本文由Wei Xiong、Rachel K. Wells、Jake A. Horner、Herbert T. Schaef、Philip A. Skemer和Daniel E. Giammar等作者共同完成，研究团队分别来自华盛顿大学圣路易斯分校的能源、环境与化学工程系以及地球与行星科学系，以及太平洋西北国家实验室。该研究于2018年2月27日发表在《Environmental Science & Technology Letters》期刊上，题为《CO2 Mineral Sequestration in Naturally Porous Basalt》。

研究背景

地质碳封存（Geologic Carbon Sequestration）是一种有效的减缓人为二氧化碳（CO2）排放对环境影响的技术。CO2可以被注入深层地质构造中，如砂岩、咸水层和玄武岩等。砂岩含水层具有较高的孔隙度，适合物理储存CO2，但由于缺乏二价阳离子，其矿物捕获能力有限。相比之下，玄武岩富含铁和镁（基性岩），具有较大的矿物捕获能力，能够将CO2转化为固态碳酸盐矿物。玄武岩中的CO2矿物捕获可以在几年内完成，而砂岩中则需要数百年甚至数千年。此前的研究表明，在冰岛的玄武岩中注入CO2后，95%的CO2在两年内矿化为方解石。然而，此前的研究主要集中在玄武岩粉末和颗粒的表面碳化反应，缺乏对完整玄武岩岩芯的定量研究。

研究目标

本研究旨在通过实验研究玄武岩岩芯中的矿物碳化过程，量化CO2在玄武岩中的矿物捕获速率和容量。研究团队从Grand Ronde玄武岩中提取岩芯样本，模拟了100°C和100 bar条件下的CO2注入过程，并通过时间分辨采样和三维X射线断层扫描（CT）技术追踪碳酸盐矿物的形成。

实验方法

研究团队从Grand Ronde玄武岩中提取了大块岩芯样本，并将其切割成多个40毫米长、25.4毫米直径的小岩芯。每个小岩芯被切割成半圆柱体，并在其垂直面上加工出100微米深的裂缝，以模拟玄武岩中的死端裂缝。岩芯经过清洗和环氧树脂涂层处理后，被放入高压反应器中，与100 bar的CO2和去离子水在100°C条件下反应。实验分别在6周、20周和40周后取样，通过CT扫描、拉曼光谱、扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射（XRD）等技术分析碳酸盐矿物的形成情况。

实验结果

实验结果表明，碳酸盐矿物主要在裂缝中形成，但在反应40周后，碳酸盐矿物也出现在远离裂缝的孔隙中。拉曼光谱和XRD分析显示，碳酸盐矿物主要为文石（aragonite），少量为方解石（calcite）。文石的形成与溶液中的镁钙比（Mg:Ca ratio）和温度有关。CT扫描数据显示，碳酸盐矿物的体积随着反应时间的增加而增加，40周后裂缝中约13%的体积被碳酸盐矿物占据。研究团队估算出Grand Ronde玄武岩的CO2矿物捕获速率为1.24 ± 0.52 kg CO2/m³ basalt/year，矿物捕获容量为47 kg CO2/m³ basalt。

结论与意义

本研究通过实验证实，CO2在玄武岩中的矿物捕获速率远高于砂岩储层。在Grand Ronde玄武岩中，CO2可以在40年内完全矿化，形成稳定的碳酸盐矿物。这一发现为玄武岩作为CO2封存介质的可行性提供了重要支持。此外，研究还表明，碳酸盐矿物的形成不会在短期内堵塞孔隙或抑制反应，这为未来的长期封存研究提供了参考。

研究亮点

1. 创新性实验方法：本研究首次在完整玄武岩岩芯中进行了定量化的CO2矿物捕获实验，填补了模拟实验与大规模现场研究之间的空白。
2. 高分辨率分析技术：通过CT扫描、拉曼光谱和XRD等先进技术，研究团队能够精确追踪碳酸盐矿物的形成和分布。
3. 快速矿物捕获速率：研究结果表明，玄武岩中的CO2矿物捕获速率比砂岩储层快数个数量级，为CO2封存提供了新的可能性。

未来研究方向

未来的研究应考虑更长的反应时间，并结合反应传输模型，以进一步评估玄武岩在实际场地中的CO2封存潜力。此外，研究还应关注长期封存过程中孔隙堵塞和扩散限制对矿物捕获速率的影响。

本研究为CO2地质封存提供了重要的实验数据和理论支持，展示了玄武岩作为高效CO2封存介质的巨大潜力。