近期，一项关于超宽禁带半导体异质结构极化工程的重要研究在《Applied Physics Letters》期刊上发表。这项研究由香港科技大学（广州）功能枢纽先进材料学域的Yan Wang、Jiahe Cao、Hanzhao Song、Chuang Zhang、Zhigao Xie，马来亚大学的Yew Hoong Wong，以及香港科技大学（广州）及香港科技大学的Chee Keong Tan共同完成。论文于2023年10月3日在线发表，标题为“Polarization engineering of two-dimensional electron gas at ε-(AlxGa1–x)2O3/ε-Ga2O3 heterostructure”。该工作深入探讨了ε相氧化镓基异质结构中的自发与压电极化行为，并揭示了通过极化反转工程实现超高密度二维电子气（2DEG）的机理，为下一代高功率电子和射频器件提供了关键的设计思路。

该研究立足于超宽禁带半导体氧化镓（Ga2O3）这一前沿领域。氧化镓因其极高的击穿电场和可通过低成本熔融法获得大尺寸衬底等优势，在功率电子学中备受瞩目。然而，要实现其全部潜力，仍需深入理解其材料特性并开发高性能器件结构。高电子迁移率晶体管（HEMT）是其中的关键器件之一，其性能核心在于异质结界面处形成的高密度、高迁移率二维电子气。传统上，氮化镓（GaN）基异质结已被广泛应用，但研究者一直在寻求具有更优性能的材料体系。ε相氧化镓（ε-Ga2O3）作为一种铁电材料，被发现具有巨大的自发极化强度，这为产生超高密度的极化诱导二维电子气提供了可能。然而，对于其与铝镓氧（AlGaO）合金形成的异质结构，特别是不同铝含量下的极化性质及其对二维电子气形成的调控机制，尚缺乏系统深入的理解。因此，本研究旨在通过第一性原理计算和自洽求解模拟，系统研究ε-(AlxGa1–x)2O3/ε-Ga2O3异质结构的极化特性（包括自发极化与压电极化），阐明其二维电子气的形成机制，并探索通过极化工程来调控界面电子气密度的方法，最终目标是为设计基于氧化镓的高性能电子器件提供理论依据和设计指南。

本研究的工作流程清晰，主要包含理论计算、性质分析、模拟验证三个紧密相连的阶段。

第一阶段：材料极化性质的第一性原理计算。 此阶段的核心目标是精确计算ε-(AlxGa1–x)2O3在不同铝含量（x从0到0.5）下的自发极化（Psp）和压电极化（Ppe）。研究对象是ε-(AlxGa1–x)2O3的晶体结构模型。研究采用基于密度泛函理论（DFT）的计算方法，主要使用了维也纳从头算模拟软件包（VASP）。对于自发极化的计算，采用了Berry-phase方法。由于ε-Ga2O3属于非中心对称的Pna2₁空间群，计算时需要选择一个中心对称结构作为参考。研究团队利用毕尔巴鄂晶体学服务器中的程序，找到了Pnma空间群作为参考结构。通过VTST工具构建从中心对称到非中心对称的绝热路径上的中间结构，并计算每个结构的极化，从而精确确定Psp。计算中使用了投影级加波（PAW）势和PBE泛函，平面波截断能设置为400 eV，采用7×4×4的Monkhorst-Pack k点网格，并考虑了Ga、Al、O原子的相关价电子态。对于压电常数eij的计算，则采用了密度泛函微扰理论（DFPT），截断能提高至700 eV，自洽场能量收敛标准为10⁻⁸ eV。此外，为了获得更准确的带隙，对ε-Ga2O3还使用了混合泛函（HSE）进行了计算。在构建合金模型时，研究考虑了铝原子在ε-(AlxGa1–x)2O3四种不同Wyckoff位点（两个无序八面体位、一个有序八面体位、一个有序四面体位）上的占据稳定性。通过替换计算发现，铝优先占据有序八面体位，其次是无序八面体位，最后是四面体位。基于此稳定性顺序，构建了铝含量分别为0.125、0.25、0.375和0.5的四种合金结构模型用于计算。

