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基于纳米结构化学修饰氧化铟锡电极的无介体、无膜透明酶燃料电池

期刊:Biosensors and Bioelectronics

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作者及机构
本研究的主要作者包括Elena González-Arribas、Tim Bobrowski、Chiara Di Bari、Kirill Sliozberg、Roland Ludwig、Miguel D. Toscano、Antonio L. De Lacey、Marcos Pita、Wolfgang Schuhmann和Sergey Shleev。他们分别来自瑞典马尔默大学、德国波鸿鲁尔大学、西班牙马德里催化与石油化学研究所、奥地利维也纳自然资源与生命科学大学、丹麦诺维信公司、俄罗斯巴赫生物化学研究所以及俄罗斯库尔恰托夫研究所。该研究发表于《Biosensors and Bioelectronics》期刊,于2017年5月23日在线发布。

学术背景
本研究属于生物传感器与生物电子学领域,具体涉及酶燃料电池(Enzymatic Fuel Cells, EFCs)的研究。酶燃料电池是一种将生物燃料(如葡萄糖)转化为电能的装置,具有在生物医学设备、可穿戴电子设备等领域的应用潜力。然而,传统的酶燃料电池通常需要膜和电子介体(mediator),这不仅增加了复杂性,还限制了其透明性和应用范围。因此,本研究旨在开发一种透明、无膜且无需电子介体的酶燃料电池,基于纳米结构化的氧化铟锡(Indium Tin Oxide, ITO)电极,以提高其性能和适用性。

研究流程
本研究分为以下几个主要步骤:
1. 电极制备与纳米结构化
- 使用ITO导电玻璃作为基底,通过喷涂法(spray-coating)和滴涂法(drop-coating)两种方法在电极表面负载ITO纳米颗粒(ITO NPs),以增加电极的活性表面积。
- 对电极进行化学修饰,分别使用(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES)和(3-环氧丙氧基丙基)三甲氧基硅烷(Glymo)对阳极和阴极进行功能化处理,以便后续酶的固定。

  1. 酶固定

    • 将来自嗜热棒状菌(Corynascus thermophilus)的纤维二糖脱氢酶(Cellobiose Dehydrogenase, CDH)固定在阳极,将来自疣孢菌(Myrothecium verrucaria)的胆红素氧化酶(Bilirubin Oxidase, BOx)固定在阴极。
    • 通过化学交联法实现酶的共价固定,确保酶在电极表面的稳定性和高效电子传递。
  2. 透明度评估

    • 使用紫外-可见光谱(UV-Vis spectroscopy)测量不同负载量(0.25 mg/cm²和1.25 mg/cm²)的ITO纳米颗粒修饰电极的透明度,发现即使在高负载量下,电极在可见光范围内的透光率仍高于55%。
  3. 电化学表征

    • 使用循环伏安法(Cyclic Voltammetry, CV)对修饰电极进行电化学表征,评估其催化性能。结果表明,喷涂法制备的电极由于更高的纳米结构表面积,表现出更高的催化电流。
  4. 酶燃料电池性能测试

    • 将优化后的阳极和阴极组装成完整的酶燃料电池,在含有50 mM葡萄糖的磷酸盐缓冲液(PBS)中进行性能测试。测得开路电压(OCV)为0.67 V,最大功率输出为1.4 µW/cm²。

主要结果
1. 电极纳米结构化的优化
- 喷涂法制备的电极表现出更高的表面粗糙度和更均匀的纳米颗粒分布,从而提供了更大的活性表面积。
- 扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)图像显示,喷涂法制备的电极表面结构更加致密,避免了滴涂法中常见的裂纹和缺陷。

  1. 酶固定与催化性能

    • 喷涂法制备的电极在固定酶后,表现出更高的催化电流。例如,在50 mM葡萄糖存在下,喷涂法制备的CDH修饰阳极的催化电流是滴涂法的3倍。
    • 阴极的催化电流显著高于阳极,表明阳极反应是酶燃料电池的性能限制因素。
  2. 酶燃料电池性能

    • 优化后的酶燃料电池在0.35 V工作电压下实现了1.4 µW/cm²的功率输出,其开路电压(0.67 V)与现有文献报道的透明酶燃料电池性能相当。

结论
本研究成功开发了一种透明、无膜且无需电子介体的酶燃料电池,基于纳米结构化的ITO电极和高效的酶固定技术。该装置在葡萄糖存在下表现出优异的电化学性能,为透明生物电子设备的开发提供了重要技术支持。此外,喷涂法制备的电极显示出更高的催化活性和稳定性,为未来酶燃料电池的优化提供了新思路。

研究亮点
1. 透明性:即使在高负载量的ITO纳米颗粒下,电极仍保持较高的透明度,适用于可穿戴电子设备等需要透明性的应用场景。
2. 无膜无介体:通过纳米结构化和化学修饰,实现了无需膜和电子介体的高效酶燃料电池。
3. 喷涂法的优势:喷涂法制备的电极具有更高的表面粗糙度和更均匀的纳米颗粒分布,显著提高了催化性能。

其他有价值的内容
本研究还探讨了电极在低葡萄糖浓度(如人类泪液中的0.05 mM)下的催化性能,表明该装置在生物医学应用中的潜力。此外,研究团队正在进一步开发模拟人类隐形眼镜的柔性生物电子设备,为未来的实际应用奠定了基础。


以上报告详细介绍了该研究的背景、流程、结果和意义,为相关领域的研究人员提供了全面的参考。

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