全球氧化亚氮（N₂O）预算（1980–2020）：一份全面评估报告

引言与研究概述

2024年6月11日，国际学术期刊《地球系统科学数据》（*earth system science data*）在线发表了一项关于全球氧化亚氮（Nitrous Oxide, N₂O）收支的里程碑式研究——《全球氧化亚氮预算（1980–2020）》（Global nitrous oxide budget (1980–2020)）。该研究由波士顿学院的韩沁天（Hanqin Tian）教授领衔，联合了来自全球超过50家顶尖研究机构的77位科学家共同完成。这项研究是全球碳计划（Global Carbon Project, GCP）协调的温室气体评估的核心组成部分，旨在全面、量化地揭示过去四十年间（1980–2020）全球N₂O的来源、汇及其时空演变规律。

学术背景与研究目标

N₂O是一种强效的长期温室气体，其百年尺度的全球增温潜能是二氧化碳（CO₂）的273倍，同时也是导致平流层臭氧消耗的主要物质。自工业革命前（约1750年）以来，大气中N₂O的摩尔分数已增加了近25%，从270 ppb（十亿分之一）上升到2022年的336 ppb，并在2020年和2021年观测到了自1980年以来最快的年增长率（超过1.3 ppb yr⁻¹）。根据政府间气候变化专门委员会（IPCC）第六次评估报告，N₂O对1750年至2022年间温室气体总增强有效辐射强迫的相对贡献为6.4%。然而，与CO₂和甲烷（CH₄）相比，全球N₂O收支的量化仍存在较大的不确定性，其来源（如农业活动、工业过程、自然土壤和海洋排放）与汇（主要是平流层的光解和氧化作用）之间的平衡尚未被清晰、一致地阐明。

鉴于此，本研究的主要目标包括：第一，构建一个包含21个自然和人为来源与汇类别的、时空分辨率清晰的全球N₂O预算框架；第二，整合并对比“自下而上”（Bottom-Up, BU）和“自上而下”（Top-Down, TD）两种估算方法的结果，以提高估算的可靠性；第三，量化1980年至2020年间全球及18个区域尺度上N₂O排放的长期趋势和驱动因素；第四，评估当前排放轨迹与未来气候情景预测的偏差；第五，识别关键的不确定性领域，并为建立全球N₂O监测与建模网络提出科学建议。

研究方法与工作流程

本研究采用了极为综合和协同的方法论框架，核心是并行运用并对比BU和TD两种互补的研究路径。

1. 数据与方法整合框架 研究将N₂O的通量划分为六大类别进行估算：（1）自然基线通量；（2）农业部门的直接排放；（3）由气候、CO₂和土地覆被变化引起的扰动通量；（4）人为氮添加引起的间接排放；（5）其他直接人为源排放；（6）大气汇（平流层消耗）。

2. 自下而上（BU）方法 BU方法旨在从源的过程出发进行加总估算，本研究汇集了超过20种不同的BU数据源和模型： * 过程型陆地生物圈模型：采用了来自全球N₂O模型比对项目第二阶段（NMIP2）的8个模型（如CLASSIC, DLEM, ELM, ISAM等）的集合平均值，用于估算自然土壤排放、气候与CO₂效应等。这些模型模拟了控制N₂O产生的关键生物地球化学过程（硝化、反硝化等）。 * 海洋生物地球化学模型：使用了4个全球海洋模型（如Bern-3D, NEMO-PlankTOM10等）来估算开放海洋的自然排放，并结合1个基于随机森林算法的观测数据产品和高分辨率模型来估算大陆架的排放。 * 内陆与海岸水域评估：综合了多种基于模型和元分析的研究，对河流、湖泊、水库、河口及海岸植被（如海草、红树林、盐沼）的N₂O通量进行了估算，并区分了其自然和人为贡献部分。 * 排放清单与统计模型：整合了多个权威温室气体排放数据库，包括EDGAR v7.0、FAOSTAT、UNFCCC报告数据以及GFED4s（用于生物质燃烧）。同时，采用了一个空间参考非线性模型（Spatially Referenced Nonlinear Model, SRNM）来更准确地估算农田土壤的直接排放。 * 扰动通量估算：对于土地覆被变化（如毁林）的影响，采用了类似于碳收支的“簿记法”（bookkeeping method）和DLEM模型模拟，分别量化了毁林后的短期脉冲排放和因成熟森林面积减少导致的长期排放下降效应。

