本文档属于类型a，即报告了一项原创性研究的科学论文。以下是对该研究的详细学术报告：
研究作者及机构
本研究由Weicheng Pan、Bo Yang、Guangda Niu、Kan-Hao Xue、Xinyuan Du、Lixiao Yin、Muyi Zhang、Haodi Wu、Xiang-Shui Miao和Jiang Tang等人共同完成。他们来自华中科技大学武汉光电国家研究中心和光学与电子信息学院。该研究于2019年发表在《Advanced Materials》期刊上。
学术背景
X射线检测在医学成像、产品检测和核反应监测等领域具有重要意义。直接X射线探测器的灵敏度是衡量其性能的关键指标之一，因为它决定了X射线转化为电信号的能力。近年来，金属卤化物钙钛矿因其高X射线衰减系数、缺陷容忍度和大电荷收集效率等特性，在直接X射线检测中表现出色。然而，无机铅卤化物钙钛矿（如CsPbBr3）虽然具有较高的密度和原子序数，能够提供更高的X射线检测灵敏度，但其作为直接X射线探测器的研究却相对较少。此外，制备具有均匀取向的厚钙钛矿薄膜仍然是一个挑战。本研究旨在通过热压法制备厚准单晶CsPbBr3薄膜，并研究其在X射线检测中的性能。
研究流程
热压法制备CsPbBr3薄膜：
- 首先，将CsPbBr3粉末放置在氟掺杂氧化锡（FTO）玻璃上，并在873 K下加热至熔融状态。
- 然后，保持873 K温度5分钟，使熔融的CsPbBr3均匀分布在FTO上。
- 接着，使用预热的石英覆盖熔融的CsPbBr3，形成均匀的CsPbBr3层。
- 最后，缓慢降温，使CsPbBr3固化，形成厚准单晶薄膜。
薄膜表征：
- 通过X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对薄膜的晶体结构和形貌进行表征。
- 使用电子背散射衍射（EBSD）分析薄膜的晶体取向分布。
- 通过原子力显微镜（AFM）观察薄膜的表面粗糙度。
光电性能测试：
- 使用空间电荷限制电流（SCLC）方法测量薄膜的载流子迁移率和陷阱密度。
- 通过时间分辨光致发光（TRPL）光谱分析薄膜的光学性能。
- 使用紫外光电子能谱（UPS）测定薄膜的能带结构。
X射线检测性能测试：
- 组装FTO/CsPbBr3/Au结构的X射线探测器。
- 使用钨阳极X射线源对探测器进行测试，记录不同剂量率下的光电流响应。
- 通过热导率测量和密度泛函理论（DFT）计算分析薄膜中的缺陷能级。
主要结果
薄膜制备与表征：
- 成功制备了厚度为240 µm的准单晶CsPbBr3薄膜，XRD结果显示其具有高结晶度。
- SEM和EBSD分析表明，缓慢冷却的薄膜具有均匀的晶体取向，而快速冷却的薄膜则存在多取向和裂纹。
光电性能：
- 缓慢冷却的薄膜载流子迁移率为38 cm² V⁻¹ s⁻¹，是快速冷却薄膜的三倍。
- TRPL光谱显示，缓慢冷却的薄膜具有更长的光致发光寿命，表明其缺陷较少。
- UPS测定薄膜的带隙为2.33 eV，费米能级为-4.5 eV，表明其为n型半导体。
X射线检测性能：
- 在5.0 V mm⁻¹的电场下，探测器的灵敏度达到55,684 µC Gyair⁻¹ cm⁻²，创下了直接和间接X射线探测器的最高记录。
- 探测器的响应时间为92 ms，恢复时间为97 ms，适用于放射成像和乳腺成像。
- 探测器的噪声电流在1 Hz时为4.98 × 10⁻¹² A Hz⁻¹/2，在1000 Hz时为6.15 × 10⁻¹³ A Hz⁻¹/2。
结论
本研究通过热压法制备了厚准单晶CsPbBr3薄膜，并展示了其在X射线检测中的优异性能。薄膜的高结晶度和均匀取向使其具有高载流子迁移率和大的μτ乘积，从而实现了高灵敏度的X射线检测。此外，薄膜中的浅缺陷（如Br⁻空位）贡献了光电导增益效应，进一步提高了探测器的灵敏度。该研究为制备高性能X射线探测器提供了一种新的溶剂和真空自由的方法，具有重要的科学和应用价值。
研究亮点
- 高灵敏度：CsPbBr3探测器的灵敏度达到55,684 µC Gyair⁻¹ cm⁻²，创下了X射线探测器的最高记录。
- 新颖的制备方法：热压法避免了溶剂的使用，制备了厚准单晶CsPbBr3薄膜，具有高结晶度和均匀取向。
- 优异的光电性能：薄膜的高载流子迁移率和大的μτ乘积使其在X射线检测中表现出色。
- 应用前景：该探测器在医学成像、产品检测等领域具有广泛的应用前景。
其他有价值的内容
本研究还详细分析了薄膜中的缺陷能级及其对光电导增益的贡献，为理解钙钛矿材料的光电性能提供了新的见解。此外，研究还探讨了探测器的噪声特性和稳定性，为其实际应用提供了重要参考。