第二阶段：异质结构总极化与应变分析。 在获得自发极化与压电常数的基础上，本阶段研究了在ε-Ga2O3衬底上外延生长ε-(AlxGa1–x)2O3薄膜时的总极化（Ptot）行为。Ptot由自发极化（Psp）和应变诱导的压电极化（Ppe）共同决定（Ptot = Psp + Ppe）。压电极化由薄膜与衬底之间的晶格失配（应变）引起。研究计算了不同铝含量下合金的晶格常数（a， b， c）、弹性常数（Cij）以及由此产生的应变张量（ε1， ε2， ε3）。压电极化在z方向的分量由公式Ppe = e31ε1 + e32ε2 + e33ε3给出。通过系统计算，分析了铝含量对晶格常数、弹性常数、压电常数和应变的影响趋势。

第三阶段：极化诱导二维电子气的模拟与调控策略探讨。 基于前两阶段获得的极化数据，本阶段旨在探究在特定条件下异质结界面处形成二维电子气的可能性与密度。研究焦点集中在“极化反转”的异质结构上，即外延层与衬底的极化方向相反。利用一维薛定谔-泊松（Schrödinger-Poisson）模型求解器，对极化反转的ε-(Al0.125Ga0.875)2O3/ε-Ga2O3异质结构进行了模拟，计算了界面处的导带轮廓和二维电子气的面密度（ns）及其空间分布。此外，研究还基于ε-Ga2O3的铁电特性（其自发极化方向可通过外加电场反转），以及应变工程、选用不同衬底（如非极性的α/β-Ga2O3）等方法，从理论上探讨了多种调控界面二维电子气密度的策略。

本研究取得了系统而富有洞见的成果，各阶段结果环环相扣，共同支撑了最终结论。

在第一阶段的计算中，研究成功量化了ε-(AlxGa1–x)2O3的极化特性。对于纯的ε-Ga2O3（x=0），计算得到的自发极化强度Psp为23.93 µC/cm²，这一结果与先前研究一致，并且其数值约为氮化镓（~2.9 µC/cm²）的八倍，凸显了ε相氧化镓在强极化相关应用中的巨大潜力。随着铝含量的增加（从0%增至50%），自发极化Psp从23.93 µC/cm²单调增加至26.34 µC/cm²。这表明掺铝可以提高材料的本征极化强度。

第二阶段关于总极化的分析揭示了关键现象。尽管Psp随铝含量增加而增大，但计算同时发现，由于铝的引入导致合金晶格常数减小（如表I所示），在ε-Ga2O3衬底上外延时，薄膜受到双轴压应变（ε1， ε2为负值）。此应变诱导产生的压电极化Ppe为负值，其方向与Psp相反（Psp为正值，方向指向薄膜表面；Ppe为负值，方向指向衬底）。更重要的是，Ppe的绝对值也随铝含量增加而显著增大。图4清晰地展示了这一补偿效应：Psp和Ppe的增减趋势几乎相互抵消，导致总极化Ptot在铝含量从0%到50%的整个范围内几乎保持恒定（约24 µC/cm²）。这一发现意味着，在极化方向相同的ε-(AlxGa1–x)2O3/ε-Ga2O3异质结构中，外延层与衬底的总极化几乎相等，因此界面处不存在极化不连续性，从而无法形成显著的极化束缚电荷和二维电子气（如图5a所示）。

这一结果引出了第三阶段的核心问题：如何在这种材料体系中实现高密度二维电子气？研究巧妙地利用了ε-Ga2O3的铁电特性。计算表明，ε-Ga2O3的晶体结构在外加电场下可以发生“反转”，导致其自发极化Psp的方向变为相反（绝对值不变），如图6所示。有趣的是，压电极化Ppe的方向也随晶体结构的反转而完全反向（因为压电常数eij变为相反值，而弹性常数Cij和应变不变）。因此，对于一个极化反转的外延层（假设其Psp方向因电场作用而向下），其Psp变为负值，而由于此时应变状态未变，Ppe则变为正值。在这种情况下，Psp和Ppe变为同向相加，而非反向补偿。当这样的外延层生长在极化方向未反转（Psp向上）的ε-Ga2O3衬底上时，界面两侧将产生巨大的极化不连续性，从而在界面处积累极高的正束缚电荷，吸引自由电子形成超高密度的二维电子气（如图5b所示）。

