关于中国东部清洁空气行动与碳中和政策下气溶胶介导的臭氧响应年代际演变的研究报告
本研究由Yasong Li（河南财经政法大学环境经济学院）、Chen Li（天津仁爱学院能源与化工学院）、Yaoyu Li（南京大学大气科学学院）、Tijian Wang（通讯作者，南京大学大气科学学院）、Mengmeng Li（南京大学大气科学学院）、Yawei Qu（金陵科技学院智能科学与控制工程学院）、Hao Wu（中国气象局交通气象重点实验室，南京大气科学联合研究院）以及Min Xie（南京师范大学环境学院）和Yanjin Wang（河南财经政法大学环境经济学院）共同完成。该研究成果于2026年1月26日发表于学术期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》（简称ACP）第26卷。
一、 学术背景
本研究属于大气环境科学与空气污染控制领域。在过去十年间，中国实施了一系列标志性政策，如《大气污染防治行动计划》（第一阶段：2013-2017年）和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》（第二阶段：2018-2020年），以及后续的“双碳”战略，成功驱动了中国主要城市群PM2.5浓度显著且持续下降。然而，与PM2.5的下降趋势形成鲜明对比的是，中国东部等经济发达地区的地面臭氧浓度持续上升。这种PM2.5与臭氧趋势的“脱钩”现象，凸显了中国空气污染控制的复杂性，表明传统的基于前体物的减排策略可能不足以应对通过非线性大气过程形成的二次污染物。臭氧污染的加剧不仅对公众健康和生态系统构成严重威胁，也削弱了PM2.5减排的协同效益。
现有研究已广泛认识到人为排放和气象变率是臭氧增加的两个主要驱动因素。然而，气溶胶效应作为臭氧形成的重要调节器，其作用在过去十年气溶胶浓度大幅下降的背景下的演变仍未得到充分探索。气溶胶主要通过两种机制影响臭氧：气溶胶-辐射相互作用和气溶胶异相化学过程。前者通过改变太阳辐射和光解速率影响光化学反应；后者则通过清除自由基（如HO2）等方式抑制臭氧生成。随着清洁空气政策的实施，气溶胶负荷大幅下降，这些机制的作用强度和方向可能已经发生转变。尽管已有研究开始关注气溶胶对臭氧的影响，但多数研究倾向于孤立地评估ARI或HET，缺乏对其综合及协同效应的评估，也鲜有研究采用与政策实施阶段和季节相匹配的框架，并考虑长期碳中和路径下的未来情景。
基于此，本研究旨在填补上述知识空白。研究团队应用了一个改进的、包含显式气溶胶-辐射相互作用和异相化学机制的WRF-Chem模型框架，对长江三角洲地区（YRD）在清洁空气行动和碳中和路径下的历史及未来臭氧变化进行了量化分析。核心目标在于：1）分离出由人为排放和气象变率直接驱动的臭氧变化；2）量化由气溶胶过程（通过ARI和HET）介导的臭氧变化；3）评估在不同季节和政策阶段，气溶胶效应如何调节臭氧对前体物减排的响应；4）预测在碳中和驱动的前体物协同减排情景下，考虑气溶胶效应后的臭氧未来演变趋势。这项研究旨在为近期的空气质量管理及长期的碳中和战略提供科学依据，以预防非预期的环境效应并最大化协同效益。
二、 详细工作流程
本研究采用了分阶段、分季节的数值模拟与敏感性实验相结合的系统性研究流程，主要包括以下几个步骤：
模型构建与数据准备：研究采用了改进版的天气研究与预报模型耦合化学模块（WRF-Chem，版本3.7.1）。研究区域设置了三层嵌套网格，最内层聚焦于长江三角洲地区。研究特别增强了模型对气溶胶效应的表征能力：
- 气溶胶-辐射相互作用：在标准WRF-Chem配置的基础上，开发了定制化的耦合接口，将气溶胶光学参数（如散射和吸收系数）与光解速率计算模块（FAST-J）动态连接，使光解速率能够响应气溶胶时空分布的变化。
- 异相化学：在模型中考虑了多种异相化学途径，包括HO2、OH、NO2、NO3在沙尘和黑碳表面的非均相摄取、夜间N2O5水解生成HNO3、NO2在碳质气溶胶表面异相形成HONO、SO2和H2SO4的异相氧化，以及O3在沙尘和黑碳表面的直接摄取。这些过程共同改变了自由基收支和氮氧化物循环。