所有BU估算结果被整合，并对每个通量类别给出了最佳估计值及不确定性范围（下限-上限）。

3. 自上而下（TD）方法 TD方法基于大气观测来反演地表通量。本研究使用了4个独立的大气反演框架（INVICAT, PyVAR-CAMS, MIROC4-ACTM, GEOS-Chem）。这些框架均采用贝叶斯反演方法，以不同的大气传输模型和气象驱动场为基础，并同化了来自AGAGE、NOAA和CSIRO这三个全球大气观测网络的N₂O浓度测量数据。反演过程以前述BU方法的部分结果作为先验通量信息，通过优化使模拟的大气浓度与观测值最佳吻合，从而得出后验的、区域分解的排放估算。TD方法提供了对全球及区域总排放（不区分具体来源）的独立约束。

4. 大气观测与汇的估算 大气N₂O浓度、增长率和存量（ burden）的精确数据来源于上述三个观测网络。平流层N₂O的汇（即消耗速率）则基于NASA Aura卫星的微波临边探测仪（Microwave Limb Sounder, MLS）对平流层N₂O、O₃和温度的观测，结合简化的大气化学模型计算得出。

主要研究结果

1. 大气N₂O浓度持续加速上升 观测数据显示，大气N₂O摩尔分数从2000年的约316 ppb增至2022年的约336 ppb。年均增长率从2000-2009十年的0.76 ppb yr⁻¹ 加快至2010-2019十年的0.96 ppb yr⁻¹。2020年（1.33 ppb yr⁻¹）和2021年（1.38 ppb yr⁻¹）的增长率是自1980年有记录以来的最高值。值得注意的是，2020年观测到的大气N₂O浓度（333.2 ppb）已经超过了所有CMIP5和CMIP6气候情景模型在该年份的预测值，表明实际排放增速快于预期。

2. 全球N₂O排放增长及人为驱动 在1997-2020年这个BU与TD方法重叠的时期内，两种方法估算的全球总排放量相近，但TD方法显示出了更大的年际变异性和更快的增长趋势。 * BU估算：全球排放从1997年的17.4 Tg N yr⁻¹ 增至2020年的18.5 Tg N yr⁻¹，年均增长0.043 Tg N yr⁻²。 * TD估算：全球排放从1997年的15.4 Tg N yr⁻¹ 增至2020年的17.0 Tg N yr⁻¹，年均增长0.085 Tg N yr⁻²。

1980-2020年间，全球人为N₂O排放增加了40%（1.9 Tg N yr⁻¹），从4.8 Tg N yr⁻¹ 增至6.7 Tg N yr⁻¹。这一增长主要由农业部门的直接排放驱动，其贡献从1980年的2.2 Tg N yr⁻¹ 大幅上升至2020年的3.9 Tg N yr⁻¹（增长77%）。其中，农田土壤直接排放是最大的贡献者。间接排放（来自氮沉降和流失）也从0.9 Tg N yr⁻¹ 稳步增长至1.3 Tg N yr⁻¹。而其他直接人为源（化石燃料与工业、废弃物与废水、生物质燃烧）的排放总量在此期间没有显著趋势，维持在约2.1 Tg N yr⁻¹ 左右。