基于这一物理图像，研究利用一维薛定谔-泊松求解器对极化反转的ε-(Al0.125Ga0.875)2O3/ε-Ga2O3异质结构进行了模拟。模拟结果（图7）显示，在界面处确实形成了极高面密度的二维电子气，其数值高达2.05 × 10¹⁴ cm⁻²。这一密度比传统GaN基异质结构（通常约10¹³ cm⁻²量级）高出近一个数量级，与论文引言中提到的ε-Ga2O3基异质结构的优异表现相印证。此外，模拟还显示该二维电子气被紧密限制在界面附近几个埃的极薄区域内，这种强限制效应有望减少电子散射，从而提升电子迁移率。研究进一步指出，由于总极化Ptot在宽铝含量范围内基本恒定，因此即使只掺入少量铝（如12.5%），也能实现与高铝含量相同的极化不连续性，这为器件设计提供了灵活性。论文最后还探讨了通过改变衬底（如使用非极性衬底）、调控应变状态（改变晶格匹配条件）、或控制晶体生长方向（获得不同极化取向）等其他方法来调控二维电子气密度。

本研究得出的核心结论是：在ε-(AlxGa1–x)2O3/ε-Ga2O3异质结构中，外延层的自发极化和压电极化随铝含量增加呈反向变化并相互补偿，导致总极化几乎恒定，因此在同向极化结构中无法形成显著的二维电子气。然而，利用ε-Ga2O3的铁电特性实现极化反转，可以打破这种补偿，在异质结界面处产生巨大的极化不连续性，从而诱导形成面密度高达2.05 × 10¹⁴ cm⁻²的超高密度二维电子气，其密度和空间限制性均显著优于传统的GaN基体系。这项研究的意义和价值深远。在科学价值层面，它首次系统揭示了ε-AlGaO/GaO异质结构中极化随组分变化的补偿机制，并明确了通过铁电极化反转是实现高性能二维电子气的关键路径，深化了对氧化物半导体异质结极化物理的理解。在应用价值层面，该研究为设计基于氧化镓的超高功率、高频率电子器件（如HEMT）提供了明确的理论指导和创新的设计思路。通过极化工程来“按需”产生和调控超高密度二维电子气，可以极大提升器件的电流驱动能力和效率，推动氧化镓半导体技术在下一代能源、通信和国防电子系统中的应用。

本研究的亮点突出。首先，重要发现具有突破性：明确指出了在同质极化ε-AlGaO/ε-Ga2O3界面难以形成二维电子气，这一反直觉的结论源于对压电极化补偿效应的精细计算；更重要的是，提出了“极化反转”这一新颖方案，并预测了可产生较GaN基材料高一个数量级的二维电子气密度，这是该领域的一项重要理论预言。其次，研究方法系统且深入：工作流程完整，从原子尺度的第一性原理计算（Berry-phase方法求Psp， DFPT求eij）到介观尺度的连续介质模型模拟（薛定谔-泊松方程），多尺度研究方法结合紧密，分析逻辑严谨。特别是在处理合金位点占据和寻找中心对称参考结构方面，体现了计算的精确性。最后，研究视角具有前瞻性和应用导向：不仅解释了现象，更专注于“工程化”调控，系统探讨了包括铁电反转、应变工程、衬底选择在内的多种二维电子气密度调控策略，为后续实验研究和器件设计提供了丰富的可能性菜单。

此外，论文中还有一些值得注意的细节，例如对ε-Ga2O3不同Wyckoff位点稳定性的分析为构建合理的合金模型奠定了基础；对压电常数和弹性常数随铝含量变化相对较小的判断，突出了晶格失配（应变）在决定压电极化中的主导作用；以及指出高密度二维电子气被限制在极薄层内，可能带来的低散射、高迁移率优势，这些都进一步完善了研究的图景。这项由Yan Wang和Chee Keong Tan等人完成的研究，通过精湛的理论计算与模拟，为氧化镓基高性能电子器件的开发点亮了一条充满潜力的新道路。