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CO₂吸收型三乙醇胺溶液对水泥砂浆强度发展的影响及机制研究

1. 作者与发表信息
本研究由北京工业大学材料与制造学部的Penghao Xin、Hui Liu、Jianfeng Wang、Yali Wang、Suping Cui（通讯作者）与北京建筑材料科学研究总院固体废弃物资源化利用国家重点实验室的Hui Wang合作完成，发表于《Construction and Building Materials》第413卷（2024年），文章编号134708，2024年1月12日在线发布。

2. 学术背景
研究领域：本研究属于建筑材料科学与CO₂减排技术的交叉领域，聚焦水泥基材料的性能优化与碳捕集利用（CCUS）。
研究动机：水泥行业贡献全球5-8%的CO₂排放，传统碳捕集技术（如胺溶液吸收）需高温解吸，能耗高。此外，CO₂在水泥中的直接利用（如注入或养护）可能因过度碳化导致后期强度下降。因此，作者提出创新思路：将CO₂吸收后的三乙醇胺溶液（TEA-CO₂）直接作为水泥添加剂，探索其对水泥水化和碳化的协同增强机制。
研究目标：明确TEA-CO₂对水泥砂浆力学性能、物相组成和微观结构的影响，揭示其强度提升的机理。

3. 研究流程与方法
3.1 材料制备
- TEA-CO₂溶液：采用2 mol/L三乙醇胺（TEA）溶液，在40℃、CO₂流速200 mL/min条件下吸收100分钟，获得低浓度TEA-CO₂（6.36 g CO₂/L）；另通过TEA-NaOH溶液吸收CO₂制备高浓度TEA-CO₂（32.82 g CO₂/L）。
- 水泥砂浆：使用P·C 42.5水泥（含68%熟料、5%石膏、12%石灰石、15%粉煤灰），水灰比0.3，设计四组样品：空白组、TEA0.02%-CO₂0%、TEA0.02%-CO₂0.5%、Na₂CO₃0.5%（对照组）。

3.2 实验方法
- 力学性能测试：按中国标准GB/T 17671测试1天、3天、28天的抗折与抗压强度。
- 水化热分析：使用等温量热仪（TAM Air）记录72小时内的水化放热曲线。
- 物相分析：通过X射线衍射（XRD）和热重分析（TG-DTG）定量检测水化产物（如Ca(OH)₂、CaCO₃）含量。
- 孔结构表征：采用压汞仪（MIP）分析1天和28天的孔隙分布。
- 微观形貌观察：扫描电镜（SEM）观察水化产物形貌及CaCO₃分布。

3.3 创新方法
- 原位碳化调控：首次提出将TEA-CO₂作为水泥添加剂，避免传统CO₂解吸的高能耗问题。
- 协同机制验证：通过对比TEA、Na₂CO₃和TEA-CO₂的作用差异，明确TEA与CO₂的协同效应。

4. 主要研究结果
4.1 力学性能提升
- TEA0.02%-CO₂0.5%组1天抗压强度提升47%，3天提升19%，28天仍保持4%增幅，而Na₂CO₃组28天强度下降，表明TEA与CO₂的协同作用优于单一CO₃²⁻。
4.2 水化动力学
- TEA-CO₂显著加速铝酸盐相（C₃A、C₄AF）水化，缩短石膏耗尽时间；同时通过生成纳米CaCO₃促进硅酸盐相（C₃S）早期水化，但28天时高CO₂浓度会轻微延缓硅酸盐水化。
4.3 物相与微观结构
- XRD与TG显示：TEA-CO₂增加早期CaCO₃含量（1天增加0.8%），但抑制Ca(OH)₂结晶；SEM观察到无定形CaCO₃填充毛细孔（粒径约100 nm）。
- MIP分析：TEA-CO₂使1天临界孔径从77.02 nm降至50.30 nm，100-200 nm孔隙体积减少78.32%，但28天时大孔（>200 nm）体积增加25%。

5. 结论与价值
科学价值：揭示了TEA-CO₂通过“水化-碳化协同”提升水泥早期强度的机制：
（1）TEA络合Ca²⁺、Al³⁺加速铝酸盐溶解；
（2）CO₃²⁻与Ca²⁺反应生成纳米CaCO₃，作为C-S-H成核位点；
（3）无定形CaCO₃优化孔结构。
应用价值：为水泥行业低碳化提供新思路，可直接利用工业胺法捕集的CO₂溶液，降低碳减排成本。

6. 研究亮点
- 方法创新：首次将TEA-CO₂作为水泥添加剂，实现CO₂原位利用。
- 机制突破：发现TEA与CO₂的协同效应，克服单一组分（如Na₂CO₃）的后期强度缺陷。
- 多尺度验证：结合宏观力学测试与微观表征（XRD、SEM、MIP），全面解析性能提升机制。

7. 其他发现
- TEA-CO₂在碱性环境中释放CO₂的特性（通过FTIR验证）是其发挥作用的关键。
- 高CO₂浓度可能导致后期水化产物包裹熟料颗粒，阻碍持续水化，需进一步优化配比。

此报告系统梳理了研究的创新性、方法论严谨性及实际应用潜力，可为同行研究者提供参考。