3. 2010-2019年全球收支平衡 对于最近的一个完整十年（2010-2019），BU和TD方法对全球总排放的估算非常接近，十年均值分别为18.2 Tg N yr⁻¹ 和17.4 Tg N yr⁻¹。 * 自然源：占总排放的65%（11.8 Tg N yr⁻¹），其中自然土壤（6.4 Tg N yr⁻¹）和开放海洋（3.5 Tg N yr⁻¹）是最主要的贡献者。 * 人为源：占总排放的35%（6.5 Tg N yr⁻¹）。其中，农业直接排放占人为源的56%（3.6 Tg N yr⁻¹）；其他直接人为源占32%（2.1 Tg N yr⁻¹）；间接排放占18%（1.2 Tg N yr⁻¹）。值得注意的是，气候、CO₂和土地覆被变化的净扰动效应是负的（-0.6 Tg N yr⁻¹），意味着这些因素总体上略微减少了排放（主要是CO₂施肥效应和成熟森林减少的长期影响），但气候变化本身单独贡献了0.7 Tg N yr⁻¹ 的正排放。 * 大气汇：同期，平流层对N₂O的消耗约为12.1-12.9 Tg N yr⁻¹。大气N₂O存量从2000-2009十年的1527 Tg N增加至2020年的1606 Tg N。

4. 区域排放格局的显著转变 在研究的18个区域中，排放趋势呈现明显差异： * 排放下降区域：欧洲、俄罗斯、澳大拉西亚（澳大利亚和新西兰）及日韩的排放呈下降趋势。其中欧洲减排幅度最大（自1980年代以来减少31%），这主要归功于其化石燃料和工业排放的大幅削减（从1980年的0.49 Tg N yr⁻¹ 降至2020年的0.14 Tg N yr⁻¹）。 * 排放增长最快的区域：中国和南亚的排放增长最为迅猛，1980-2020年间人为排放分别增长了82%和92%。在这两个区域，农业氮添加的直接排放是增长的主要驱动力。

5. 关键不确定性 研究明确指出了几个存在重大不确定性的领域： * 大气反演在南美、非洲、中亚和南亚以及澳大拉西亚等观测站点稀疏的区域约束力较弱。 * 对亚马逊盆地、刚果盆地、东南亚等热带生态系统，以及中国东部、印度北部、美国玉米带等高施肥区的土壤N₂O排放估算不确定性较大。 * 海洋排放估算在赤道太平洋、本格拉上升流（大西洋）和东赤道印度洋等区域不确定性最高。 * 由大气CO₂升高、成熟森林转换和生物质燃烧引起的N₂O通量认知和量化仍很不足。

结论与意义

本研究构建了迄今为止最全面、最系统的全球N₂O预算，首次在统一框架下整合了海量的多学科数据和模型，提供了1980-2020年间高时空分辨率的量化结果。其核心结论是：全球N₂O排放正在持续增长，且增速有加快迹象，这主要源于不断扩张的农业活动所驱动的人为排放。曾经的最大排放源欧洲已通过有效减排让位，而中国和南亚等新兴经济体已成为新的排放热点。当前的大气N₂O浓度水平已超出所有主要气候情景的预期，凸显了采取紧急减排行动的紧迫性。

研究亮点与价值

1. 全面性与协同性：这是首次将如此广泛的BU方法（过程模型、清单、统计模型）与多个独立的TD大气反演结果进行系统性集成和对比的研究，极大提升了预算估算的可信度。
2. 高分辨率与长时序：提供了覆盖全球18个区域、跨越40年、包含21个具体源汇类别的详细数据，揭示了排放的长期趋势和空间格局演变。
3. 过程与驱动分解：不仅给出了总排放，还成功分解了不同人为活动（特别是农业管理）和自然过程对排放变化的贡献，以及气候、CO₂和土地覆被变化的扰动效应，为针对性减排提供了科学依据。
4. 政策相关性：研究结果直接服务于《巴黎协定》的全球盘点和各国国家自主贡献的评估。作者明确提出了建立全球N₂O通量监测与分析网络的倡议，以缩小认知差距、指导政策选择。
5. 数据公开：本研究的所有数据均已公开（可通过提供的DOI获取），为后续研究、模型改进和国际气候评估提供了宝贵的基准数据集。

总而言之，这项研究标志着全球N₂O科学评估的一个新高度。它不仅敲响了N₂O排放失控的警钟，也为全球社会制定有效的减排战略、实现温室气体净零排放和可持续发展目标提供了不可或缺的科学基础。