科学论文。以下是针对该研究的学术报告:


作者及机构
本研究由Gang Li、Zhihao Deng(共同第一作者)等来自南方科技大学材料科学与工程系的研究团队完成,通讯作者为Chuan Fei Guo。论文发表于期刊*NPJ Flexible Electronics*(2021年,卷5,文章编号23)。


学术背景

研究领域与动机
该研究属于柔性电子材料领域,聚焦于开发一种新型可拉伸离子导体,用于解决水凝胶(hydrogel)在皮肤电子(on-skin electronics)和离子电子器件(iontronic devices)应用中的局限性。传统水凝胶易脱水(开放环境下)和低温冻结(低于0°C),而聚合物-离子液体凝胶(ionic liquid gels, IL gels)虽能克服这些问题,但存在成本高、毒性强的缺陷。因此,研究团队提出基于聚丙烯酸(polyacrylic acid, PAAc)和低共熔溶剂(deep eutectic solvents, DESs)的离子导体(PAAc-DES凝胶),以兼具高拉伸性、导电性、生物相容性和低温稳定性。

科学目标
1. 开发一种低成本、高稳定性且可规模化制备的离子导体;
2. 验证其作为表皮电极(epidermal electrode)和透明可拉伸电极的性能;
3. 探索其在低温环境(如-20°C)下的应用潜力。


研究流程与方法

1. 材料制备
- DES合成:将胆碱氯化物(choline chloride, ChCl)与四种氢键供体(甘油、尿素、二甘醇、乙二醇)以1:2摩尔比混合,加热搅拌形成DES。
- 凝胶制备:将丙烯酸(acrylic acid, AAc)单体、交联剂聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)和光引发剂2-氧代戊二酸溶于DES中,通过紫外光(365 nm)引发聚合,形成透明PAAc-DES凝胶。
- 对照组:以水替代DES制备传统PAAc水凝胶,用于性能对比。

2. 性能表征
- 光学性能:紫外-可见光谱(UV-Vis)测试显示,PAAc-ChCl-EG凝胶透光率达92%,优于其他DES配方(如PAAc-ChCl-尿素凝胶透光率<90%)。 - **力学性能**:拉伸测试表明,所有PAAc-DES凝胶的断裂伸长率均超过1000%,其中PAAc-ChCl-EG凝胶的杨氏模量约20 kPa,拉伸强度>100 kPa。
- 电导率:通过交流阻抗谱测定,PAAc-ChCl-EG凝胶的离子电导率最高(1.26 mS/cm),而PAAc-ChCl-尿素凝胶最低(0.05 mS/cm)。
- 粘附性:180°剥离实验显示,凝胶与皮肤界面粘附能达~100 N/m,优于商用3M VHB胶带。

3. 功能性验证
- 表皮电极应用:将PAAc-ChCl-EG凝胶贴附于人体肱二头肌,记录表面肌电信号(EMG),其阻抗(10 Hz时为173 kΩ)低于商用Ag/AgCl电极(238 kΩ),且信号噪声更低。
- 低温性能:差示扫描量热法(DSC)证实,PAAc-DES凝胶在-60°C仍无玻璃化转变,而水凝胶在-15°C冻结;基于该凝胶的离子皮肤(ionic skin)在-20°C下仍能响应压力与拉伸刺激。

4. 数据分析方法
- 力学与电学数据通过标准偏差(n=3)评估重复性;
- 阻抗谱通过Nyquist图拟合计算电导率;
- DSC和热重分析(TGA)量化材料的热稳定性。


主要结果

  1. 高综合性能:PAAc-ChCl-EG凝胶兼具高拉伸性(>1000%)、导电性(1.26 mS/cm)、透明性(92%)和皮肤粘附性,且成本仅为离子液体凝胶的1/100。
  2. 环境稳定性:TGA显示凝胶在100°C仅失重4%,而水凝胶失重60%;37°C下24小时脱水率%,远低于水凝胶(60%)。
  3. 生物相容性:8小时皮肤贴附实验未引发刺激反应。
  4. 低温应用:离子皮肤在-20°C下仍能工作,灵敏度为5 MPa⁻¹(压力)和0.42(应变系数)。

结论与价值

科学意义
- 首次将DES与PAAc结合,解决了水凝胶易脱水、离子液体凝胶高成本的矛盾;
- 提出了通过调控交联密度优化粘附性与力学性能的策略。

应用价值
- 为可穿戴电子、低温离子器件提供了新型材料选择;
- 低成本(<10美元/kg)和简易制备工艺(UV固化)利于工业化推广。


研究亮点

  1. 材料创新:DES凝胶的综合性能媲美离子液体凝胶,但成本低两个数量级;
  2. 方法创新:通过光聚合实现DES与聚合物的原位复合,工艺简单可控;
  3. 应用突破:首次实现离子皮肤在-20°C下的功能验证,拓展了柔性电子的适用场景。

其他价值

  • 研究团队开发了基于PAAc-DES凝胶的离子发光器件(iontronic luminescence),在-16°C下仍可工作,展示了材料的多功能性。
  • 实验数据公开可查,为后续研究提供了可靠基准。
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