- 数据输入：模型驱动使用了NCEP的FNL气象再分析数据和清华大学开发的中国多尺度排放清单（MEIC）。地面臭氧观测数据来自中国环境监测总站。
数值实验设计：研究设计了三大组数值实验来分离不同驱动因素的影响：
- 第一组：历史归因模拟（2013-2020）：此组实验旨在分离排放变化、气象变率以及气溶胶相关过程对臭氧变化的贡献。共设计了11个模拟情景。通过固定气象场（如2020年）而改变排放年份（2013, 2017, 2020），并关闭所有气溶胶效应，来量化纯排放驱动的臭氧变化。通过固定排放场（2013年）而改变气象场（2013, 2017, 2020），同样关闭气溶胶效应，来量化气象驱动的臭氧变化。为了评估气溶胶效应，对每个排放年份进行了三组平行模拟：开启所有气溶胶效应、仅关闭异相化学、关闭所有气溶胶效应。通过对比这些模拟结果，可以分离出异相化学、气溶胶-辐射相互作用以及它们总和的贡献。
- 第二组：单一前体物敏感性实验（以2020年为基线）：在考虑气溶胶效应的前提下，分别将PM2.5、NOx、VOCs、SO2和NH3的排放量减少25%和50%，同时保持其他前体物排放不变，以评估臭氧对各前体物减排的非线性响应。
- 第三组：多污染物协同减排实验（未来情景）：基于中国“双碳”战略下的排放路径预测，设计了从10%到90%的一系列协同减排情景（所有主要人为排放物按比例同步削减）。其中，30%和50%的减排情景分别近似代表2030年（碳达峰）和2060年（碳中和）的排放水平。所有模拟均开启气溶胶效应，以评估在气溶胶反馈存在下，未来臭氧对减排的响应。
模拟执行与验证：所有模拟均针对冬季（1月）和夏季（7月）的代表性条件进行。每个季节的模拟周期为五周，前三天的结果作为模型“spin-up”期被剔除，以确保化学平衡。研究首先对基准情景（2020年排放与气象，开启所有气溶胶效应）的模拟结果进行了验证，确认模型能够合理再现PM2.5、臭氧浓度以及温度、湿度、风速等关键气象参数的量值和季节变化特征，为后续分析提供了可信度。
数据分析与机制诊断：研究不仅分析了臭氧浓度的时空变化，还深入探讨了其背后的物理化学机制。通过分析ARI引起的关键气象变量（如短波辐射、温度、边界层高度）和光解速率的变化，以及HET引起的自由基浓度变化，揭示了气溶胶影响臭氧的具体途径。此外，研究还利用H2O2/HNO3比值分析了长江三角洲地区臭氧形成的化学敏感性区域（VOCs控制区或NOx控制区），以解释不同前体物减排产生不同效果的原因。
三、 主要研究结果
历史臭氧变化归因：
- 排放与气象：在第一阶段（2013-2017），排放变化（主要是PM2.5和SO2大幅减排，但VOCs控制不足）主导了冬季臭氧的增加（+6.3 ppb），而夏季臭氧增加（+1.3 ppb）则相对较小。气象条件在冬季抑制臭氧，在夏季则促进臭氧增加。在第二阶段（2018-2020），由于转向协调控制NOx和VOCs，排放变化导致冬夏两季臭氧均出现下降。气象因素在夏季对臭氧增加的贡献变得更为显著。
- 气溶胶效应的贡献：气溶胶效应显著调节了排放驱动下的臭氧响应，且存在明显的季节和阶段差异。
- 冬季：气溶胶-辐射相互作用是主导机制。由于气溶胶大幅减少，太阳辐射增强，温度和光解速率升高，促进了光化学反应，导致冬季臭氧增加（第一阶段贡献+1.14 ppb，第二阶段+0.74 ppb）。异相化学的贡献相对较小。
- 夏季：臭氧对异相化学更为敏感。在第一阶段，气溶胶减少削弱了自由基的非均相摄取，增强了臭氧生成（贡献+1.62 ppb）。然而，在第二阶段，异相化学的净效应发生了符号反转，转为抑制臭氧（贡献-2.86 ppb）。这并非由单一的HO2自由基清除减弱所驱动，而是由多种异相途径（包括自由基摄取、HONO和N2O5化学、气溶胶液态水含量等）的竞争性变化共同导致。ARI在夏季第一阶段轻微抑制臭氧，第二阶段则促进臭氧。
