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扩展缺陷对氧化镓和铝镓氧化物外延薄膜光致发光的影响

期刊:scientific reportsDOI:10.1038/s41598-022-07242-z

学术研究报告:《Effect of extended defects on photoluminescence of gallium oxide and aluminum gallium oxide epitaxial films》

作者及发表信息

本研究由美国犹他大学电气与计算机工程系的Jacqueline Cooke、Praneeth Ranga等学者主导,合作机构包括华盛顿州立大学材料研究所和加州大学圣巴巴拉分校材料系。研究成果于2022年发表在《Scientific Reports》期刊,论文标题为《Effect of extended defects on photoluminescence of gallium oxide and aluminum gallium oxide epitaxial films》,DOI号为10.1038/s41598-022-07242-z。

学术背景

本研究属于宽禁带半导体材料表征领域,聚焦于β相氧化镓(β-Ga₂O₃)及其铝掺杂合金((AlxGa1-x)2O3)的光致发光(photoluminescence,PL)特性。β-Ga₂O₃作为超宽禁带半导体(ultra-wide bandgap semiconductor),其禁带宽度约为4.5-4.9 eV,具有优异的巴利加优值(Baliga’s figure of merit),在功率电子和光电子器件中具有重要应用前景。

传统研究普遍认为β-Ga₂O₃的PL光谱(包含紫外、蓝光和绿光三个发射峰)主要源于点缺陷(point defects)的贡献。然而,本研究团队通过系统实验发现:扩展缺陷(extended defects,如位错、堆垛层错等)对蓝绿光发射强度具有决定性影响。这一发现挑战了现有认知,为理解β-Ga₂O₃的发光机制提供了新视角。

研究流程与方法

1. 样品制备

研究团队通过金属有机气相外延(MOVPE)方法在Agnitron Agilis反应器中生长了三组系列样品: - 硅掺杂系列:在(010)取向的Fe掺杂β-Ga₂O₃衬底上生长不同Si掺杂浓度(1016-1018 cm-3)的薄膜 - (-201)取向系列:包含体单晶、同质外延薄膜和蓝宝石衬底异质外延薄膜 - 铝镓氧化物(AGO)系列:比较不同Al含量(0%-28%)的(AlxGa1-x)2O3薄膜与体单晶

生长参数统一为:总摩尔流量15.53 μmol/min,氩气流量1100 sccm,氧气流量500 sccm,腔压15 Torr,生长速率约6 nm/min。使用三乙基镓(TEGa)和O2作为前驱体,硅烷(SiH4)作为掺杂源。

2. 表征技术

光致发光测试: - 光源:可调谐钛宝石激光器(690-1040 nm)通过三次谐波发生器产生235 nm、254 nm和267 nm激发光 - 检测系统:AvaSpec双通道宽带光谱仪(300-800 nm) - 测试条件:室温下采用积分球收集信号,偏振角度从0°到180°以15°步进变化 - 数据处理:校正光谱仪响应函数,归一化激光功率和积分时间

结构表征: - X射线衍射(XRD)测定外延薄膜的铝含量 - 扫描透射电子显微镜(STEM,JEOL JEM 2800)观察扩展缺陷分布

主要研究结果

1. 硅掺杂系列

  • 所有(010)取向同质外延样品均显示主导的紫外发射峰(385 nm),且蓝光强度随Si掺杂增加而降低
  • TEM证实这些样品具有均匀晶体结构,几乎无扩展缺陷
  • 该结果首次证明:在无扩展缺陷样品中,点缺陷浓度变化(通过Si掺杂调节)不会改变PL光谱的基本特征

2. (-201)取向系列

  • 体单晶显示强紫外发射(390 nm),而含扩展缺陷的薄膜样品均呈现主导的蓝光发射(430-460 nm)
  • 蓝宝石衬底样品因旋转畴(rotational domains)导致偏振依赖性完全消失
  • STEM显示异质外延薄膜中存在高密度位错和堆垛层错

3. 铝镓氧化物系列

  • 体单晶保持紫外主导发射,而所有外延AGO薄膜(无论衬底类型)均显示强蓝光发射
  • 25% AGO样品出现独特的偏振依赖性峰位移动现象
  • 厚度超过临界值(约400 nm)的薄膜均出现扩展缺陷,导致PL谱显著展宽

结论与意义

本研究通过系统实验证明: 1. 扩展缺陷(而非传统认为的点缺陷)是决定β-Ga₂O₃及其合金蓝绿光发射的主导因素 2. 高质量单晶和(010)同质外延薄膜呈现紫外主导PL,而含扩展缺陷的样品均转变为蓝光主导PL 3. 铝掺杂会引入新的非辐射复合路径,但PL特征仍主要由扩展缺陷决定

科学价值: - 修正了长期以来关于β-Ga₂O₃可见光发射来源的认知 - 为优化外延生长工艺提供明确指导:控制扩展缺陷是实现特定发光特性的关键 - 建立了材料结构质量与光学性能的直接关联模型

应用价值: - 指导β-Ga₂O₃基光电器件(如紫外探测器、LED)的材料设计 - 为开发新型铝镓氧化物合金光电材料提供理论基础

研究亮点

  1. 创新性发现:首次证实扩展缺陷对β-Ga₂O₃可见光发射的决定性作用
  2. 系统研究方法:通过三组对照实验(掺杂浓度/衬底取向/合金组分)排除干扰因素
  3. 先进表征技术:结合偏振分辨PL与STEM,建立微观缺陷与宏观光学性能的关联
  4. 理论突破:提出”扩展缺陷导致局域化态密度增加”的新机制解释蓝光发射增强现象

其他重要发现

  • 发现铝原子在β-Ga₂O₃晶格中优先占据四面体位点,可能导致特殊的偏振依赖性
  • 首次报道AGO薄膜中铝含量与PL强度的非线性关系,可用Vegard定律结合1.3的弯曲参数解释
  • 开发了适用于超宽禁带半导体的PL数据校正新方法,特别解决了蓝宝石衬底样品的信号校准难题
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