前体物减排的臭氧响应（考虑气溶胶效应）：
- 冬季：在VOCs控制的化学机制下，减少PM2.5和NOx会导致臭氧增加（例如，减排50%分别增加1.5 ppb和10.2 ppb），主要原因是减弱了气溶胶的抑制作用和NO对臭氧的滴定作用。只有减少VOCs能有效降低冬季臭氧（减排50%降低5.6 ppb）。
- 夏季：在NOx控制或过渡性化学机制下，PM2.5减排导致的臭氧增幅（减排50%增加4.3 ppb）甚至超过了NOx减排（减排50%增加1.6 ppb），凸显了气溶胶效应在调节夏季光化学臭氧生成中的关键作用。VOCs减排仍是唯一能持续降低夏季臭氧的策略。SO2和NH3减排对臭氧影响甚微。
碳中和路径下的未来臭氧响应：
- 在考虑气溶胶效应的协同减排情景下，臭氧响应呈现显著的季节性反差。
- 冬季：臭氧浓度随减排强度增加而单调上升。在碳达峰（减排30%）和碳中和（减排50%）情景下，冬季臭氧分别增加了6.7%和10.7%。这主要归因于NO滴定作用的减弱以及气溶胶介导的臭氧抑制作用的降低。
- 夏季：臭氧浓度随减排强度增加而持续下降。在碳达峰和碳中和情景下，夏季臭氧分别降低了2.9%和6.7%。这主要得益于在NOx控制或过渡性化学机制下，NOx和VOCs的协同控制有效抑制了臭氧生成。
- 空间上，冬季臭氧增幅在内陆地区（如安徽北部、江苏中部）最为明显，这些地区历史上气溶胶负荷高，气溶胶介导的臭氧抑制作用更强。夏季臭氧降幅则在长三角城市群（如上海、南京、杭州）最为显著。
四、 研究结论与意义
本研究系统阐明了在过去十年清洁空气行动及未来碳中和路径下，气溶胶过程对长江三角洲地区臭氧变化的复杂调制作用。主要结论如下：
- 历史演变机制：冬季臭氧增加主要由人为排放变化驱动，并通过气溶胶-辐射相互作用进一步增强；夏季臭氧变化则更多受气象变率主导，并受到异相化学的强烈调制，且异相化学的作用方向在清洁空气行动的不同阶段发生了反转。
- 前体物控制的非线性：在考虑气溶胶效应后，PM2.5和NOx的减排可能无意中加剧臭氧污染，尤其是在冬季。VOCs减排是唯一在冬夏两季均能有效降低臭氧的策略。这挑战了传统的单一污染物控制思路。
- 未来路径的权衡：基于当前排放结构的协同减排路径，在追求碳中和目标时，可能带来夏季臭氧改善但冬季臭氧恶化的季节性权衡。这凸显了在长期气候减缓战略中必须明确考虑气溶胶-臭氧多路径相互作用。
本研究的科学价值在于，首次在一个统一的、分阶段分季节的框架内，定量解析了气溶胶-辐射相互作用和异相化学对臭氧变化的独立及联合贡献，并揭示了异相化学作用方向随气溶胶负荷演变的复杂性。其应用价值在于为中国的空气质量管理提供了关键洞见：未来的污染控制策略必须采取综合、协同的方式，在继续深化PM2.5和NOx减排的同时，必须加强对VOCs的靶向控制，并需要根据区域臭氧化学敏感性（VOCs控制或NOx控制）和季节差异，制定因地制宜、因时制宜的精细化管控方案，以协同实现空气质量改善和气候变化减缓的双重目标。
五、 研究亮点
- 方法创新：研究采用了改进的WRF-Chem模型，显式耦合了气溶胶光学性质对光解速率的影响以及复杂的异相化学机制，实现了对气溶胶-臭氧相互作用更全面的物理化学表征。
- 框架系统：研究设计了三组逻辑严密的数值实验（历史归因、单因子敏感性、未来情景），并采用分阶段（清洁空气行动I/II期）、分季节（冬/夏）的分析框架，清晰分离了排放、气象和气溶胶效应的贡献，并评估了未来长期路径。
- 重要发现：首次量化揭示了在清洁空气行动后期，夏季异相化学对臭氧的效应由正转负，并指出这是多种异相途径竞争性变化的结果，而非单一的HO2清除机制。这一发现深化了对气溶胶化学影响臭氧非线性行为的理解。
- 政策启示明确：研究明确指出，在气溶胶效应的影响下，单纯的PM2.5和NOx深度减排可能不足以控制臭氧，甚至适得其反，必须将VOCs控制置于更优先的位置，并为“双碳”战略下的空气质量协同治理提供了重要的情景分析和预警。